| 研究概要 |
本研究では、ナノ粒子が2次元(2D)配列した凸凹構造をもつ固体表面上で起こる新規なレーザー脱離ソフトイオン化(SALDI)法を確立することを目標とする。本年度は、SALDI-MSのためのナノ粒子積層薄膜LDIプレート(ナノ粒子を含む)として、尿素表面修飾酸化チタニア粒子、ポリエチレンイミン修飾グラファイトシート、白金ナノ粒子担持シリコン基板、及びスルホン基修飾FePtCu磁性ナノ粒子が有効であることを見出した。尿素表面修飾チタニア粒子では、サブフェムトモルオーダのペプチドの高感度検出、分子量3万程度の蛋白質の検出など、従来のチタニア粒子を用いたSALDIに比べて、感度と検出限界分子量ともに向上できた。環境分析を目的としたポリエチレンイミン修飾グラファイトシートでは、近年、環境残留の点で問題となっている炭化フッ素系の界面活性剤(PFOS,PFOA)の高感度検出と定量分析の有効性を示すことができた。スルホン基修飾FePtCu磁性ナノ粒子では、血清中の蛋白質をナノ粒子により磁性分離してナノ粒子に結合した蛋白質をSALDI-MSで直接検出するという"アフニテイSALDI-MS"を実現した。白金ナノ粒子担持シリコン基板では、レーザー光照射によって生じる電子とホールの電荷分離が、SALDI-MSにおけるペプチドのプロトン付加分子の生成を促進するという新規なイオン化メカニズムを提案でき、SALDI-MSでは検出が困難であったプロトン付加分子の生成を促進する方法を見出した。以上のように、本研究ではSALDI-MSのために新規なLDIプレートを作製し、その特徴を生かして高感度化、検出限界分子量の向上、プロトン付加分子の生成促進、LDI-MSによる定量分析、及びアフニテイSALDI-MSを実証できた。
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