| 研究課題/領域番号 |
19206007
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| 研究機関 | 大阪大学 |
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研究代表者 |
笠井 秀明 大阪大学, 大学院・工学研究科, 教授 (00177354)
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| 研究分担者 |
中西 寛 大阪大学, 工学研究科, 助教 (40237326)
岡野 達雄 東京大学, 生産技術研究所, 教授 (60011219)
福谷 克之 東京大学, 生産技術研究所, 教授 (10228900)
大中 幸三郎 大阪大学, 工学研究科, 准教授 (60127199)
八木 厚志 大阪大学, 工学研究科, 教授 (70116119)
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| キーワード | 水素 / 表面 / サブ表面 / 量子ダイナミクス / 共鳴核反応法 / 走査トンネル顕微鏡法 / 拡散 / 水素吸蔵 |
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| 研究概要 |
これまで、表面からサブ表面領域にわたる水素の量子様態を探る第一原理量子ダイナミクス計算手法を開発し、それを昨年度はPd(111)表面系に対して応用してきた。今年度は、Pd合金(111)表面系への適応を行った。合金として、Pd_3Ag_1の秩序合金を取り上げた。まず、最表面にある水素原子の吸着ポテンシャルエネルギーの井戸は、Pd原子で囲まれるFCCフォローサイトで、Pd表面の場合より深くなり、Ag原子の周りのサイトでは、逆に浅くなることがわかった。
サブ表面への活性化障壁ポテンシャルエネルギーは、合金の方が低くなっていた。Pd表面で格子定数のみを合金の格子定数に代えて調べてみたところ、活性化障壁ポテンシャルが下がる傾向がみられた。このことから、活性化障壁ポテンシャルの低下の主たる要因は、格子定数の拡大による効果が大きいことがわかった。ただし、格子定数の拡大による活性化障壁ポテンシャルの低下値は、合金の場合の低下値にはおよんでおらず、合金化による水素拡散経路のキーホールにおける電子密度の低下分も寄与していることは間違いない。さらに量子ダイナミクス計算を行い、水素の拡散の特性を調べたところ、ポテンシャル障壁の低下に加え、拡散チャンネルの空間的な幅が拡大していることから、さらに拡散の活性化障壁が下がるように見えることがわかった。実験では合金化により水素の拡散障壁が下がることが観測されており、これらの結果は、その傾向と一致する。
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