研究課題
自然界や生体は絶えず物質流やエネルギー流などにさらされていることから、生体高分子などの分子物性を調べる際には熱平衡状態における研究に加え、平衡から離れた系においてその性質を調べることが重要である。本研究では物理的に制御可能な非平衡実験系として温度勾配を外場として高分子溶液に作用させる。この際に観察される不可逆的な分子輸送と高分子物性との関連を明らかにするための研究を遂行している。その成果概要を記す。1.流体に温度勾配を形成させ、そこで生じる物質流を計測するためのオリジナルな装置である熱拡散型強制レイリー散乱法(TDFRS法)を用いて、水溶性合成高分子(ポリイソプロピルアクリルアミド)のソレー係数測定を行った。さまざまな溶媒を用い比較した結果、温度勾配を駆動力とする高分子の拡散挙動が、分子間の相互作用に強く依存することを明らかにした。2.多糖類(プルラン)を対象に、TDFRS法によりソレー係数の温度依存性の測定を行った。プルラン水溶液の熱物質拡散係数が室温付近と50度C付近では正負の符号が逆転する、つまりプルランは条件によって温度勾配の高温側と低温側の両方向に拡散することを見出した。この異常な振舞いは、通常のエネルギー的な解釈だけでは説明ができず、エントロピーの寄与を考慮したモデルによる解釈が必要であることを明らかにした。3.タンパク質の高次構造の変化はアミロイド病などの疾病の原因になる。ここでは、外部環境を変化させた際のタンパク質の変性と凝集構造形成のダイナミクスを光散乱法により調べた。タンパク質分子が変性した後に、棒状の凝集体(アミロイド線維)や3次元網目構造(ゲル)を形成するといった段階的な構造形成のメカニズムが明らかになった。今後、温度勾配の存在下での構造形成を調べることで外場が作用しない場合と比較し、温度勾配がタンパク質の凝集体構造形成に与える影響を調べる。
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