研究課題
多電子系の非断熱励起状態ダイナミクス及びイオン化確率を評価するために開発した多配置時間依存Hartree-Fock法を分子軸方向に偏光した高強度近赤外レーザー場中のH)_2に対して適用した。まず、分子軸方向に偏光したレーザー場中のH_2に対して適用した。この多配置描像ではHOMO以外の分子軌道2σg(LUMO+1)のイオン化への寄与が大きい。電子は主に分子軸と平行なz軸に沿って大振幅の運動をするが、この偏光でイオン化への寄与が大きいσ軌道は偏光面に垂直なρ方向にも広がる。軟x線高次高調波発生についても1電子近似を越えた解析を行い、本手法で放出された電子の運動エネルギーが正しく見積もられ、再散乱現象やそれに伴う電子同時イオン化を再現できていることを確認した。1σ_g 2σ_gの主配置を持つ励起状態が生成し、その確率が電場の時間変化に非断熱的に変化することがわかった。つまり、非断熱励起状態ダイナミクスが高強度近赤外レーザー場中のイオン化ダイナミクスを支配していることを明らかにした。また、C_60の10fsより短いパルスによるイオン化の機構についても調べた。C_60がこのようなパルスと相互作用する場合、一つずつ電子がはぎ取られる遂次イオン化モデルでは多価イオンの生成効率を説明できない。時間依存密度汎関数法をjelliumモデルに適用して、この現象が多くの電子が非断熱的に励起され、パルス照射後20fs以内にさらに電子が放出される遅延イオン化によることを明らかにした。現在、放出電子の角度分布を解析中である。
すべて 2009 2008
すべて 雑誌論文 (10件) (うち査読あり 9件) 学会発表 (4件)
Physical Chemistry and Chemical Physics 11
ページ: 1662-1678
Physical Review B 79
ページ: 104420-(1-5)
Progress in Ultrafast Intense Laser Science, Springer Series in Chemical Physics 4
ページ: 41-66
化学 64
ページ: 70-71
Laser Physics (掲載決定)
Lectures on Ultrafast Intense Laser Science 1(掲載決定)
強光子場科学の最前線2 2(掲載決定)
Journal of Chemical Physics 128
ページ: 184102-(1-8)
Chemical Physics 347
ページ: 272-278
化学と工業 61
