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本研究計画では、照射間隔および照射波長を制御したフェムト秒レーザーを光機能分子に多段階照射(フェムト秒マルチレーザー)することで、高励起状態を経た反応プロセスを直接観測により明らかにし、さらに新たなる分子素子を創生することを目的としている。今年度は以下の研究を行った。
(1)オリゴチオフェン高励起三重項状態からの分子間電子移動反応の検討。二色ニレーザー励起によりオリゴチオフェンの高励起状態を生成し、溶媒中のアクセプターとの電子移動反応を検討した。ラジカルカチオンの生成が確認されたことより、高励起三重項状態からの電子移動反応が確認された。
(2)ドナー・アクセプター結合分子の高励起状態を経た電荷分離過程の実証。オリゴチオフェンにアクセプターを結合した分子を複数合成しフェムト秒マルチレーザーにより高励起三重項状態を生成したところ、アクセプター性の増加および溶媒極性の増加に伴い最低励起三重項状態の回復速度が速くなることが確認された。分子間反応との比較より高励起三重項状態を経た電荷分離が起こっていることが示された。
(3)オリゴチオフェンラジカルカチオンの励起状態物性の検討。光誘起反応または化学酸化によって生じたオリゴチオフェンにフェムト秒レーザー照射することによりラジカルカチオンの励起状態物性を検討した。その寿命を求めるとともに、溶媒中のホールアクセプターへのホール移動過程を明らかにした。
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