分子の光誘起超高速電子ダイナミクス-電子動力学法の開発と光電子スペクトル計算-

2007 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 19350001
• 研究機関: 東北大学
• 研究代表者: 河野 裕彦 東北大学, 大学院・理学研究科, 教授 (70178226)
• 研究分担者: 長尾 秀実 金沢大学, 自然科学研究科, 教授 (30291892) ; 加藤 毅 東京大学, 大学院・理学系研究科, 准教授 (10321986)
• キーワード: 原子・分子物理 / 光電子スペクトル / 電子波束 / レーザー / 多重イオン化 / 動力学理論

研究概要

多電子系ダイナミクスを評価するために、多配置波動関数が時間とともにどのように変化するかを記述する電子動力学運動方程式を導出した。この方法では、各電子配置を表すスレーター行列式の係数とグリッド基底を使った分子軌道関数の双方を時間発展させ、少ない電子配置で多電子系の時間発展を適切に近似できる。まず、分子軸方向に偏光したレーザー場中のH_2に対して適用した。電子は主に分子軸と平行なz軸に沿って大振幅の往復運動をするが、イオン化への寄与が大きいσ軌道は偏光面に垂直なρ方向にも広がる。この多配置描像ではHOMO以外の分子軌道(LUMO+1)の寄与が大きい。この偏光では、π軌道からのイオン化確率は小さく、分子軌道の"個性"がその電子ダイナミクスに強く反映しする。軟X線高次高調波発生についても1電子近似を越えた解析も行っている。
C_<60>の非遂次的イオン化の機構についても調べた。C_<60>が10fsより短いパルスと相互作用する場合、一つ一つの電子がはぎ取られ遂次イオン化モデルでは多価イオンの生成効率を説明することはできない。この現象が多くの電子が非断熱的に励起され、パルス照射後20fs以内にさらに電子が放出される遅延イオン化によることを時間依存密度汎関数法を用いて明らかにした。C_<60>の電子状態は250個の電子で閉殻構造をとるjelliumモデルを用いて表した。また、高次高調波スペクトルによる分子構造の同定(C_<60>の扁平や偏長構造)を目指して、その計算手法の開発に着手した。

研究成果

• [雑誌論文] Time-dependent multiconfiguration theory for electronic dynamics of molecules in intense laser fields: a numerical description in terms of numerical orbital functions (2008)
  • 著者名/発表者名: T. Kato
  • 雑誌名: Journal of Chemical Physics 128 ページ: 184102 1-8
  • 査読あり
• [雑誌論文] Wavepacket dynamics of molecules in intense laser fields (2008)
  • 著者名/発表者名: H. Kono
  • 雑誌名: Progress in Ultrafast Intense Laser Science 4(掲載決定)
  • 査読あり
• [雑誌論文] 強レーザー場中の超高速分子ダイナミクスの理論 (2008)
  • 著者名/発表者名: 河野 裕彦
  • 雑誌名: 化学と工業 61 ページ: 579-581
  • 査読あり
• [雑誌論文] Ab initio molecular dynamics and wavepacket dynamics of highly charged fullerene cations produced with intense near-infrared laser pulses (2007)
  • 著者名/発表者名: K. Nakai
  • 雑誌名: Chemical Physics 338 ページ: 127-134
  • 査読あり
• [雑誌論文] Theoretical design of an aromatic hydrocarbon rotor driven by a circularly polarized electric field (2007)
  • 著者名/発表者名: M. Yamaki
  • 雑誌名: Journal of Physical Chemistry A 111 ページ: 9374-9378
  • 査読あり
• [雑誌論文] Quantum optimal control of electron ring currents in chiral aromatic molecules (2007)
  • 著者名/発表者名: M. Kanno
  • 雑誌名: Journal of Physical Chemistry 127 ページ: 204314 1-9
  • 査読あり
• [雑誌論文] Ab initio molecular dynamics of highly charged fullerene cations in intense near-infrared laser fields (2007)
  • 著者名/発表者名: H. Kono
  • 雑誌名: Proceedings of SPIE 6726 ページ: 672606 1-8
• [雑誌論文] Theoretical Study of Above-threshold dissociation on diatomic molecules by using nonresonant intense laser pulses (2007)
  • 著者名/発表者名: K. Sugimori
  • 雑誌名: Journal of Physical Chemistry A 111 ページ: 9417-9423
  • 査読あり
• [雑誌論文] Laser Control of Photoassociation in Reaction O+H->OH (2007)
  • 著者名/発表者名: K. Nishikawa
  • 雑誌名: AIP Conference Proceedings 963 ページ: 843-846
• [雑誌論文] Exact solution of two-band superconductivity in ultrasmall grains (2007)
  • 著者名/発表者名: H. Kawabe
  • 雑誌名: NATO Science Series, II Mathematics, Physics and Chemistry 241 ページ: 129-139
  • 査読あり
• [雑誌論文] 巨大芳香族分子の量子化学的研究-フラーレン多価陽イオンの安定性とサンドイッチ型ルテニウム錯体の電子状態- (2007)
  • 著者名/発表者名: 中井克典
  • 雑誌名: 東北大学情報シナジーセンター大規模科学計算システム広報 SENAC 40 ページ: 31-36
• [雑誌論文] 強レーザー場中の超高速分子ダイナミクスの理論 (2007)
  • 著者名/発表者名: 河野 裕彦
  • 雑誌名: レーザー研究 35 ページ: 691-696
  • 査読あり
• [学会発表] 多配置波動関数による強光子場中分子の電子状態の記述 (2008)
  • 著者名/発表者名: 加藤 毅
  • 学会等名: スーパーコンピューターワークショップ2008"大規模計算と分子のダイナミクス"
  • 発表場所: 岡崎、分子科学研究所
  • 年月日: 2008-02-19
• [学会発表] An orbital theory for molecular dynamics in an intense laser field (2008)
  • 著者名/発表者名: T. Kato
  • 学会等名: COAST/CORAL Winter School on Advanced Laser Science
  • 発表場所: 東京、東京大学
  • 年月日: 2008-01-14
• [学会発表] Ultrafast dynamics and control of molecules in Near-Infrared Intense Laser Fields: H_2O and C_<60> (2007)
  • 著者名/発表者名: H. Kono
  • 学会等名: International Symposium on Ultrafast Intense Laser Science 6
  • 発表場所: イタリア、ピサ市
  • 年月日: 2007-09-26
• [学会発表] 光と分子の非線形相互作用理論の展開-近赤外から軟X線領域まで- (2007)
  • 著者名/発表者名: 河野 裕彦
  • 学会等名: 化学系学協会東北大会第27回物理化学コロキウム
  • 発表場所: 山形市、山形大学
  • 年月日: 2007-09-22
• [学会発表] Bohm理論による分子エネルギーの近似計算 (2007)
  • 著者名/発表者名: 加藤 毅
  • 学会等名: 第1回分子科学討論会
  • 発表場所: 仙台、東北大学
  • 年月日: 2007-09-20
• [学会発表] Theoretical study of the dynamical behaviors of molecules and living cells in laser fields (2007)
  • 著者名/発表者名: H. Kono
  • 学会等名: The 7th Pacific Rim Conference on Lasers and Electro-Optics
  • 発表場所: 韓国、ソウル市
  • 年月日: 2007-08-28
• [学会発表] Dynamics and control of C_<60> in intense laser fields (2007)
  • 著者名/発表者名: H. Kono
  • 学会等名: International Symposium on Molecular Theory for Real Systems
  • 発表場所: 京都大学桂キャンパス
  • 年月日: 2007-07-27
• [学会発表] Theoretical study on the dynamics of molecules in intense laser fields: from small molecules to fullerenes (2007)
  • 著者名/発表者名: H. Kono
  • 学会等名: 3rd Asian Symposium on Intense Laser Science
  • 発表場所: マレーシア、キャメロンハイランド
  • 年月日: 2007-07-04
• [学会発表] 強い光子場中の分子ダイナミクス-水分子のクーロン爆発からC_<60>の大振幅振動まで- (2007)
  • 著者名/発表者名: 河野 裕彦
  • 学会等名: 第4回AMO討論会
  • 発表場所: 調布市、電気通信大学
  • 年月日: 2007-06-08
• [学会発表] Ab initio molecular dynamics of highly charged fullerene cations in intense near-infrared laser fields (2007)
  • 著者名/発表者名: H. Kono
  • 学会等名: ICONO/LAT 2007 (International Conference on Coherent and Nonlinear Optics, International Conference on Lasers, Applications and Technologies)
  • 発表場所: ベラルーシ、ミンスク市
  • 年月日: 2007-05-30
• [学会発表] Theoretical description of molecular dynamics in strong laser fields: incorporation of a multiconfiguration theory and Bohmian mechanics (2007)
  • 著者名/発表者名: T. Kato
  • 学会等名: International Symposium on Molecular Science of Ultrafast Electronic Dynamics
  • 発表場所: 仙台、東北大学
  • 年月日: 2007-05-19
• [学会発表] 時間依存多電子波動関数の自然軌道解析 (2007)
  • 著者名/発表者名: 加藤 毅
  • 学会等名: 第10回理論化学討論会
  • 発表場所: 名古屋、名古屋大学
  • 年月日: 2007-05-14