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2008 年度 実績報告書

金属単結晶電極におけるジメチルエーテルの電気化学的酸化反応機構の解明

研究課題

研究課題/領域番号 19350099
研究機関北海道大学

研究代表者

叶 深  北海道大学, 触媒化学研究センター, 准教授 (40250419)

キーワード電極触媒 / 燃料電池 / ジメチルエーテル / 白金単結晶 / 反応機構 / 反応速度 / 反応選択性 / 表面構造
研究概要

平成20年度において, 当初の研究提案に従い, 白金単結晶および多結晶電極におけるジメチルエーテル(DME)の電気化学的酸化反応機構の解明を研究し続けてきた. 白金単結晶低指数面及びいくつかの高指数面電極表面において, DMEの電気化学的酸化活性について調べた結果, 白金単結晶電極の表面構造に大きく依存していることが分かった. Pt(111)電極についての結果をまとめてフールペーパーとして投稿掲載された. さらに, Pt(100)及び(100)のテラスをもつ白金単結晶電極におけるDMEの電気化学的酸化反応の電極触媒活性について解析を進めている. 電気化学測定に加え, その場赤外分光法での計測により, DME酸化反応の触媒活性について調べ, 反応中間体として(CH_30CH_2)_adと(CO)_adの他に, 生成物としてCO_2が確認できた. 現在, Pt(100)に関連する実験結果をまとめ, 最終年度の早々に投稿する予定. これと並行し, 白金多結晶電極表面におけるDMEの電気化学的酸化過程について, その場赤外分光法により追跡し, DME酸化過程の中間体同定及びその速度論を調べている. Pt(100)電極と同じような反応中間体(CH_30CH_2)_adと(CO)_adを赤外分光法で観測されたと同時に, 各中間体の速度論的な挙動について詳細に議論ができた. その結果の一部をElectrochim. Actaに掲載された. さらにに, 時間分解赤外測定によるDME分解反応の速度論解析の結果についての結果をまとめ, 投稿した. 循環セルによるその場赤外分光測定の改良や, 金属ナノ粒子の修飾効果, EC-STMによる電極表面構造解析も行い, 電極表面構造とDMEの反応機構・反応性の関係解明を目指し研究を進めてきた.

  • 研究成果

    (6件)

すべて 2009 2008

すべて 雑誌論文 (4件) (うち査読あり 4件) 学会発表 (2件)

  • [雑誌論文] Fabrication of Photochemical Pattern on a Self-assembled Monolayer (SAM) of a RutheniumCluster under Electrochemical Control2009

    • 著者名/発表者名
      Zhang, W., et.al.
    • 雑誌名

      J. Mater. Chem. 19

      ページ: 261-267

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Electrochemical Behaviors of Dimethyl Ether on Platinum Single Crystal Electrodes. Part I : Pt(111)2008

    • 著者名/発表者名
      Lu, L., et.al.
    • 雑誌名

      J. Electroanal. Chem. 619-620

      ページ: 143-151

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Surface Structure Dependent Electro-oxidation of Dimethyl Ether on Platinum Single-Crvstal Electrodes2008

    • 著者名/発表者名
      Zhang, Y., et.al.
    • 雑誌名

      Electrochimica Acta 53

      ページ: 6093-6103

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Surface Coordination of Nitric Oxide to a Self-Assembled Monolayer of a Triruthenium Cluster : An in situ Infrared Spectroscopic Study2008

    • 著者名/発表者名
      Zhou, W., et.al.
    • 雑誌名

      Langmuir 24

      ページ: 8027-8035

    • 査読あり
  • [学会発表] ジメチルエーテル(DME)の電気化学的酸化反応のその場研究2009

    • 著者名/発表者名
      張一、〓玉進、路蕾蕾、大澤雅俊、叶深
    • 学会等名
      電気化学会第76回大会
    • 発表場所
      京都大学
    • 年月日
      20090329-31
  • [学会発表] Dimethyl Ether (DME) Electro-oxidation Reaction on Pt electrodes : An in situ Infrared Spectroscopic Study(ポスター)2009

    • 著者名/発表者名
      張一, 路蕾蕾, 〓玉進, 大澤雅俊, 叶深
    • 学会等名
      International Symposium for Environmental Innovation Driven by Chemistry and Catalytic Science (EICCCS), Sapporo (2009)
    • 発表場所
      北海道大学
    • 年月日
      20090318-19

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公開日: 2010-06-11   更新日: 2016-04-21  

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