| 研究課題/領域番号 |
19206007
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| 研究機関 | 大阪大学 |
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研究代表者 |
笠井 秀明 大阪大学, 工学研究科, 教授 (00177354)
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| 研究分担者 |
中西 寛 大阪大学, 工学研究科, 助教 (40237326)
岡野 達雄 東京大学, 生産技術研究所, 教授 (60011219)
福谷 克之 東京大学, 生産技術研究所, 教授 (10228900)
大中 幸三郎 大阪大学, 工学研究科, 准教授 (60127199)
八木 厚志 大阪大学, 工学研究科, 教授 (70116119)
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| キーワード | 水素 / 表面 / サブ表面 / 量子ダイナミクス / 共鳴核反応法 / 走査トンネル顕微鏡法 / 拡散 / 水素吸蔵 |
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| 研究概要 |
これまで、Pd(111)およびPd合金(111)表面系に対してサブ表面領域にわたる水素の量子様態を探る第一原理量子ダイナミクス計算手法を開発し応用を試みてきた。今年度は、一昨年度に開発した拡散過程の時間発展シミュレーションコードをさらに発展させ、入射エネルギーおよび水素原子の初期位置を変化させながら、Pd(111)表面における入射水素原子の量子ダイナミクスを調べた。最初に、初期状態を表面吸着状態に設定し表面垂直方向に対して308meVの入射エネルギーを与えると、水素原子の波動関数の波束は表面1・2層間まで進み、第2層におけるポテンシャル障壁に反射されることを確認した。次に、664meVと第2層におけるポテンシャル障壁を越えるのに充分な入射エネルギーを与えたが、波束は同様に表面第2層で反射された。また、初期状態を水素原子が表面1・2層間における局在状態に設定し、同じく第2層におけるポテンシャル障壁を越えるような入射エネルギー352meVを与えると、今度は典型的な量子効果である回折をしながら、入射水素原子の波束は表面2・3層間へ広がった。これは表面1・2層間から表面2・3層間への拡散経路が大きく湾曲しているため、水素原子が高い入射エネルギーを持つ場合には曲り切れないためと考えられる。次に水素吸蔵反応におけるPd粒子のサイズ効果を調べるため、格子定数を変えながらPd(111)表面およびサブ表面における水素の量子様態を第一原理電子状態計算及び第一原理量子ダイナミクス計算手法を援用して調べた。その結果、格子定数の値が増加するに従って表面上から表面第1・2層間への拡散に必要なポテンシャル障壁が減少した。これは合金化の時と同様に、水素-パラジウムイオンコア間の距離が大きくなることによって、それらのコア間の反発相互作用が抑えられたためと考えられる。
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