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2020 年度 実績報告書

実験と理論の協働によるメタン多量化反応の機構解明と触媒設計

研究課題

研究課題/領域番号 19F19059
研究機関北海道大学

研究代表者

清水 研一  北海道大学, 触媒科学研究所, 教授 (60324000)

研究分担者 LIU CHONG  北海道大学, 触媒科学研究所, 外国人特別研究員
研究期間 (年度) 2019-04-25 – 2021-03-31
キーワードNH3-SCR / O2 activation / zeolites
研究実績の概要

Selective catalytic reduction of nitrogen oxides using ammonia (NH3-SCR) over Cu-exchanged zeolites is an important process and proceeds via reduction of Cu(II) to Cu(I) and subsequent reoxidation of Cu(I) to Cu(II). Although the mechanism of reduction half cycle has been relatively well established, reoxidation pathways of Cu(I) to form the original Cu(II) species are highly complicated and remain unclear. In our study, oxidation mechanisms of Cu(I) to Cu(II) species in CHA zeolites during the NH3-SCR process were investigated by periodic DFT calculations. The NH3-solvated Cu(I) and Cu(II) species were considered for exploring the oxidative activation reaction pathways. The results show that, with O2 as the sole oxidant, Cu(I) can be effectively oxidized to Cu(II) via multinuclear Cu-oxo intermediates with moderate reaction barriers. The NO-assisted oxidation of Cu(I) was found to favor the formation of Cu nitrate/nitrite species, which seem to only act as off-cycle resting states. We propose that reoxidation of Cu(I) to Cu(II) with O2 as the sole oxidant plays a key role in the oxidation half cycle under standard NH3-SCR conditions. The obtained information would be important for various catalytic processes over cation-exchanged zeolites.

現在までの達成度 (段落)

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

  • 研究成果

    (3件)

すべて 2021 2020

すべて 雑誌論文 (3件) (うち査読あり 3件)

  • [雑誌論文] Lean NOx Capture and Reduction by NH3 via NO+ Intermediates over H-CHA at Room Temperature2021

    • 著者名/発表者名
      Yasumura Shunsaku、Liu Chong、Toyao Takashi、Maeno Zen、Shimizu Ken-ichi
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 125 ページ: 1913~1922

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.0c10913

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Mechanistic insights into the oxidation of copper(i) species during NH3-SCR over Cu-CHA zeolites: a DFT study2020

    • 著者名/発表者名
      Liu Chong、Kubota Hiroe、Toyao Takashi、Maeno Zen、Shimizu Ken-ichi
    • 雑誌名

      Catalysis Science & Technology

      巻: 10 ページ: 3586~3593

    • DOI

      10.1039/D0CY00379D

    • 査読あり
  • [雑誌論文] In Situ Spectroscopic Studies on the Redox Cycle of NH3-SCR over Cu-CHA Zeolites2020

    • 著者名/発表者名
      Liu Chong、Kubota Hiroe、Amada Takehiro、Kon Kenichi、Toyao Takashi、Maeno Zen、Ueda Kakuya、Ohyama Junya、Satsuma Atsushi、Tanigawa Takuya、Tsunoji Nao、Sano Tsuneji、Shimizu Ken‐ichi
    • 雑誌名

      ChemCatChem

      巻: 12 ページ: 3050~3059

    • DOI

      10.1002/cctc.202000024

    • 査読あり

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公開日: 2021-12-27  

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