ゼオライトナノ空間内の触媒活性点の位置制御による高効率資源変換プロセスの構築

2020 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 18KK0136
• 研究機関: 東京工業大学
• 研究代表者: 横井 俊之 東京工業大学, 科学技術創成研究院, 准教授 (00401125)
• 研究分担者: 中坂 佑太 北海道大学, 工学研究院, 准教授 (30629548) ; 茂木 堯彦 東京大学, 生産技術研究所, 助教 (30794515) ; 津野地 直 広島大学, 先進理工系科学研究科(工), 助教 (40758166)
• 研究期間 (年度): 2018-10-09 – 2021-03-31
• キーワード: ゼオライト

研究実績の概要

本研究の目的は、ゼオライト細孔内におけるヘテロ原子の位置を特定する構造解析手法の開発、ゼオライト細孔内におけるヘテロ原子の位置を制御する調製手法の開発、ヘテロ原子の位置制御によるゼオライトの触媒性能の劇的な向上であった。構造解析分野ではこの分野で世界をリードしているDr. Ute Kolbとの共同研究により達成する計画をたてた。2020年度、AFX型ゼオライトの合成検討の中で、LEV型とAFX型の２つの相を有するゼオライトを調製した。Ute氏によるTEM観察の結果、得られたゼオライトは２つのゼオライトの混合物ではなく混晶を形成していることが分かった。現在、論文を執筆中である。また、リン含有CHA型ゼオライトのMTO反応応用についても検討した。合成検討、速度解析、構造解析を分担しながら実施しP種の位置・状態を解明することができた。またP種の触媒性能に及ぼす効果についても検討し、酸量、酸強度の低減による長寿命化が実現できていることを確認した。以上より、3年間の研究を通じ、小細孔ゼオライトに的を絞り合成手法の多角化を進め、構造解析を詳細に実施するとともに、触媒評価にも取り組んだ。合成方法はAl原子の位置や状態に影響を及ぼしていることが分かり、触媒性能も変わってくることを見出した。このようにして、「ゼオライトナノ空間内の触媒活性点の位置制御による高効率資源変換プロセスの構築」に資する成果を得ることができた。

研究成果

• [雑誌論文] Controlling hydrocarbon oligomerization in phosphorus-modified CHA zeolite for a long-lived methanol-to-olefin catalyst (2021)
  • 著者名/発表者名: Tsunoji Nao、Osuga Ryota、Yasumoto Masumi、Yokoi Toshiyuki
  • 雑誌名: Applied Catalysis A: General 巻: 620 ページ: 118176～118176
  • DOI: 10.1016/j.apcata.2021.118176
  • 査読あり
• [雑誌論文] Multiple templating strategy for the control of aluminum and phosphorus distributions in AFX zeolite (2021)
  • 著者名/発表者名: Tsunoji Nao、Tsuchiya Kazuyoshi、Nakazawa Naoto、Inagaki Satoshi、Kubota Yoshihiro、Nishitoba Toshiki、Yokoi Toshiyuki、Ohnishi Takeshi、Ogura Masaru、Sadakane Masahiro、Sano Tsuneji
  • 雑誌名: Microporous and Mesoporous Materials 巻: 321 ページ: 111124～111124
  • DOI: 10.1016/j.micromeso.2021.111124
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Versatile phosphorus-structure-directing agent for direct preparation of novel metallosilicate zeolites with IFW-topology (2021)
  • 著者名/発表者名: Simancas Raquel、Nishitoba Toshiki、Park Sungsik、Kondo Junko N.、Rey Fernando、Gies Hermann、Yokoi Toshiyuki
  • 雑誌名: Microporous and Mesoporous Materials 巻: 317 ページ: 111005～111005
  • DOI: 10.1016/j.micromeso.2021.111005
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Methanol‐to‐Olefins Reaction over Large‐Pore Zeolites: Impact of Pore Structure on Catalytic Performance (2021)
  • 著者名/発表者名: Park Sungsik、Sato Gakuji、Osuga Ryota、Wang Yong、Kubota Yoshihiro、Kondo Junko N.、Gies Hermann、Tatsumi Takashi、Yokoi Toshiyuki
  • 雑誌名: Chemie Ingenieur Technik 巻: 93 ページ: 1-12
  • DOI: 10.1002/cite.202000174
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] One-pot synthesis of highly active Fe-containing MWW zeolite catalyst: Elucidation of Fe species and its impact on catalytic performance (2021)
  • 著者名/発表者名: Xiao Peipei、Wang Yong、Osuga Ryota、Kondo Junko N.、Yokoi Toshiyuki
  • 雑誌名: Advanced Powder Technology 巻: 32 ページ: 1070～1080
  • DOI: 10.1016/j.apt.2021.02.014
  • 査読あり