超多チャンネルセンサアレイによる多成分同時分子識別デバイスの創製

2020 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 18KK0112
• 研究機関: 東京大学
• 研究代表者: 長島 一樹 東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 准教授 (10585988)
• 研究分担者: 高橋 綱己 東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 特任准教授 (60724838) ; 細見 拓郎 東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 助教 (40830360)
• 研究期間 (年度): 2018-10-09 – 2021-03-31
• キーワード: 金属酸化物 / センサ / 分子識別 / 揮発性分子

研究実績の概要

本研究では、多元素機能傾斜膜及びナノ微細加工技術を融合させることで、全て特性が異なる1000種類以上のセンサ素子から成り、少数センサの不具合及び素子間のばらつき誤差を劇的に低減可能な‘高堅牢性超多チャンネルセンサアレイ’を創製し、従来原理的に困難であった多成分標的分子群の同時検出・識別機能実証を目的としている。当該年度の研究実績を以下に示す。
①多元素機能傾斜膜による超多チャンネルセンサアレイの創製：前年度までに原理実証してきた機能傾斜膜においては、どの素子も分子センシングの電流応答性が全体的に小さく、低濃度の標的分子検出が困難といった課題がある。これに対し、基板-センサ-分子間界面に関する基礎検討を行い、電流応答性向上へ向けた設計指針を構築した。一方、センサ表面への多種多様な分子認識能付与を目的とし、クリック反応を利用した有機分子修飾(SAM)の可能性を検討した。その結果、固体表面では反応基質の立体障害により反応率が制限を受けることを見出すと共に、混合SAM法により反応点密度を制御することで100%の反応率を得ることに成功した。
②リアルタイム計測技術及び高堅牢性センシング法の構築：分子センシング時における電気抵抗読み出しの不安定性を高速電子回路の改良により克服し、集積化センサ全素子において安定的な分子センシング機能を実現した。
③多成分標的分子群の同時検出へ向けたデータ解析法の構築：多成分標的分子群の同時検出・識別機能の検証へ向けて、100万画素以上のセンサデータマッピング画像をそのままデータセットとして学習させ状態識別・マーカー同定を行う解析法を提案・実証した。
④集積化センサデータマップの応用
集積化センサアレイにおける応答シグナルの空間分布を利用した臭気方向の同定に成功した。

研究成果

• [雑誌論文] The impact of surface Cu2+ of ZnO/(Cu1-xZnx)O heterostructured nanowires on the adsorption and chemical transformation of carbonyl compounds (2021)
  • 著者名/発表者名: J. Liu, K. Nagashima, Y. Nagamatsu, T. Hosomi, H. Saito, C. Wang, W. Mizukami, G. Zhang, B. Samransuksamer, T. Takahashi, M. Kanai, T. Yasui, Y. Baba and T. Yanagida
  • 雑誌名: Chemical Science 巻: 12 ページ: 5073-5081
  • DOI: 10.1039/d1sc00729g
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Unusual Sequential Annealing Effect in Achieving High Thermal Stability of Conductive Al-Doped ZnO Nanofilms (2020)
  • 著者名/発表者名: R. Yan, T. Takahashi, M. Kanai, T. Hosomi, G. Zhang, K. Nagashima and T. Yanagida
  • 雑誌名: ACS Applied Electronic Materials 巻: 2 ページ: 2064-2070
  • DOI: 10.1021/acsaelm.0c00321
  • 査読あり
• [雑誌論文] Facile Synthesis of Zinc Titanate Nanotubes via Reaction-byproduct Etching (2020)
  • 著者名/発表者名: J. Liu, K. Nagashima, H. Yoshida, T. Hosomi, T. Takahashi, G. Zhang, M. Kanai, Y. He and T. Yanagida
  • 雑誌名: Chemistry Letters 巻: 49 ページ: 1220-1223
  • DOI: 10.1246/cl.200480
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Face-selective tungstate ions drive zinc oxide nanowire growth direction and dopant incorporation (2020)
  • 著者名/発表者名: J. Liu, K. Nagashima, H. Yamashita, W. Mizukami, J. Uzuhashi, T. Hosomi, M. Kanai, X. Zhao, Y. Miura, G. Zhang, T. Takahashi, M. Suzuki, D. Sakai, B. Samransuksamer, Y. He, T. Ohkubo, T. Yasui, Y. Aoki, J. C. Ho, Y. Baba and T. Yanagida
  • 雑誌名: Communications Materials 巻: 1 ページ: 58
  • DOI: 10.1038/s43246-020-00063-5
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Phosphonic Acid Modified ZnO Nanowire Sensors: Directing Reaction Pathway of Volatile Carbonyl Compounds (2020)
  • 著者名/発表者名: C. Wang, T. Hosomi, K. Nagashima, T. Takahashi, G. Zhang, M. Kanai, H. Yoshida and T. Yanagida
  • 雑誌名: ACS Applied Materials & Interfaces 巻: 12 ページ: 44265-44272
  • DOI: 10.1021/acsami.0c10332
  • 査読あり
• [雑誌論文] Face-Selecive Crystal Growth of Hydrothermal Tungsten Oxide Nanowires for Sensing Volatile Molecules (2020)
  • 著者名/発表者名: S. Nekita, K. Nagashima, G. Zhang, Q. Wang, M. Kanai, T. Takahashi, T. Hosomi, K. Nakamura, T. Okuyama and T. Yanagida
  • 雑誌名: ACS Applied Nano Materials 巻: 3 ページ: 10252-10260
  • DOI: 10.1021/acsanm.0c02194
  • 査読あり
• [雑誌論文] Oxygen-Induced Reversible Sn-Dopant Deactivation between Indium Tin Oxide and Single-Crystalline Oxide Nanowire Leading to Interfacial Switching (2020)
  • 著者名/発表者名: H. Zeng, T. Takahashi, T. Seki, M. Kanai, G. Zhang, T. Hosomi, K. Nagashima, N. Shibata and T. Yanagida
  • 雑誌名: ACS Applied Materials & Interfaces 巻: 12 ページ: 52929-52936
  • DOI: 10.1021/acsami.0c16108
  • 査読あり
• [雑誌論文] Enhancement of pH Tolerance in Conductive Al-Doped ZnO Nanofilms via Sequential Annealing (2020)
  • 著者名/発表者名: R. Yan, T. Takahashi, H. Zeng, T. Hosomi, M. Kanai, G. Zhang, K. Nagashima and T. Yanagida
  • 雑誌名: ACS Applied Electronic Materials 巻: 3 ページ: 955-962
  • DOI: 10.1021/acsaelm.0c01052
  • 査読あり
• [雑誌論文] 分子認識エレクトロニクスへ向けたナノ界面エンジニアリング (2020)
  • 著者名/発表者名: 長島 一樹, 高橋 綱己, 細見 拓郎, 柳田 剛
  • 雑誌名: 化学工業 巻: 71 ページ: 518-524
• [雑誌論文] 「次世代のセンシング材料」ー堅牢な分子認識界面の創製ー (2020)
  • 著者名/発表者名: 23.長島 一樹, 高橋 綱己, 細見 拓郎, 柳田 剛
  • 雑誌名: 月刊MATERIAL STAGE 巻: 20 ページ: 78-83
• [学会発表] Anomalous Reversible Sn-Dopant Deactivation between Indium Tin Oxide and Single-Crystalline Oxide Nanowire (2021)
  • 著者名/発表者名: 11.Hao Zeng, Tsunaki Takahashi, Takehito Seki, Masaki Kanai, Guozhu Zhang, Takuro Hosomi, Kazuki Nagashima, Naoya Shibata and Takeshi Yanagida
  • 学会等名: 第68回応用物理学会春季学術講演会
• [学会発表] ホスホン酸修飾を用いたナノワイヤセンサ上における標的化合物の反応経路制御 (2020)
  • 著者名/発表者名: 1.細見 拓郎, Chen Wang, 長島 一樹, 高橋 綱己, 金井 真樹, Guozhu Zhang, 柳田 剛
  • 学会等名: 第11回分子アーキテクトニクス研究会
• [学会発表] 堅牢なナノ界面と分子認識エレクトロニクス (2020)
  • 著者名/発表者名: 長島一樹, 高橋綱己, 細見拓郎, 柳田 剛
  • 学会等名: 第81回応用物理学会秋季学術講演会
  • 招待講演
• [学会発表] アンサンブル分子センシングによる堅牢な呼気診断法の開発 (2020)
  • 著者名/発表者名: 3.長島 一樹, Chaiyanut Jirayupat, 細見 拓郎, 高橋 綱己, Guozhu Zhang, 金井 真樹, 柳田 剛
  • 学会等名: 第81回応用物理学会秋季学術講演会
• [備考]
  • URL: https://knagashima.weebly.com/