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2019 年度 実施状況報告書

人工光合成の学理:タンタル酸ナトリウム光触媒をプラットフォームとする多国間協働

研究課題

研究課題/領域番号 18KK0161
研究機関神戸大学

研究代表者

大西 洋  神戸大学, 理学研究科, 教授 (20213803)

研究分担者 一國 伸之  千葉大学, 大学院工学研究院, 教授 (40261937)
丸山 伸伍  東北大学, 工学研究科, 准教授 (80732362)
橘田 晃宜  国立研究開発法人産業技術総合研究所, エネルギー・環境領域, 主任研究員 (90586546)
長嶋 宏樹  神戸大学, 分子フォトサイエンス研究センター, 特別研究員(PD) (60814027)
研究期間 (年度) 2018-10-09 – 2022-03-31
キーワード人工光合成 / 半導体光触媒 / 金属ドーピング / 電子-正孔再結合 / ペロブスカイト構造 / ヘテロエピタキシャル成長 / X線吸収分光 / 電荷分離
研究実績の概要

「金属酸化物半導体にドーピングした金属イオンは結晶の完全性を損なう不純物であるにもかかわらず、どうして電子-正孔再結合を抑制して光触媒反応の量子効率を向上させるのか?」この問いに答える多国間協働チームを組織し、金属酸化物半導体の光励起・電子-正孔再結合・励起キャリア輸送・表面化学反応に関連する新しいサイエンスの発見を目的とする4年プロジェクトの2年次である。
(1)傾斜組成をもつ薄膜結晶の合成と解析:Sr2+濃度を傾斜させたNaTaO3薄膜をパルスレーザー蒸着法(PLD)を用いてLaAlO3結晶基板上にヘテロエピタキシャル成膜した。微粒子として合成した光触媒と同じく、Sr2+がペロブスカイト構造をもつホスト結晶のAサイトとBサイトを同時置換することをX線吸収分光(XAFS)をもとに結論した。
(2)界面選択的な振動分光による吸着種の化学分析:MgO単結晶にチタン酸ストロンチウム(SrTiO3)薄膜をPLD蒸着した。マックスプランク高分子研究所へ持参して液体水との界面に生じる化学種の振動スペクトルを和周波分光(SFG)で観測する計画である。
(3)顕微計測法による評価:Sr2+をドーピングしたKTaO3光触媒微粒子中のSr2+濃度分布を走査型透過電子顕微鏡(STEM)による元素マッピングで可視化した成果を論文発表した。
(4)ドーピング元素の拡張:La3+と遷移金属(Fe3+またはMn3+)を共ドーピングしたNaTaO3光触媒を合成し、X XAFS・赤外吸収分光・ラマン分光などで計測評価して論文発表した。
(5)長嶋宏樹(研究分担者)がMichael Wasielewski教授(Northwestern University)のもとに2019年4月から6ヶ月滞在し、半導体光励起ダイナミクスをパルスESRと赤外分光を用いて解析した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

3: やや遅れている

理由

丸山伸吾(研究分担者)が東北大学で自ら成膜したチタン酸ストロンチウム薄膜をマックスプランク高分子研究所(ドイツ)へ持参してEllen Backus博士らとともにSFG計測する予定であったが、新型コロナウィルスによる渡航制限のために延期せざるを得なかった。その他の研究項目はおおむね計画に沿って進捗している。

今後の研究の推進方策

日本とドイツのあいだの渡航制限が解除されるのを待って丸山伸吾をマックスプランク高分子研究所へ派遣して国際共同実験を実施する。

次年度使用額が生じた理由

新型コロナウィルス感染症に伴う入国制限のために実施できなかったドイツでの共同実験を再開するために次年度使用する計画である。

  • 研究成果

    (27件)

すべて 2020 2019 その他

すべて 国際共同研究 (4件) 雑誌論文 (6件) (うち国際共著 1件、 査読あり 6件、 オープンアクセス 6件) 学会発表 (12件) (うち国際学会 5件、 招待講演 4件) 備考 (5件)

  • [国際共同研究] カールスルーエ工科大学/ビーレフェルト大学/マックスプランク研究所(ドイツ)

    • 国名
      ドイツ
    • 外国機関名
      カールスルーエ工科大学/ビーレフェルト大学/マックスプランク研究所
  • [国際共同研究] ウィーン大学(オーストリア)

    • 国名
      オーストリア
    • 外国機関名
      ウィーン大学
  • [国際共同研究] ノースウェスタン大学/プリンストン大学(米国)

    • 国名
      米国
    • 外国機関名
      ノースウェスタン大学/プリンストン大学
  • [国際共同研究] ミラノビコッカ大学(イタリア)

    • 国名
      イタリア
    • 外国機関名
      ミラノビコッカ大学
  • [雑誌論文] Visible light responsive La and Fe co-doped NaTaO3 photocatalysts: Local structure around dopants2020

    • 著者名/発表者名
      Sudrajat Hanggara、Ichikuni Nobuyuki、Onishi Hiroshi
    • 雑誌名

      Chemical Physics

      巻: 531 ページ: 110648~110648

    • DOI

      10.1016/j.chemphys.2019.110648

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Single-Crystal Model of Highly Efficient Water-Splitting Photocatalysts: A KTaO3 Wafer Doped with Calcium Cations2020

    • 著者名/発表者名
      Fujiwara Tomoya、Sasahara Akira、Happo Naohisa、Kimura Koji、Hayashi Kouichi、Onishi Hiroshi
    • 雑誌名

      Chemistry of Materials

      巻: 32 ページ: 1439~1447

    • DOI

      10.1021/acs.chemmater.9b04094

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Preparation of the NaTaO3 Crystal from the KTaO3 Substrate via Topotactic Alkaline Cation Substitution as Confirmed by Transmission Electron Microscopy2020

    • 著者名/発表者名
      Kitta Mitsunori、Onishi Hiroshi
    • 雑誌名

      e-Journal of Surface Science and Nanotechnology

      巻: 18 ページ: 32~37

    • DOI

      10.1380/ejssnt.2020.32

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Electron Population and Water Splitting Activity Controlled by Strontium Cations Doped in KTaO3 Photocatalysts2019

    • 著者名/発表者名
      Sudrajat Hanggara、Dhakal Dikshya、Kitta Mitsunori、Sasaki Takuro、Ozawa Akiyo、Babel Sandhya、Yoshida Tomoko、Ichikuni Nobuyuki、Onishi Hiroshi
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 123 ページ: 18387~18397

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.9b03640

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Double Doping of NaTaO3 Photocatalysts with Lanthanum and Manganese for Strongly Enhanced Visible-Light Absorption2019

    • 著者名/発表者名
      Sudrajat Hanggara、Kitta Mitsunori、Ichikuni Nobuyuki、Onishi Hiroshi
    • 雑誌名

      ACS Applied Energy Materials

      巻: 2 ページ: 7518~7526

    • DOI

      10.1021/acsaem.9b01504

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Sodium Tantalate Photocatalysts Doped with Metal Cations: Why Are They Active for Water Splitting?2019

    • 著者名/発表者名
      Onishi Hiroshi
    • 雑誌名

      ChemSusChem

      巻: 12 ページ: 1825~1834

    • DOI

      10.1002/cssc.201802935

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [学会発表] Interaction of Water with the Oxide Interfaces: Srtio3 and Mgo Viewed by Sumfrequencyx Generation Spectroscopy2020

    • 著者名/発表者名
      Buessler, M.; Maruyama, S.; Onishi, H.; Sun, S.; Backus, E.
    • 学会等名
      Winter School, Investigating Solid-Liquid Interfaces: the Calcite-Water Interface at the Molecular Level, Bielefeld
    • 国際学会
  • [学会発表] Water Splitting Activity of La-Doped Natao3 Photocatalysts Sensitive to Spatial Distribution of Dopants2020

    • 著者名/発表者名
      Sudrajat, H.; Kitta, M.; Ito, R.; Nagai, S.; Yoshida, T.; Katoh, R.; Ohtani, B.; Ichikuni, N.; Onishi, H.
    • 学会等名
      化学系学協会北海道支部2020年冬季研究発表会
  • [学会発表] 金属ドーピング光触媒の局所構造解析2019

    • 著者名/発表者名
      大西洋
    • 学会等名
      「サステイナブル社会のための最先端触媒化学・表面科学」講演会~岩澤先生御受勲記念講演会~
    • 招待講演
  • [学会発表] Fluorescence Study of Sodium Tantalate Photocatalysts Doped with Lanthanoid Cations2019

    • 著者名/発表者名
      Song, D.; Sudrajat, H.; Tachikawa, T.; Onishi, H.
    • 学会等名
      International Workshop on Frontier of Science and Technology for Solar Energy Conversion
    • 国際学会
  • [学会発表] Three-Dimensional Analysis of Ca Dopant Atoms in a KTaO3(100) Wafer2019

    • 著者名/発表者名
      Fujiwara, T.; Sasahara, A.; Kimura, K.; Sudrajat, H.; Happo, N.; Hayashi, K.; Onishi, H.
    • 学会等名
      14th International Conference on the Structure of Non-Crystalline Materials (NMC-14)
    • 国際学会
  • [学会発表] Sodium Tantalate Photocatalysts Doped with Metal Cations: Why So Active for Water Splitting?2019

    • 著者名/発表者名
      Onishi, H.
    • 学会等名
      15th Nanoscience and Nanotechnology Conference (NanoTR-15)
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] PLD法を用いた傾斜組成srドープNaTaO3薄膜の作製2019

    • 著者名/発表者名
      金野莉央; 丸山伸伍; 大西洋; 松本祐司
    • 学会等名
      2019年日本表面真空学会学術講演会
  • [学会発表] Natao3光触媒による水全分解反応:どうしてそんなに活性が高いのか2019

    • 著者名/発表者名
      大西洋
    • 学会等名
      信州大学講演会
    • 招待講演
  • [学会発表] Artificially Designed Compositionally-Grade Sr-Doped NaTaO3 Thin Films2019

    • 著者名/発表者名
      Konno, R.; Maruyama, S.; Sato, T.; Kosaka, T.; Onishi, H.; Matsumoto, Y.
    • 学会等名
      19th International Conference on Solid Films and Surfaces (ICSFS19)
    • 国際学会
  • [学会発表] Sr-Doped KTaO3 Photocatalysts, Calcination-Temperature-Dependent Properties2019

    • 著者名/発表者名
      Dai, N.; Onishi, H.
    • 学会等名
      第124回触媒討論会
  • [学会発表] LaとCrをダブルドープしたNaTaO3光触媒のXAFSによる構造解析2019

    • 著者名/発表者名
      一國伸之; Sudrajat, H.; 周以重; 佐々木拓朗; 大西洋
    • 学会等名
      第22回XAFS討論会
  • [学会発表] NaTaO3光触媒による人工光合成:どうしてそんなに活性が高いのか2019

    • 著者名/発表者名
      大西洋
    • 学会等名
      界面分子変換研究会ワークショップ
    • 招待講演
  • [備考] 神戸大学理学研究科化学専攻 大西研究室

    • URL

      http://www.edu.kobe-u.ac.jp/sci-onishi/index.html

  • [備考] 同上(英語版)

    • URL

      http://www.edu.kobe-u.ac.jp/sci-onishi/index-E.html

  • [備考] 同上(中国語版)

    • URL

      http://www.edu.kobe-u.ac.jp/sci-onishi/index-C.html

  • [備考] 同上(韓国語版)

    • URL

      http://www.edu.kobe-u.ac.jp/sci-onishi/index-K.html

  • [備考] 同上(インドネシア語版)

    • URL

      http://www.edu.kobe-u.ac.jp/sci-onishi/index-I.html

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公開日: 2021-01-27  

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