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本研究課題では、フェムト秒超短パルスレーザー光励起により引き起こされる、固体表面吸着種の核波束運動を観測し、その制御を行うことを目的としている。表面化学反応の制御を念頭に置き、反応につながると期待される振動モードのコヒーレンスの誘起・観測を目指した研究を行った。
本年度は、金属表面上の分子種の束縛振動コヒーレンス観測のため、位相敏感検出型の超高速時間分解赤外-可視和周波発生振動分光システムを構築し、超高真空下での吸着分子に適用した。
具体的には、現有のチタンサファイアレーザー(中心波長800nm、パルス幅130fs)を励起源としてパラメトリック増幅・差周波発生により中赤外域のフェムト秒パルスを発生させ、これと約1psの時間幅に狭帯域化した800nm光とを真空チェンバー中の試料表面に集光し、表面吸着分子の分子内振動への共鳴増大による和周波信号を発生させた。チェンバーからの出射信号はチェンバー外で発生させた局部光と干渉させることで、位相敏感検出を行った。白金(111)面上の一酸化炭素分子を対象に選び、400nmのフェムト秒パルスを励起光として金属上の電子励起を行い、高温基板電子と一酸化炭素分子の相互作用により吸着分子の束縛振動が励起される過程を、分子内振動モードのスペクトル変化として捉えた。位相敏感検出を用いることで、分子内振動による分極の時間変化を直接捉えることが可能になり、束縛振動励起による分子内振動の振動数変化のダイナミクスを詳細に追跡できることを示した。
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