| 研究概要 |
近年PbSe量子ドット系に光照射すると一光子当たり複数の励起子を生成する現象が見いだされた。半導体を用いた通常の太陽電池では、一光子が励起する電子は高々一つであり、励起された電子は速やかに伝導体の最低エネルギー準位までエネルギー散逸する(オージュエ冷却)。上述した複数の励起子生成は、従来では熱として損失していたエネルギーを直接電流へと変換できる可能性を示しており、太陽電池の性能を飛躍的に向上させるものとして期待されている。そこで本研究では、PbSe量子ドット系における二励起子状態と一励起子状態間のデコヒーレンス時間を理論的に求めた。まず第一原理分子動力学計算を行い、その結果をもとに統計力学および半古典力学を用いた二種類の方法でデコヒーレンス時間を見積もった。一原子あたりのデコヒーレンスへの寄与を、重心からの距離に対して解析すると、デコヒーレンスはSe原子による寄与が大きく、また量子ドットの中心ほど大きいことが解った。また二励起子状態と3Eg状態間の電子密度差をプロットすると、量子ドット全体にゆるやかな変化を示しており、デコヒーレンスには電子-音響フォノン結合が重要と考察された。さらに半古典力学での表式から、デコヒーレンス時間は、陰イオンの質量の平方根にほぼ比例していると考えられる。したがって同族イオンからなるPbSe, PbTe量子ドットは、PbSよりも長いデコヒーレンス時間を持つことが予想できた。
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