金属単結晶電極におけるジメチルエーテルの電気化学的酸化反応機構の解明

2009 年度 研究成果報告書

• 研究課題/領域番号: 19350099
• 研究種目: 基盤研究(B)
• 配分区分: 補助金
• 応募区分: 一般
• 研究分野: 無機工業材料
• 研究機関: 北海道大学
• 研究代表者: 叶 深 北海道大学, 触媒化学研究センター, 准教授 (40250419)
• 研究期間 (年度): 2007 – 2009
• キーワード: 電気化学

研究概要

白金電極におけるジメチルエーテル(DME)の電気化学的酸化反応の反応機構と反応速度論の解明を目指し研究を展開してきた.伝統的な電気化学的測定手法の他に,その場赤外反射分光及び電気化学走査型トンネル顕微鏡(EC-STM)法も用いて詳しく調べてきた.DMEの電気化学的酸化活性は,電極の表面構造に大きく依存し,Pt(100)表面は最も高い活性を示した.高電位側において,特に(100)テラスにDMEがメトキシ中間体を経由し,CO_2まで酸化された.一方,低電位側において,DMEは,(CH_3OCH_2)_<ad> と(CO)_<ad>に順次に分解した反応パースを取った.時間分解赤外分光測定により,この反応の速度論と反応機構について初めて定量的に議論できた.

研究成果

• [雑誌論文] Electrochemical Behaviors of Dimethyl Ether on Platinum Single Crystal Electrodes Part II : Pt (100). (2010)
  • 著者名/発表者名: Lu, L.; Yin, G.; Tong, Y.; Zhang, Y.; Gao, Y.; Osawa, M.: Ye, S.
  • 雑誌名: J. Electroanal. Chem. 642 ページ: 82-91
  • 査読あり
• [雑誌論文] Dimethyl Ether (DME) Dissociation Reaction on Platinum Electrode Surface : A Quantitative Kinetic Analysis by in situ Infrared Spectroscopy. (2010)
  • 著者名/発表者名: Zhang, Y.; Tong, Y.; Lu, L.; Osawa, M.; Ye, S.
  • 雑誌名: J. Electrochem. Soc. 157 ページ: F10-F15
  • 査読あり
• [雑誌論文] Ueda, W. Effect of Sn02 Deposition Sequence in Sn02-modified PtRu/C Catalyst Preparation on Catalytic Activity for Methanol Electro-oxidation. (2009)
  • 著者名/発表者名: Wang, G.; Takeguchi, T.; Zhang, Y.; Muhamad, E. N.; Sadakane, M.; Ye, S.
  • 雑誌名: J. Electrochem. Soc. 156 ページ: B862-B869
  • 査読あり
• [雑誌論文] Recent Progress in Electrochemical Surface Science with Atomic and Molecular Levels (2009)
  • 著者名/発表者名: Ye, S.; Kondo, T.; Hoshi, N.; Inukai, J.; Yoshimoto, S.; Osawa, M.; Itaya, K.
  • 雑誌名: Electrochemistry 77 ページ: 2-20
• [雑誌論文] Electrochemical Behaviors of Dimethyl Ether on Platinum Single Crystal Electrodes. Part I : Pt (111) (2008)
  • 著者名/発表者名: Lu, L.; Yin, G.; Tong, Y.; Zhang, Y.; Gao, Y.; Osawa, M.; Ye, S.
  • 雑誌名: J. Electroanal. Chem. 619-620 ページ: 143-151
  • 査読あり
• [雑誌論文] Electrochemical and Infrared Study of Electro-oxidation of Dimethyl Ether (DME) on Platinum Polycrystalline Electrode in Acid Solutions (2008)
  • 著者名/発表者名: Zhang, Y.; Lu, L.; Tong, Y.; Osawa, M.; Ye, S.
  • 雑誌名: Electrochimica Acta 53 ページ: 6093-6103
• [雑誌論文] Surface Structure Dependent Electro-oxidation of Dimethyl Ether on Platinum Single-Crystal Electrodes (2007)
  • 著者名/発表者名: Tong, Y. Lu, L.; Zhang, Y.; Gao, Y.; Yin, G.; Osawa, M.; Ye, S.
  • 雑誌名: J. Phys. Chem. C 111 ページ: 18836-18838
  • 査読あり
• [学会発表] Electrochemical Oxidation of Dimethyl Ether (DME) on Platinum Electrodes (2010)
  • 著者名/発表者名: Ye, S.
  • 学会等名: Pacifichem
  • 発表場所: Hawaii
  • 年月日: 20100000
• [学会発表] Electro-oxidation of Dimethyl Ether (DME) on Platinum Electrodes (2009)
  • 著者名/発表者名: Y. Tong, Y. Zhang, L. Lu, M. Osawa, S. Ye
  • 学会等名: 触媒化学研究センター創立20周年国際シンポジウム
  • 発表場所: 札幌
  • 年月日: 20091207-20091209
• [学会発表] Dimethyl Ether (DME) Electro-oxidation on Pt Electrodes (2009)
  • 著者名/発表者名: Y. Zhang, L. Lu, Y. Tong, Y. Gao, G Yin, M. Osawa, S. Ye
  • 学会等名: ISE 2009
  • 発表場所: Beijing
  • 年月日: 20090816-20090821
• [学会発表] ジメチルエーテル (DME) の電気化学的酸化反応のその場研究 (2009)
  • 著者名/発表者名: 張一, 全玉進, 路蕾蕾, 大澤雅俊, 叶深
  • 学会等名: 電気化学会第76回大会
  • 発表場所: 京都
  • 年月日: 20090329-20090331
• [学会発表] Dimethyl Ether (DME) Electro-oxidation Reaction on Pt electrodes : An in situ Infrared Spectroscopic Study (2009)
  • 著者名/発表者名: Zhang, Y.; Lu, L.; Tong, Y.; Osawa, M.; Ye, S.
  • 学会等名: International Symposium for Environmental Innovation Driven by Chemistry and Catalytic Science (EICCCS)
  • 発表場所: Sapporo
  • 年月日: 20090318-20090319
• [学会発表] 白金単結品電極表面におけるジメチルエーテル (DME) の電気化学的酸化反応に関する研究 (2008)
  • 著者名/発表者名: 路蕾蕾, 全玉進, 張一, 高雲智, 尹鳩平, 大澤雅俊, 叶深
  • 学会等名: 電気化学会第75回大会
  • 発表場所: 甲府
  • 年月日: 20080328-20080331
• [学会発表] 白金電極におけるジメチルエーテルの電気化学的酸化反応のその場赤外分光研究 (2008)
  • 著者名/発表者名: 張一, 全玉進, 路蕾蕾, 大澤雅俊, 叶深
  • 学会等名: 第2回日本分光学会北海道支部学生シンポジウム
  • 発表場所: 札幌
  • 年月日: 2008-03-13
• [学会発表] Electrochemical Oxidation of Dimethyl Ether (DME) on the Platinum Single Crystal Electrodes (2007)
  • 著者名/発表者名: Ye, S.; Lu, L.; Tong, Y.; Zhang, Y.; Osawa, M.
  • 学会等名: International Conference on Electrified Interfaces (ICEI) 2007
  • 発表場所: Sahoro
  • 年月日: 20070624-20070629
• [学会発表] Electrochemical behaviour of dimethyl ether on Pt (111) electrode (2007)
  • 著者名/発表者名: Lu, L.; Tong, Y.; Zhang, Y.; Ye, S.; Osawa, M.
  • 学会等名: Joint Symposium on Fundamental Aspects of Nanostructured Materials and Electrocatalysis
  • 発表場所: Sapporo
  • 年月日: 2007-06-22
• [学会発表] 白金電極表面におけるDMEの電気化学的酸化反応の研究 (2006)
  • 著者名/発表者名: 全玉進, 叶深, 大澤雅俊
  • 学会等名: 2006冬季研究発表会
  • 発表場所: 札幌
  • 年月日: 2006-01-31
• [備考]
  • URL: http://www.cat.hokudai.ac.jp/osawa/member/ye