バイオマス・グリーンケミストリーにおける金クラスターの新規触媒反応開拓

2008 年度 研究成果報告書

• 研究課題/領域番号: 19850018
• 研究種目: 若手研究(スタートアップ)
• 配分区分: 補助金
• 研究分野: 環境関連化学
• 研究機関: 首都大学東京
• 研究代表者: 石田 玉青 首都大学東京, 大学院・都市環境科学研究科, 助教 (90444942)
• 研究期間 (年度): 2007 – 2008
• キーワード: グリーンケミストリー / 金触媒 / 金ナノ粒子 / 金クラスター / バイオマス

研究概要

種々の担体に担持した金触媒を用いると、グルコースの酸素酸化によるグルコン酸合成、アルカリフリーでのアルコール酸化、1級アミンから2級アミンの合成、メタノールからの選択的one-potN-ホルミル化、アミンの酸素酸化によるオキシム合成が可能であることを明らかにした。N-ホルミル化とオキシム合成では最適な担体の選択が生成物選択性に大きく影響するのに対し、グルコース酸化と水素化反応では、金の粒子サイズ効果が著しく、直径2nm程度の金クラスター触媒を用いることで、高い触媒活性が得られることを見出した。

研究成果

• [雑誌論文] N-Formylation of Amines via the Aerobic Oxidation of Methanol over Supported Gold Nanoparticles (2009)
  • 著者名/発表者名: T. Ishida, M. Haruta
  • 雑誌名: ChemSusChem DOI : cssc. 200800260
  • 査読あり
• [雑誌論文] Aerobic oxidation of glucose and 1-phenylethanol over gold nanoparticles directly deposited on ion-exchange resins (2009)
  • 著者名/発表者名: T. Ishida, S. Okamoto, R. Makiyama, M. Haruta
  • 雑誌名: Appl. Catal. A : Gen 353 ページ: 243-248
  • 査読あり
• [雑誌論文] Reduction of 4-nitrophenol over Au nanopraticles deposited on PMMA (2009)
  • 著者名/発表者名: K. Kuroda, T. Ishida, M. Haruta
  • 雑誌名: J. Mol. Catal. A : Chem 298 ページ: 7-11
  • 査読あり
• [雑誌論文] Influence of the Support and the Size of Gold Clusters on Catalytic Activity for Glucose Oxidation (2008)
  • 著者名/発表者名: T. Ishida, N. Kinoshita, H. Okatsu, T. Akita, M. Haruta
  • 雑誌名: Angew. Chem. Int. Ed 47 ページ: 9265-9268
  • 査読あり
• [雑誌論文] Deposition of Gold Clusters on Porous Coordination Polymers by Solid Grinding and Their Catalytic Activity in Aerobic Oxidation of Alcohols (2008)
  • 著者名/発表者名: T. Ishida, M. Nagaoka, T. Akita, M. Haruta
  • 雑誌名: Chem. Eur. J 14 ページ: 8456-8460
  • 査読あり
• [雑誌論文] Direct Deposition of Gold Nanoparticles onto Polymer Beads and Glucose Oxidation with H_2O_2 (2008)
  • 著者名/発表者名: T. Ishida, K. Kuroda, N. Kinoshita, W. Minagawa
  • 雑誌名: J. Colloid Interface Sci 323 ページ: 105-111
  • 査読あり
• [雑誌論文] Gold Catalysts : Towards Sustainable Chemistry (2007)
  • 著者名/発表者名: T. Ishida, M. Haruta
  • 雑誌名: Angew. Chem. Int. Ed 46 ページ: 7154-7156
  • 査読あり
• [学会発表] 金ナノ粒子触媒を用いたバイオマス化合物の液相反応 (2009)
  • 著者名/発表者名: 大勝裕子, 木下直人, 石田玉青, 春田正毅
  • 学会等名: 第103回触媒討論会
  • 発表場所: 埼玉大学
  • 年月日: 2009-03-21
• [学会発表] Aerobic Oxidation of Glucose over Supported Gold Clusters (2008)
  • 著者名/発表者名: T. Ishida, M. Haruta
  • 学会等名: CRC International Symposium on Bio-Interface and Biomass Conversion
  • 発表場所: 北海道大学触媒化学研究センター
  • 年月日: 2008-10-31
• [学会発表] 配位高分子に担持した金クラスターの液相酸化・水素化触媒活性 (2008)
  • 著者名/発表者名: 石田玉青, 長岡芽久美, 黒田杏子, 春田正毅
  • 学会等名: 第57回高分子討論会
  • 発表場所: 大阪市立大学
  • 年月日: 2008-09-26
• [学会発表] 異種電荷を持つ高分子電解質の交互積層粒子に担持した金ナノ粒子の液相反応触媒活性 (2008)
  • 著者名/発表者名: 塚越達也, 石田玉青, 春田正毅
  • 学会等名: 第57回高分子討論会
  • 発表場所: 大阪市立大学
  • 年月日: 2008-09-26
• [学会発表] セルロース担持金クラスター触媒の調製とグルコース酸化活性 (2008)
  • 著者名/発表者名: 渡部寛人, 遍々古隆夫, 石田玉青, 春田正毅
  • 学会等名: 第57回高分子討論会
  • 発表場所: 大阪市立大学
  • 年月日: 2008-09-24
• [学会発表] Polymer Supported Gold Clusters for Selective Oxidation in Liquid Phase (2008)
  • 著者名/発表者名: T. Ishida, M. Haruta
  • 学会等名: 17th International Symposium on Surfactants in Solution
  • 発表場所: Berlin, Germany
  • 年月日: 2008-08-19
• [学会発表] Direct Deposition of Au Nanoparticles on Polymers and Aerobic Oxidation of Glucose and Alcohol (2008)
  • 著者名/発表者名: T. Ishida, K. Kuroda, M. Nagaoka, S. Okamoto, M. Haruta
  • 発表場所: Seoul, Korea
  • 年月日: 2008-07-15
• [学会発表] Aerobic Oxidation of Glucose to Sodium Gluconate over Gold Catalysts (2008)
  • 著者名/発表者名: N. Kinoshita, H. Okatsu, T. Ishida, M. Haruta
  • 学会等名: 14th International Congress on Catalysis
  • 発表場所: Seoul, Korea
  • 年月日: 2008-07-14
• [学会発表] 高分子固体電解質担持金ナノ粒子の調製とその触媒活性 (2007)
  • 著者名/発表者名: 塚越達也, 石田玉青, 春田正毅
  • 学会等名: 第1回日本化学会関東支部大会
  • 発表場所: 首都大学東京
  • 年月日: 2007-09-28
• [学会発表] 多孔性配位高分子に担持した金クラスターの調製とキャラクタリゼーション (2007)
  • 著者名/発表者名: 長岡芽久美, 石田玉青, 春田正毅
  • 学会等名: 第60回コロイドおよび界面化学討論会
  • 発表場所: 信州大学
  • 年月日: 2007-09-21
• [学会発表] 高分子に固定化した金ナノ粒子の触媒機能 (2007)
  • 著者名/発表者名: 石田玉青, 黒田杏子, 岡本真平, 長岡芽久美, 春田正毅
  • 学会等名: 第56回高分子討論会
  • 発表場所: 名古屋工業大学
  • 年月日: 2007-09-19
• [学会発表] イオン交換樹脂に直接担持した金ナノ粒子の触媒特性 (2007)
  • 著者名/発表者名: 岡本真平, 石田玉青, 槇山梨沙, 春田正毅
  • 学会等名: 第100回触媒討論会
  • 発表場所: 北海道大学
  • 年月日: 2007-09-19
• [学会発表] 高分子担持金ナノ粒子の触媒活性 (2007)
  • 著者名/発表者名: 石田玉青, 黒田杏子, 岡本真平, 槇山梨沙, 春田正毅
  • 学会等名: 第100回触媒討論会
  • 発表場所: 札幌コンベンションセンター
  • 年月日: 2007-09-17
• [学会発表] Catalytic Activity of Gold Nanoparticles Supported on Ion-Exchange Resin (2007)
  • 著者名/発表者名: S. Okamoto, T. Ishida, M. Haruta
  • 学会等名: 12th IUPAC Macromolecular Complex
  • 発表場所: 福岡国際会議場
  • 年月日: 2007-08-31
• [学会発表] Preparation of Gold/Polymer Hybrid Catalyst (2007)
  • 著者名/発表者名: K. Kuroda, T. Ishida, M. Haruta
  • 学会等名: 12th IUPAC Macromolecular Complex
  • 発表場所: 福岡国際会議場
  • 年月日: 2007-08-30
• [図書] 金ナノテクノロジー-その基礎と応用-(春田正毅監修)、第10章「炭素および高分子への担持」 (2009)
  • 著者名/発表者名: 石田玉青
  • 総ページ数: 127-134
  • 出版者: シーエムシー出版
• [図書] Modern Heterogeneous Oxidation Catalysis" (Ed. N. Mizuno), Chapter 11. "Unique Catalytic Performances of Supported Gold Nanoparticles in Oxidation (2009)
  • 著者名/発表者名: 余伝波・黄家輝・石田玉青・春田正毅
  • 出版者: Wiley-VCH
• [産業財産権] 金属微粒子を担体に分散・固定化する方法およびそれにより得られる材料 (2008)
  • 発明者名: 春田正毅・石田玉青・木下直人・黒田杏子・大勝裕子
  • 権利者名: 春田正毅・石田玉青・木下直人・黒田杏子・大勝裕子
  • 産業財産権番号: 特願2008-67090
  • 出願年月日: 2008-03-17
• [産業財産権] 高活性触媒およびその製造方法 (2008)
  • 発明者名: 武井孝・桑野嘉市郎・末永隼也・大橋弘範・石田玉青・春田正毅権
  • 権利者名: 武井孝・桑野嘉市郎・末永隼也・大橋弘範・石田玉青・春田正毅権
  • 産業財産権番号: 特願2008-179978
  • 出願年月日: 2008-07-10