熱電酸化物薄膜および超格子のフォノン輸送特性

2020 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 19F19049
• 研究機関: 北海道大学
• 研究代表者: 太田 裕道 北海道大学, 電子科学研究所, 教授 (80372530)
• 研究分担者: ZHANG YUQIAO 北海道大学, 電子科学研究所, 外国人特別研究員
• 研究期間 (年度): 2019-04-25 – 2021-03-31
• キーワード: 熱電変換 / 酸化物 / チタン酸ストロンチウム / 薄膜 / 超格子 / フォノン輸送

研究実績の概要

外国人特別研究員・張 雨橋 博士との共同研究では、酸化物熱電材料の高性能化をターゲットとして、層状構造を有する酸化物の熱伝導率の精密計測や、固溶体形成に起因する格子歪と熱伝導率の関係の調査などを行った。張博士は酸化物薄膜試料の作製、熱電特性の計測、熱伝導率の計測の実験を担当した。受入研究者である太田は研究計画作成を行った。
本研究の特筆すべき成果は、層状コバルト酸化物Ba1/3CoO2薄膜が、室温における熱電変換性能指数ZT = 0.11を示すことを見出したことである。この値は公表されている酸化物（信頼性のある値として）の室温におけるZTの中では最大である。
また、自然超格子InGaO3(ZnO)m（mは自然数）単結晶薄膜の超格子に対して直交方向の熱伝導率が、多結晶InGaO3(ZnO)mよりも低いことを発見した。単結晶なのに多結晶よりも熱を通さないという、この驚くべき結果は、熱電材料の低熱伝導率化に向けた材料設計指針を与えるだけでなく、超低熱伝導セラミックス実現のための重要な知見となる。
さらに、これまで熱伝導率に及ぼす電子の寄与が大きいとされてきたSrTiO3－SrNbO3－LaTiO3系固溶体を薄膜化し、熱伝導率を精密計測した結果、固溶体形成による格子熱伝導率の減少が顕著に起こるため、キャリア電子濃度が極めて高いにもかかわらず、熱伝導率は低いことが分かった。
以上のように、本共同研究では、酸化物熱電材料の高性能化の鍵となる低熱伝導率化に関する重要な知見を得ることができた。

現在までの達成度 (段落)

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

研究成果

• [国際共同研究] 成均館大学校/KAIST(韓国)
  • 国名: 韓国
  • 外国機関名: 成均館大学校/KAIST
• [国際共同研究] 台湾・国立交通大学(その他の国・地域)
  • 国名: その他の国・地域
  • 外国機関名: 台湾・国立交通大学
• [国際共同研究] MIT(米国)
  • 国名: 米国
  • 外国機関名: MIT
• [雑誌論文] Layered cobalt oxide epitaxial films exhibiting thermoelectric ZT = 0.11 at room temperature (2021)
  • 著者名/発表者名: Yugo Takashima, Yuqiao Zhang*, Jiake Wei, Bin Feng, Yuichi Ikuhara, Hai Jun Cho, and Hiromichi Ohta*
  • 雑誌名: Journal of Materials Chemistry A 巻: 9 ページ: 274～280
  • DOI: 10.1039/D0TA07565E
  • 査読あり
• [雑誌論文] Anomalously Low Heat Conduction in Single‐Crystal Superlattice Ceramics Lower Than Randomly Oriented Polycrystals (2021)
  • 著者名/発表者名: Hai Jun Cho*, Yuzhang Wu, Yuqiao Zhang, Bin Feng, Masashi Mikami, Woosuck Shin, Yuichi Ikuhara, Yu-Miin Sheu, Keiji Saito, and Hiromichi Ohta*
  • 雑誌名: Advanced Materials Interfaces 巻: 8 ページ: 2001932～2001932
  • DOI: 10.1002/admi.202001932
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Low thermal conductivity of SrTiO3-LaTiO3 and SrTiO3-SrNbO3 thermoelectric oxide solid solutions (2021)
  • 著者名/発表者名: Yuqiao Zhang*, Hai Jun Cho, Kenyu Sugo, Masashi Mikami, Sungmin Woo, Myung-Chul Jung, Yao-Hua Zhuang, Bin Feng, Yu-Miin Sheu*, Woosuck Shin, Woo Seok Choi, Myung Joon Han, Yuichi Ikuhara, and Hiromichi Ohta*
  • 雑誌名: Journal of the American Ceramic Society 巻: - ページ: -
  • DOI: 10.1111/jace.17797
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Electric field thermopower modulation analyses of the operation mechanism of transparent amorphous SnO2 thin-film transistor (2020)
  • 著者名/発表者名: Dou-dou Liang*, Yu-qiao Zhang, Hai Jun Cho and Hiromichi Ohta*
  • 雑誌名: Applied Physics Letters 巻: 116 ページ: 143503～143503
  • DOI: 10.1063/5.0003153
  • 査読あり / 国際共著
• [学会発表] Temperature Dependence of Thermoelectric Properties of Ba1/3CoO2 Epitaxial Films (2021)
  • 著者名/発表者名: Y. Zhang, Y. Takashima, L. Wu, H.J. Cho, and H. Ohta
  • 学会等名: 2021年 第68回 応用物理学会春季学術講演会, online, 2021.3.16-19
• [学会発表] Late News: Ba1/3CoO2, a Promising Candidate for Oxide Thermoelectric Material (2021)
  • 著者名/発表者名: Yuqiao Zhang, Yugo Takashima, Liao Wu, Jiake Wei, Bin Feng, Yuichi Ikuhara, Hai Jun Cho, and Hiromichi Ohta
  • 学会等名: 2021 Virtual MRS Spring Meeting & Exhibit, Virtual, April 17-23, 2021
  • 国際学会
• [学会発表] Branching of Electrical and Thermal Conductivities in La- and Nb-substituted SrTiO3 (2020)
  • 著者名/発表者名: Y. Zhang, H.J. Cho, K. Sugo, M. Mikami, S. Woo, M.-C. Jung, Y.-H. Zhuang, B. Feng, Y.-M. Sheu, W. Shin, W.S. Choi, M.J. Han, Y. Ikuhara, and H. Ohta
  • 学会等名: Virtual Conference on Thermoelectrics (VCT 2020), online event, July 21-23, 2020
  • 国際学会
• [学会発表] 層状酸化物Ba1/3CoO2エピタキシャル薄膜の作製と熱電特性 (2020)
  • 著者名/発表者名: 高嶋佑伍, Yuqiao Zhang, Jiake Wei, Bin Feng, 幾原雄一, Hai Jun Cho, 太田裕道
  • 学会等名: 応用物理学会 KOSEN SC 第1回VR学術講演会, オンライン, 2020年7月3日
• [学会発表] Fabrication and Characterization of Ba1/3CoO2 Epitaxial Films Exhibiting Thermoelectric ZT = 0.12 at Room Temperature (2020)
  • 著者名/発表者名: Yugo Takashima, Yu-qiao Zhang, Jiake Wei, Bin Feng, Yuichi Ikuhara, Hai Jun Cho, and Hiromichi Ohta
  • 学会等名: THE 27th INTERNATIONAL WORKSHOP ON ACTIVE-MATRIX FLAT PANEL DISPLAYS AND DEVICES (AM-FPD20), September 1-4, 2020
  • 国際学会
• [学会発表] 層状酸化物Ba1/3CoO2エピタキシャル薄膜の作製と熱電特性 (2020)
  • 著者名/発表者名: 高嶋佑伍, 張 雨橋, 魏 家科, 馮 斌, 幾原雄一, Hai Jun Cho, 太田裕道
  • 学会等名: 日本金属学会 2020年秋期(第167回)講演大会, オンライン, 2020年9月15日-18日
• [学会発表] Electric field thermopower modulation analyses of the operation mechanism of transparent amorphous SnO2 thin-film transistor (2020)
  • 著者名/発表者名: Dou-dou Liang, Yu-qiao Zhang, Hai Jun Cho, and Hiromichi Ohta
  • 学会等名: Pacific Rim Meeting on Electrochemical and Solid State Science (PRiME 2020), Honolulu, HI (or online), October 4-9, 2020
  • 国際学会
• [学会発表] 室温で ZT = 0.11を示すBa1/3CoO2 エピタキシャル薄膜の作製と評価 (2020)
  • 著者名/発表者名: 高嶋佑伍, 張 雨橋, 魏 家科, 馮 斌, 幾原雄一, Hai Jun Cho, 太田裕道
  • 学会等名: 薄膜材料デバイス研究会 第17回研究会「薄膜デバイスの原点」, 2020年11月6日
• [学会発表] 室温で熱電変換性能指数ZT = 0.11を示す層状コバルト酸化物エピタキシャル薄膜 (2020)
  • 著者名/発表者名: 張 雨橋, 高嶋佑伍, 魏 家科, 馮 斌, 幾原雄一, ジョヘジュン, 太田裕道
  • 学会等名: 第14回物性科学領域横断研究会, オンライン, 2020年12月4日-5日（口頭）
• [学会発表] Electron and heat transport properties of BaTiO3-BaNbO3 solid solution epitaxial films (2020)
  • 著者名/発表者名: Yuqiao Zhang, Hai Jun Cho and Hiromichi Ohta
  • 学会等名: The 21st RIES-Hokudai International Symposium 間 [ma], online, December 10-11, 2020 (poster)
  • 国際学会
• [備考] 北海道大学 電子科学研究所 太田研究室
  • URL: https://functfilm.es.hokudai.ac.jp/
• [備考] 過去最高の室温熱電変換性能指数を示す酸化物を実現
  • URL: https://www.hokudai.ac.jp/news/2020/11/post-747.html
• [備考] Record-setting thermoelectric figure of merit
  • URL: https://www.global.hokudai.ac.jp/blog/record-setting-thermoelectric-figure-of-merit-achieved-for-metal-oxides/
• [備考] 常識を覆す！多結晶よりも熱が伝わりにくい単結晶を発見
  • URL: https://www.hokudai.ac.jp/news/2021/02/post-791.html