層状粘土化合物の層間を舞台とする新規固体不斉触媒の開発

2008 年度 研究成果報告書

• 研究課題/領域番号: 19760540
• 研究種目: 若手研究(B)
• 配分区分: 補助金
• 研究分野: 触媒・資源化学プロセス
• 研究機関: 千葉大学
• 研究代表者: 原 孝佳 千葉大学, 大学院工学研究科, 助教 (60437358)
• 研究期間 (年度): 2007 – 2008
• キーワード: 層状粘土化合物 / パラジウム触媒 / アルコール酸化反応 / グリーンケミストリー / 不斉合成触媒 / アミノ酸錯体

研究概要

本申請研究では、層状粘土化合物の層間を規制されたナノサイズの反応空間として捉え、分子認識が可能な固体不斉触媒を開発することを目的とした。不斉場を構築する配位子としてアミノ酸を用い、Pdとの錯化を施すことにより、新規Pd-アミノ酸錯体を合成し、アニオン交換性層状粘土化合物にインターカレーションすることにより、粘土固定化Pd-アミノ酸錯体触媒を合成した。調製した触媒は、空気を酸化剤とするアルコールの酸化的脱水素反応にて極めて高い触媒活性を示したが、不斉選択性は発現しなかった。

研究成果

• [雑誌論文] Highly Efficient Alcohol Oxidation Catalyzed by Palladium(II)-Alkylamine Complexes Using Atmospheric Molecular Oxygen (2008)
  • 著者名/発表者名: S. Shimazu, T. Uehara, A. Asami, T. Hara and N. Ichikuni
  • 雑誌名: J.Mol. Catal. A: Chem. 282 ページ: 28-33
  • 査読あり
• [雑誌論文] Regioselective Ring Opening Reactions of Oxiranes with Acrylic Acid by Clay Supported Zirconium β-Diketonate Catalysts (2007)
  • 著者名/発表者名: S. Shimazu, H. Zou, T. Hara and N. Ichikuni
  • 雑誌名: J. Ion Exchange 18 ページ: 584-589
  • 査読あり
• [学会発表] アニオン交換を利用した層状Ni-Zn 複塩基性塩固定化Rh 触媒の合成と炭素-炭素結合形成反応への応用 (2009)
  • 著者名/発表者名: 原 孝佳
  • 学会等名: 日本化学会第89春季年会
  • 発表場所: 千葉
  • 年月日: 20090300
• [学会発表] 担持触媒のXAFS による構造解析-蛍光法と透過法の比較 (2009)
  • 著者名/発表者名: 原 孝佳
  • 学会等名: PF研究会
  • 発表場所: つくば
  • 年月日: 20090300
• [学会発表] 層状アニオン交換性複塩基性塩固定化Pd(II)錯体触媒の合成とグリーンなアルコール酸化反応への応用 (2008)
  • 著者名/発表者名: 原 孝佳
  • 学会等名: 第24回日本イオン交換研究発表会
  • 発表場所: 東京
  • 年月日: 20081000
• [学会発表] Development of Clay- Palladium(II) Nanocomposite Catalyst for Green Alcohol Oxidation (2008)
  • 著者名/発表者名: T. Hara
  • 学会等名: The 5th International Conference on Environmental Catalysis
  • 発表場所: Belfast, Ireland
  • 年月日: 20080900
• [学会発表] 新規アニオン交換性粘土-Pd(II)ナノ複合体触媒による空気を酸化剤とするアルコール酸化反応 (2008)
  • 著者名/発表者名: 原 孝佳
  • 学会等名: 第102回触媒討論会B
  • 発表場所: 名古屋
  • 年月日: 20080900
• [学会発表] Development of novel clay-palladium nanocomposite catalyst for aerobic alcohol oxidation (2008)
  • 著者名/発表者名: T. Hara
  • 学会等名: The 14th International Congress on Catalysis
  • 発表場所: Seoul, Korea
  • 年月日: 20080700
• [学会発表] アニオン交換を利用した粘土-Pdナノ複合体触媒によるアルコール酸化反応 (2007)
  • 著者名/発表者名: 原 孝佳
  • 学会等名: 第100回触媒討論会A
  • 発表場所: 札幌
  • 年月日: 20070900
• [学会発表] Design of Clay-Palladium Nanocomposite Catalyst toward Aerobic Alcohol Oxidation (2007)
  • 著者名/発表者名: T. Hara
  • 学会等名: 14th International Symposium on Intercalation Compounds
  • 発表場所: Seoul, Korea
  • 年月日: 20070600
• [図書] 図解 最先端イオン交換技術のすべて (2009)
  • 著者名/発表者名: 原 孝佳, 島津 省吾
  • 総ページ数: 190-193
  • 出版者: 工業調査会
• [産業財産権] エポキシケトン類を製造する方法 (2008)
  • 発明者名: 島津省吾, 原孝佳, 栗原純
  • 権利者名: 千葉大学
  • 産業財産権番号: 特許, 特願2008-177440
  • 出願年月日: 2008-07-07