| 研究課題/領域番号 |
19106014
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| 研究機関 | 大阪大学 |
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研究代表者 |
松尾 伸也 大阪大学, 大学院・工学研究科, 教授 (90029299)
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| 研究分担者 |
小俣 孝久 大阪大学, 大学院・工学研究科, 准教授 (80267640)
喜多 正雄 富山高等専門学校, 機械システム工学科, 准教授 (00413758)
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| キーワード | 希土類酸化物 / セリア / 混合相状態 / 蛍石類似構造 / 準安定相 / 排ガス触媒 / メタン水蒸気改質 / 酸素吸蔵能 |
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| 研究概要 |
本研究の目的は、酸化物の安定/準安定な相混合状態からなるナノ空間が優れた酸素の授受能力を発揮することを示し、この特性を利用して排ガス浄化、水素ガス製造などの環境エネルギー分野で有用となる高性能反応場を作製することである。本年度は相混合状態の特質に迫るためにZr-Ce-O系酸化物担体の基本組成を2種類に絞り、{Zr_<2/8>Ce_<6/8>}O_<2-y>組成にPrを加えて酷似したCaF_2類似相の混合状態となり得る組成、および陽イオンが規則配置の傾向を有する{Zr_<4/8>Ce_<4/8>}O_<2-y>組成にPrを加えてCaF_2類似相間の酷似レベルを低下させた組成の粉末を用いて、酸素中400～1200℃の種々の温度で焼鈍することにより結晶粒子の焼結合体の程度を変化させた担体試料を準備した。次に微量のNiなどの遷移金属とPd,Ptなど白金類を触媒金属として含侵させ、酸素中での焼鈍によりNiOに変換後、および水素ガス中でNiに還元後の2つの条件でのメタン水蒸気改質における触媒作用を評価した。Niまで還元すると如何なる条件下でも触媒作用を呈し、NiOではほとんどの条件下で反応は進まない。ところが組成と焼結温度を適切に制御すると酸化後のNiOでも良好な触媒効果が得られた。この適切な条件下ではCaF_2類似2相の結晶粒子が整合性良く合体し、合体界面近傍に特異な領域が存在することをTEMにより明瞭に観察できた。NiOに金属の作用をもたらす還元場の作用を発揮する特異な合体領域が出現している。その条件窓はNiとともに貴金属を添加すると確実に広くなり、添加元素の相乗効果を確認できた。酷似する安定/準安定相の界面領域での特異な現象の発現は白金類を使わない、あるいは低減する触媒開発への扉を開く重要な鍵であると断定できる。
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