| 研究課題/領域番号 |
19310050
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| 研究機関 | 京都大学 |
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研究代表者 |
井上 正志 京都大学, 工学研究科, 教授 (30151624)
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| 研究分担者 |
岩本 伸司 群馬大学, 工学研究科, 准教授 (50252482)
今村 成一郎 京都大学, 工学研究科, 研究員 (00027898)
金井 宏俶 京都大学, 工学研究科, 研究員 (40026050)
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| キーワード | 亜酸化窒素 / 酸化コバルト / 環境触媒 / 窒素酸化物 / 地球温暖化ガス / アルカリプロモーター / 環境浄化 / 過渡応答法 |
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| 研究概要 |
カリウム修飾Co_3O_4触媒へのN_2Oの吸着挙動と酸素の脱離挙動を詳細に検討した。触媒にN_2O接触させると、50℃という低温でもN_2Oの分解が起こり、窒素は反応初期から脱離するのに対し、酸素の脱離は、吸着酸素種の蓄積に伴い進行し、酸素脱離速度は吸着酸素種の2乗に比例して増加し、一定時間後は酸素の生成速度と窒素の生成速度はN_2Oの分解の量論(1:2)に達し、安定した活性を維持した。N_2Oの供給を止めると、窒素の生成は急激に停止したが酸素はの脱離速度は比較的緩やかに減少した。その時の酸素の脱離は触媒表面に吸着した分子状の酸素によるものと考えられ、N_2O供給停止後の脱離挙動から求めた酸素の脱離速度は、定常状態における酸素の脱離速度を上回った。触媒上に吸着した酸素は、昇温により2つの温度領域で脱離した。そのうちの低温側の脱離は表面に残留した原子状酸素の脱離と考えられ、また高温側の酸素の脱離は触媒からの格子酸素の脱離と考えられた。反応初期の極めて速い窒素の生成は、熱処理により生成する酸素空孔でのN_2Oの分解により、この過程で酸素空孔は解消されると考えられた。カリウム修飾Co_3O_4触媒の調製法の影響についても検討し、コバルトの原料塩に由来する対イオンが触媒中に残留すると活性を著しく損なうのに対し、塩化カリウムや硫酸カリウムでのCo_3O_4触媒の修飾は若干ではあるが正の効果を与えた。また、コバルトとニッケルの複合酸化物をアルカリで修飾した触媒は、水の共存しない条件ではカリウム修飾Co_3O_4触媒と同程度の活性を示したが、水が共存する条件下ではカリウム修飾Co_3O_4触媒より高い活性を示した。また、N_2Oの直接分解との関連から、NOの直接分解の機構も検討した。
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