研究課題
昨年度までは、金のナノクラスターを担持する担体となる二酸化チタンの電子状態を原子レベルで明らかにし、さらに金クラスターとの電子的な相互作用を光電子分光を用いることで明らかとした。これらの成果を基に、今年度は金の電子状態と触媒活性の関係のより直接的な解明を進めた。まず、走査トンネル顕微鏡で二酸化チタン上の金クラスターの構造を確認した後、光電子分光法で電子状態を調べ、そのまま一酸化炭素の酸化反応の触媒活性試験を行うことで、構造-電子状態-触媒活性の関連の直接観察を行った。その結果、金クラスターのサイズが3.0nm以下の場合は、二酸化チタンからの電子移動による負の帯電が強く、酸素の吸着が安定となるが、一酸化炭素が吸着できず、得られる酸化反応の触媒活性は低くなることが明らかとなった。また、金クラスターサイズが3.0nm以上の場合は、電子移動の効果が徐々に薄れ、一酸化炭素の吸着は安定となるが、酸素の吸着は不安定となり、同様に得られる酸化反応の触媒活性は低くなることが分かった。最大の触媒活性は、二酸化チタンからの電子移動の効果が最大となるサイズである3.0nmにおいて得られることが明らかとなった。この事実は、二酸化チタンと金ナノクラスターの電子的な相互作用が金の触媒活性発現に強く関与していることを示しており、本研究成果は、化学的に不安定な金が活性となる機構を明らかにする重要な手がかりとなるだろう。
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The Journal of Chemical Physics 130
ページ: 124502-1-5
http://www.iiare.tohoku.ac.ip/indexj.html
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