2020 年度実施状況報告書

環境中の極微量人工放射性U-233測定の挑戦

研究課題

研究課題/領域番号	18K19849
研究機関	筑波大学
研究代表者	坂口綾筑波大学, 数理物質系, 准教授 (00526254)
研究分担者	山崎信哉筑波大学, 数理物質系, 助教 (70610301)
研究期間 (年度)	2018-04-01 – 2022-03-31
キーワード	極微量放射性核種 / ウラン同位体 / 加速器質量分析
研究実績の概要	人類の核活動により、長半減期ウラン(U)-233(半減期16万年)が放射性セシウムと同様に世界中に拡散している事をこれまでのアクチノイド研究から予測した。しかし、最新鋭の加速器分析技術をもってしてもその測定は困難を極めていた。本研究では様々な試料においてこれをなるべく簡便に可能にし、様々な分野へ応用することを最終目的に加速器質量分析法を確立する。R2年度は、R1年度に引き続き特別な核汚染のない一般海水中のウラン同位体をできるだけ少ない海水量から船上で濃縮し、陸に持ち帰るための方法として、アミドキシム基を重合させた吸着布に着目した。船上での作業を想定し、できるだけ少ない吸着布を用い、高効率で短時間内にウランを海水から吸着濃集させるかつ脱離するため方法を改良すべく実験を行った。これにより、誰でも簡便に大量の海水試料からUを効率よく吸着させ、実験室に持ち帰ったのちに高収率で回収できる方法を確立した。この方法を用いることで、化学分離による脱マトリクス後でも全体の実験を通して安定に80%以上の回収率でUのAMS測定試料を作成できるようになった。また、AMS測定試料作成のための、マイクロフロー電着セルを2種類作成し通電を行った。ただし、実際に電着可能な段階までは至らなかったが、検討結果からその理由も明らかになったため来年度の課題も明確になった。最大の業績としては、船上で海水から簡便にウランだけを吸着材に吸着させて持ち帰り、脱離してAMS用試料とする手法に関して研究会で発表した内容が評価され、修士2年生の学生が学生賞を受賞したことである。現在、国際誌への執筆を行っている。
現在までの達成度 (区分)	現在までの達成度 (区分) 2: おおむね順調に進展している理由 R2年度からのAMS用電着セルの開発の続きと、現場（海洋）で煩雑な作業なくできるだけ少ない海水量から効率よく回収する方法について改良および脱離して化学分離するために新たな手法の提案を行った。電着セルに関しては、当初予定していた型と新たに提案した型で通液および通電を行った。通液および通電はできたものの当初予定していたセルでは気泡の大量発生により、実際の電着まで至らなかった。また、新たに提案した方法でも電流値が非常に小さくAMSで測定可能な量のウランが電着されなかった。ただし、改善点はまだあるため今後に期待は十分持てるといえる。一方、船上においてウランを効率よく回収する方法においては、沈殿回収のように溶液調整後の放置や加熱、さらに揺れる船上での困難な沈殿回収操作をする必要が全くない、吸着材を用いて回収できることが分かった。実際に船の上で使用する容器の選定も終了し、吸着に関しては確立できたといえる。また、脱離に関しては酸ではなく燃焼法を試みより安定した高効率の回収を試みたが大幅な改善は見られなかった。新たな手法提案としては十分な業績と言える。このように、実際に装置や方法が確立したり改善点が明らかになったということで、研究全体としては順調に進んでいるといえる。
今後の研究の推進方策	マイクロフロー電着法では使用するカソードに大きな制限があることも明らかになったのでカソードの選定をやり直す。カソード素材としては、耐熱でできるだけ安価な素材、かつウラン汚染のない素材が必須となる。また電着セルにおいて新たに作成した型ではＲ2年度は低電流での電着を試みたが、有効な量のウランが電着できなかったため、核化学分野で用いられている照射試料ターゲットを作成するための方法を適用する。実際には有機溶剤を用いて高電圧で電着する方法を、現在のテフロンセルではなく透明塩ビ製のセルを用い中の溶液を確認しながら行う。また、Ｒ２年度はコロナの影響で中止になった航海に代わるフィールドワークがある場合は、確立したウラン回収を実際に船上で行う。ウラン吸着後の布を持ち帰り、酸による脱離後化学分離した試料をＡＭＳで実際にウラン同位体を測定し、同位体組成を明らかにする。また、最終年度となるため、2020年に出版した論文以降に得られたデータを国際誌に投稿するためにまとめ、実際に投稿する。
次年度使用額が生じた理由	コロナの影響により、予定されていた航海が軒並み中止となり次年度に延期された。そのため、物品費・旅費、謝金やバイト代および試料送付等に関わる繰越金が発生した。R3年度に予定されている航海に使用する予定である。また、ウィーンがロックダウンとなり、予定されていたマシンタイムも予定通り行われずR3年度に持ち越された。こちらに関しても旅費および測定に関わる費用をR3年度に繰り越し、使用する。