研究課題/領域番号 |
19206072
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研究機関 | 東北大学 |
研究代表者 |
蔡 安邦 東北大学, 多元物質科学研究所, 教授 (90225681)
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研究分担者 |
亀岡 聡 東北大学, 多元物質科学研究所, 准教授 (60312823)
石井 靖 中央大学, 理工学部, 教授 (60143541)
藤田 伸尚 東北大学, 多元物質科学研究所, 助教 (70431468)
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キーワード | 貴金属代替 / 価電子帯構造 / 触媒機能 / 浸漬合金法 |
研究概要 |
貴金属代替には具体な合金の設計およびその合金を触媒反応で評価できるような試料の作製は必要・不可欠であり、本研究の2つの核心となる。本年度では、貴金属を代替可能の合金探査および高い表面積を有する合金の作製法の開発を行ってきた。結果としてPdに似通った電子構造を示す合金を見出した。また、リーチングと含浸法を併用して、数平米ないしラネ触媒と同等な表面積の合金作製法を開発した。 1) 今年度では、Niを軸としてPdに似た電子構造の合金を調べた。フェルミ準位近傍の価電子帯においてPdの4dバンドの幅がNiやCoのそれに比べて広いので、Niの合金化によって3dバンドの幅を広げるという戦略を立てて、Ni-CuおよびNi-Co合金に着目した。Ni-CuおよびNi-Coはいすれも全率固溶体であるために、B2構造の規則相と見立てて計算した結果、1:1の組成で、3d電子のバンド幅および位置はPdのそれと極めて似通っていることを見出した。 1. 2) PdZn合金の高表面積化を図るために、浸漬合金法という手法を用いた。まず、Al-Pd2元化合物にアルカリ水溶液を用いてリーチングを施し、Pdポーラスを作製した。さらに、このPdポーラスに金属塩をしみ込ませた後、還元雰囲気下で熱処理を行い、付着した金属が元のポーラスPdと合金化が進行し、ポーラスPdZn合金が得られた。この方法で作製した合金試料の表面積が約20平米にも及ぶ。水蒸気改質反応を行った結果、ほぼ100%のCO2選択率を有することが確認され、担持系試料およびバルク試料と同様な触媒特性を示すことが分かった。来年度では、予想のNi-Cu, Ni-Co合金を上記の手法で作製し、触媒特性特性を検証する。
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