| 研究概要 |
5族金属(V, Nb, Ta)は高い水素透過能を有し、水素製造装置用分離膜材料として期待されている。ただし、酸化に弱いため水素透過性貴金属であるPdで表面を保護する必要があるが、水素製造に必要な高温では下地5族金属とPdが反応し保護性能が消失することが問題となっている。本研究の目的は4族金属(Ti, Zr, Hf)の炭化物・窒化物を中間層として挿入することにより、両者の反応を防止し、上述のような複合材料水素透過膜により優れた高温耐久性を付与することにある。
今年度は既設のアークプラズマガン(APG)を用いて4族金属窒化物をTa上に成膜する条件を探索したのち、設備備品として購入したマグネトロン電極等を用いてPdを成膜し、水素吸収実験によりPd/4族金属窒化物/Ta試料の高温耐久性を評価した。まず、TiNをカソードとして成膜を試みたが、粒子状での飛散が生じ良質な膜は得られなかった。そこで金属TiおよびHfをカソードとし、 APGの可動上限圧力に近い0.3PaまでN_2ガスを導入して成膜した。室温では主に金属状のTiおよびHfが成膜されたが、Ta基板を400℃に加熱すると良質な窒化物層が形成された。厚さ約70nmのHfN層を形成させたのち、270 nmのPd層を成膜し、573〜973Kで耐久性を評価した。中間層がない場合に問題となったPd層の多孔質化等の現象は見られず、HfN層がPd-Ta間の反応を遅延する効果を有することが明らかとなった。一方、水素吸収速度は中間層がない場合に比べやや減少し、高温安定性と水素透過性の両立に向け成膜条件をさらに詳細に最適化する必要があることがわかった。
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