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2020 年度 実施状況報告書

閉鎖性ナノ・サブミクロン空間の構造制御と機能開発

研究課題

研究課題/領域番号 18KK0142
研究機関熊本大学

研究代表者

高藤 誠  熊本大学, 大学院先端科学研究部(工), 教授 (50332086)

研究分担者 龍 直哉  熊本県産業技術センター(ものづくり室、材料・地域資源室、食品加工室), その他部局等, 研究主任 (90743641)
伊原 博隆  沖縄工業高等専門学校, その他部局等, 校長 (10151648)
研究期間 (年度) 2018-10-09 – 2022-03-31
キーワードナノ・マイクロ粒子 / ディンプル構造 / 閉鎖性空間 / コアシェル粒子
研究実績の概要

本研究では、マイクロ粒子界面にナノ・サブミクロンサイズの閉鎖性ポッド空間へのナノ粒子や巨大分子の格納、保持、放出挙動ならびにポッド空間内部の物質拡散性や反応性の解明、ならびにポッド内部の空間構造、界面構造の制御による特異的環境場の創出を目指した研究開発を実施している。これまで、マイクロ粒子界面に100ナノから1ミクロンの閉鎖性ポッド空間の作製に成功しており、ポッド空間内部への、(1)無機ナノ粒子の取込み(格納)および(2)蛍光色素分子のトラップ(吸着)について検討してきた。ポッドサイズよりも小さいナノ粒子の格納や閉鎖性ポッド空間内部への蛍光性色素分子の取り込みが可能であることを確認している。今年度は、ポッド空間内部に格納した物質の保持・放出を可能にするゲート機能をポッド開口部に付与するためのポリマーネットワークハイドロゲルの合成に着手した。反応性ポリマーをナノシリカで架橋することでゲル化させるシステムを構築するとともに、ゲル特性を自在に制御する技術を確立した。また、異なる温度で収縮する2種の反応性ポリマーを組み合わせることで、2ステップの温度応答性を示すハイドロゲルの合成にも成功した。
今年度の研究成果は、国際学術誌に1報掲載済みであり、国内・国際会議において招待講演1件を含めて計10件(国内招待講演1件、国際学術会議2件、国内学会7件)の研究発表を行った。これらのうち9件の発表は、若手研究者、大学院生によるものである。今後は、ポッド開口部へのポリマーネットワークハイドロゲルの固定化およびポッド空間内部に埋め込むための機能性マイクロ粒子の開発を継続するとともに、マイクロ粒子をキャリアや固定相とし、ポッド空間内部に格納した物質の担持、運搬機能を活用した機能性材料の開発を目指す。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

これまでに、ナノシリカを分散させた重合性モノマー中の懸濁重合により、界面にナノシリカを固定化したポリマーマイクロ粒子を作製し、フッ酸処理することでナノシリカを溶解除去し、閉鎖性ポッドをもつマイクロ粒子を作製した。ナノシリカのサイズや添加量を変えることで、界面ポッドのサイズや充填密度の制御が可能であり、マイクロ粒子界面に100ナノから1ミクロンの閉鎖性ポッド空間の作製に成功している。ポッド空間内部の機能を評価するために、(1)無機ナノ粒子の取込み(格納)および(2)蛍光色素分子のトラップ(吸着)について検討した。ポッドサイズよりも小さいナノ粒子の格納や閉鎖性ポッド空間内部への蛍光性色素分子の取り込みが可能であることを確認した。ポッド空間内部に格納した物質の保持・放出を可能にするゲート機能をポッド開口部に付与するための基盤研究として、ポリマーネットワークハイドロゲルの合成に取り組んだ。異なる下限臨界溶液温度(LCST)をもつ2種類の熱応答性コポリマーをシリカナノ粒子で架橋し、2つの温度応答性をもつハイブリッドゲルを合成した。ハイブリッドゲルは、2種類のコポリマーの水溶液とコロイダルシリカの水溶液を混合するだけで、容易に合成可能であり、コポリマーやシリカの濃度を変えるだけでゲル化特性の制御が可能であることを確認した。示差走査熱量測定では、各コポリマーのLSCT付近の温度で2段階の相転移を示し、いずれのコポリマーも互いの相転移を妨げないことを確認した。さらにハイブリッドゲルの解膨潤は温度と時間に関して制御可能であることが確認された。また、ポッド空間内部に埋め込むための機能性ナノ粒子の開発に着手し、粒子サイズや表面電荷を制御した種々のナノ粒子を開発にも成功しており、概ね、当初予定した計画通りに進めることができている。

今後の研究の推進方策

本研究では、ポリマー微粒子の外部環境とは異なる環境をポリマー微粒子界面のポッド空間に創出させるため、ポッド開口部でのゲートキャッピング技術を開発するとともに、ポッド内表面の化学修飾ならびにナノ薄膜層形成のための技術開発について検討する。ゲート機能は温度応答性ポリマーネットワークハイドロゲルを利用するため、マイクロ粒子界面への固定化技術の確立が必要となる。また、ポッド内表面にイオン性基や疎水性基を導入する計画であり、化学修飾のためのナノ薄膜層形成ならびにマイクロ粒子界面へのポリマーネットワークハイドロゲルの固定化技術の開発については、海外共同研究者であるフランス国立科学研究センター(ボルドー大学、フランス)のR. Oda博士と共同して開拓を行う計画である。ポッド空間内部へのナノサイズ、分子サイズの物質の格納後の保持・放出挙動の調査をするため、ポッド内部の分子のモビリティ評価、物質の拡散性・流動性に関して、固体NMR測定、2次元NMR測定により解析を行い、ポッド内部に格納した物質の保護効果を評価する計画である。さらに、ポッド空間内部に埋め込むための機能性ナノ粒子の開発を継続して進めるとともに、空間内部を積極的に機能化することで、マイクロ粒子をキャリアや固定相とする機能性材料の開発を目指す。

次年度使用額が生じた理由

今年度は、共同研究機関(相手国)への訪問ならびに同機関からの来日をすべて中止せざるを得ない状況であったため、次年度に若手研究者に加え、研究代表者、共同研究者が訪問し、共同研究の打合せを実施することとし、そのための旅費の一部を次年度に使用することとした。また、次年度は本事業の最終年度であることから、研究データに関する打合せおよび今後の研究推進・展開について議論するために海外共同研究者に来日していただくように計画し、次年度に改めて日程調整することとした。

  • 研究成果

    (14件)

すべて 2020 その他

すべて 国際共同研究 (1件) 雑誌論文 (1件) (うち国際共著 1件、 査読あり 1件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (10件) (うち国際学会 2件、 招待講演 1件) 備考 (2件)

  • [国際共同研究] ボルドー大学/フランス国立科学研究センター(フランス)

    • 国名
      フランス
    • 外国機関名
      ボルドー大学/フランス国立科学研究センター
  • [雑誌論文] Fabrication of Carbon-Like, π-Conjugated Organic Layer on a Nano-Porous Silica Surface2020

    • 著者名/発表者名
      Noguchi Hiroki、Sultana Marzia、Hano Nanami、Kuwahara Yutaka、Takafuji Makoto、Nagaoka Shoji、Qiu Hongdeng、Ihara Hirotaka
    • 雑誌名

      Nanomaterials

      巻: 10 ページ: 1882~1882

    • DOI

      10.3390/nano10091882

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [学会発表] 単分散球状π共役ポリマー粒子の開発と多彩な光機能2020

    • 著者名/発表者名
      高藤 誠
    • 学会等名
      2020年日本化学会九州支部秋期研究発表会
    • 招待講演
  • [学会発表] ジヒドロキシ多環芳香族を用いるオール有機ポリマー微粒子の色彩制御2020

    • 著者名/発表者名
      山本 朱莉、桑原 穣、永岡 昭二、高藤 誠、伊原 博隆
    • 学会等名
      第69回高分子学会年次大会
  • [学会発表] ビナフトールの直接重合による蛍光色素材の合成2020

    • 著者名/発表者名
      岡村 直哉、桑原 穣、高藤 誠、伊原 博隆
    • 学会等名
      第69回高分子学会年次大会
  • [学会発表] 界面ディンプルポリマー微粒子の物質捕捉機能の評価2020

    • 著者名/発表者名
      杷野 菜奈美、金輪 静夏、竹田 賀美、Oda Reiko、高藤 誠、伊原 博隆
    • 学会等名
      第69回高分子学会年次大会
  • [学会発表] 機能性ナノゲル固定化多孔質シリカを利用した高選択的HPLC分離剤の開発2020

    • 著者名/発表者名
      河本 直樹、Yongxing Hu、Hongdeng Qiu、高藤 誠、伊原 博隆
    • 学会等名
      第69回高分子学会年次大会
  • [学会発表] シリカ複合化ポリスチレン微粒子の作製と膨潤挙動2020

    • 著者名/発表者名
      豊藤 歩美、杷野 菜奈美、山口 裕也、脇屋 武司、高藤 誠、伊原 博隆
    • 学会等名
      第69回高分子学会年次大会
  • [学会発表] Facile preparation of hetero-network hydrogels with tunable thermo-responsive property2020

    • 著者名/発表者名
      Mst. Maria Rahman, Md. Ashraful Alam, Makoto Takafuji, Hirotaka Ihara
    • 学会等名
      第69回高分子討論会
  • [学会発表] 単分散球状ブラックポリマー粒子によるフォトニック結晶の構造色制御2020

    • 著者名/発表者名
      中前 昂祐、杷野 菜奈美、伊原 博隆、高藤 誠
    • 学会等名
      2020年日本化学会九州支部秋期研究発表会
  • [学会発表] Fabrication of hetero-network hydrogels cross-linked with silica nanoparticles for strategic control of thermal responsive property2020

    • 著者名/発表者名
      Mst. Maria Rahman, Hirotaka Ihara, Makoto Takafuji
    • 学会等名
      The 15th International Student Conference on Advanced Science and Technology (ICAST 2020)
    • 国際学会
  • [学会発表] Functionalization of inner space of dimples on the surface of polymer microspheres2020

    • 著者名/発表者名
      Namami Hano, Shizuka Kanawa, Yoshimi Takeda, Naoya Ryu, Reiko Oda, Hirotaka Ihara, Makoto Takafuji
    • 学会等名
      10th International Colloids Conference
    • 国際学会
  • [備考] 研究者のウェブページ

    • URL

      http://www.chem.kumamoto-u.ac.jp/~wildcats/takafuji/index-j.html

  • [備考] 研究者の所属する研究グループのウェブページ

    • URL

      http://www.chem.kumamoto-u.ac.jp/~suprachemistry/

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公開日: 2021-12-27  

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