研究課題
本研究では、光合成の初期過程で起こるカロテノイドからクロロフィルへの超高速エネルギー移動の機構を解明することを目的としている。特に、フェムト秒誘導ラマン分光を吸収・発光分光と同時に用いることで励起状態の振動準位の役割を解明する。試料には自然由来のものだけでなく人工の色素蛋白複合体を系統的に用いる。代表者(吉澤)は、初期状態を制御してエネルギー移動過程の研究を行うために、フェムト秒吸収分光装置に用いる励起光の改良を行った。現有の光パラメトリック増幅装置(OPA)を改良して30フェムト秒以下の超短パルス発生を行い、購入した位相制御器と組み合わせることでパルス波形の制御を達成した。さらに赤外OPAに第二高調波および和周波発生装置を付け加えることで、可視から近赤外の幅広い励起光発生を行った。これら2つの励起光を用いることで光学禁制準位を含めて任意の励起状態を出発点とする研究が可能となった。改良した装置をカロテノイド、光合成系の色素蛋白複合体、およびカロテノイド内包カーボンナノチューブ(CNT)に応用した。カロテノイドでは光学禁制であるS_1励起状態を2光子励起することで、その振動状態を制御して緩和過程の測定を行った。色素蛋白複合体では、エネルギーのアクセプターであるバクテリオクロロフィルを前駆励起光で励起状態にすることでエネルギー移動過程の制御を試みた。CNTでは、波長可変励起光により初期励起状態を変えることで、CNTとカロテノイド間の相互のエネルギー移動を明らかにした。分担者(橋本)は、測定に用いるカロテノイド類および色素蛋白複合体を代表者に供給した。さらに、カロテノイドの基底状態の振動を明らかにするために、超短パルス光による過渡回折格子信号の測定を行った。
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