マイクロ共晶体構造を応用した量子線弁別型超高解像度イメージング装置の開発

2021 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 19H00672
• 研究機関: 東北大学
• 研究代表者: 鎌田 圭 東北大学, 未来科学技術共同研究センター, 准教授 (60639649)
• 研究分担者: 山本 誠一 名古屋大学, 医学系研究科(保健), 教授 (00290768) ; 島添 健次 東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 特任准教授 (70589340)
• 研究期間 (年度): 2019-04-01 – 2024-03-31
• キーワード: シンチレータ / 放射線検出器 / 共晶体 / 光導波

研究実績の概要

シンチレータ相としてCsI相, BaCl2相に注目し、三元系のハロゲン化物共晶体にたいする検討を実施した。CsI/CsCl/NaCl, CsI/CsCl/KCl, CsI/KI/KCl, BaCl2/NaCl/KClの新規３元系ハロゲン化物光導波型シンチレータを報告することができた。いずれも賦活剤としてCsI相にTl、BaCl2相にTb, Euを添加することで、イメージング用シンチレータ材として適した光学特性を得ることができた。さらに、CsI/CsCl/NaCl,　BaCl2/NaCl/KCl共晶体に関して大口径化を行ったところ、CsI/CsCl/NaCl 共晶体においてチョクラルスキー法で１インチの結晶を作製することができ、育成速度12mm/hで共晶体均一領域が33%と最大になった。一方、BaCl2/NaCl/KCl共晶体垂直ブリッジマン法で２インチの結晶を作製することができ、育成速度0.01mm/minで共晶体均一領域が50%と最大になった。以上のように試作した共晶体シンチレータを1mm厚のプレートに加工研磨し、既存の高速CCDカメラと組み合わせたイメージング検出器を構成し、α線およびβ線に対するイメージング試験を実施した。α線に対するイメージング評価結果ととして、Tl:CsI/CsCl/NaClではFWHM:17μm, Tb:BaCl2/NaCl/KClではFWHM:33μm, Eu:BaCl2/NaCl/KClではFWHM:50μmの位置分解能が得られた。SOI-SiPMおよびASICを含めた読み出し回路の開発においては、350μmピッチの光電面を有する6x3mmを1ユニットとするSOI-SiPMおよび専用ASICを試作し、単結晶シンチレータであるGd3Ga3Al2O12と組み合わせた動作確認までを実施した。

現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

「２．共晶体の大口径、大型育成技術の開発」の検討項目においては、2インチ径のBaCl2/NaCl/KCl共晶体シンチレータの試作に成功し、20mmを超える有効面積を得た。これは2022年までを目標とする計画を前倒しするものであり、当初の計画通りに進捗している。
「3. SOI-SiPMおよびASICを含めた読み出し回路の開発」および「イメージング装置の試作と粒子・光子弁別アルゴリズムの開発」においては共晶体シンチレータと高速CCDカメラを用いたイメージング検出器を試作し、α、β、γ線のイメージングを確認し、飛跡の違いによる、弁別の可能性を確認している。さらに350μmピッチの光電面を有する6x3mmを1ユニットとするSOI-SiPMおよび専用ASICを試作し、単結晶シンチレータであるGd3Ga3Al2O12と組み合わせた動作確認までを実施しており、順調に進捗している。
一方で「放射光、加速器施設におけるイメージング試験」の検討項目では、海外渡航が制限される状況においてCERNでの長期間の実験が困難であったことから、現場での試験が遅延せざるを得ない状況となっている。これについては国内の放射光、加速器施設において、イメージング試験を実施する計画である。

今後の研究の推進方策

共晶体構造の最適化において、共晶体がより安定して成長するような整合界面の考察、最適な賦活剤の濃度、共晶体組成における固溶率の考察、育成条件のさらなる最適化、共晶点ずれ組成比の構造解析などの検討の余地がある。また、状態図がないアルカリハライド系の組み合わせを検討することで、より有望な共晶体シンチレータを発明できる可能性がある。
今後は、試作したシンチレータと高速CCDやSOI-SiPMといった光検出器を組合せたイメージング装置の試作を進め、国内の放射光、加速器施設において、平行度の高いX線などのビームラインを活用した、高分解能イメージング装置の実証試験を進める計画である。

研究成果

• [国際共同研究] チェコ物理研(チェコ)
  • 国名: チェコ
  • 外国機関名: チェコ物理研
• [国際共同研究] KUMTT(タイ)
  • 国名: タイ
  • 外国機関名: KUMTT
• [雑誌論文] Large size growth of terbium doped BaCl2/NaCl/KCl eutectic for radiation imaging (2022)
  • 著者名/発表者名: Takizawa Yui、Kamada Kei、Kim Kyoung Jin、Yoshino Masao、Yamaji Akihiro、Kurosawa Shunsuke、Yokota Yuui、Sato Hiroki、Toyoda Satoshi、Ohashi Yuji、Hanada Takashi、Kochurikhin Vladimir. V.、Yoshikawa Akira
  • 雑誌名: Japanese Journal of Applied Physics 巻: 61 ページ: SC1009～SC1009
  • DOI: 10.35848/1347-4065/ac3b23
  • 査読あり
• [雑誌論文] Growth and scintillation properties of LiBr/CeBr3 eutectic scintillator for neutron detection (2022)
  • 著者名/発表者名: Yajima Ryuga、Kamada Kei、Takizawa Yui、Yoshino Masao、Kim Kyoung Jin、Kochurikhin Vladimir. V.、Yamaji Akihiro、Kurosawa Shunsuke、Yokota Yuui、Sato Hiroki、Toyoda Satoshi、Ohashi Yuji、Hanada Takashi、Yoshikawa Akira
  • 雑誌名: Japanese Journal of Applied Physics 巻: 61 ページ: SC1028～SC1028
  • DOI: 10.35848/1347-4065/ac4076
  • 査読あり
• [雑誌論文] Growth of 6Li-enriched LiCl/BaCl2 eutectic as a novel neutron scintillator (2022)
  • 著者名/発表者名: Takizawa Yui、Kamada Kei、Yoshino Masao、Yajima Ryuga、Kim Kyoung Jin、Kochurikhin Vladimir. V.、Yoshikawa Akira
  • 雑誌名: Japanese Journal of Applied Physics 巻: 61 ページ: SC1038～SC1038
  • DOI: 10.35848/1347-4065/ac481e
  • 査読あり
• [雑誌論文] Optimization of GFAG crystal surface treatment for SiPM based TOF PET detector (2022)
  • 著者名/発表者名: Kang Han Gyu、Kim Kyoung Jin、Kamada Kei、Yoshikawa Akira、Yoshida Eiji、Nishikido Fumihiko、Yamaya Taiga
  • 雑誌名: Biomedical Physics & Engineering Express 巻: 8 ページ: 025025～025025
  • DOI: 10.1088/2057-1976/ac56c6
  • 査読あり
• [雑誌論文] Gapless implementation of crosshair light-sharing PET detector (2022)
  • 著者名/発表者名: Yoshida Eiji、Obata Fujino、Kamada Kei、Yoshikawa Akira、Yamaya Taiga
  • 雑誌名: Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A: Accelerators, Spectrometers, Detectors and Associated Equipment 巻: 1021 ページ: 165922～165922
  • DOI: 10.1016/j.nima.2021.165922
  • 査読あり
• [雑誌論文] Growth and scintillation properties of Eu-doped LiCl/Li2SrCl4 eutectic scintillator for neutron detection (2021)
  • 著者名/発表者名: Kutsuzawa Naoko、Takizawa Yui、Kamada Kei、Yoshino Masao、Kim Kyoung Jin、Murakami Rikito、Shoji Yasuhiro、Kochurikhin Vladimir V.、Yoshikawa Akira
  • 雑誌名: Journal of Crystal Growth 巻: 576 ページ: 126373～126373
  • DOI: 10.1016/j.jcrysgro.2021.126373
  • 査読あり
• [雑誌論文] Development of crosshair light sharing PET detector with TOF and DOI capabilities using fast LGSO scintillator (2021)
  • 著者名/発表者名: Yoshida Eiji、Obata Fujino、Kamada Kei、Yoshikawa Akira、Yamaya Taiga
  • 雑誌名: Physics in Medicine & Biology 巻: 66 ページ: 225003～225003
  • DOI: 10.1088/1361-6560/ac2f8b
  • 査読あり
• [雑誌論文] Growth and scintillation properties of Tl-doped CsI/KI/KCl ternary eutectics (2021)
  • 著者名/発表者名: Takizawa Yui、Kamada Kei、Kutsuzawa Naoko、Jin Kim Kyoung、Yoshino Masao、Yamaji Akihiro、Kurosawa Shunsuke、Yokota Yuui、Sato Hiroki、Toyoda Satoshi、Ohashi Yuji、Hanada Takashi、Kochurikhin Vladimir.V.、Yoshikawa Akira
  • 雑誌名: Journal of Crystal Growth 巻: 573 ページ: 126287～126287
  • DOI: 10.1016/j.jcrysgro.2021.126287
  • 査読あり
• [雑誌論文] Mechanical and thermoelectric properties of iridium-ruthenium alloy grown by the micro-pulling-down method (2021)
  • 著者名/発表者名: Murakami Rikito、Kamada Kei、Oikawa Katsunari、Yoshikawa Akira
  • 雑誌名: Journal of Crystal Growth 巻: 573 ページ: 126256～126256
  • DOI: 10.1016/j.jcrysgro.2021.126256
  • 査読あり
• [雑誌論文] Crystal growth and optical properties of Ce-doped (La,Y)2Si2O7 single crystal (2021)
  • 著者名/発表者名: Horiai Takahiko、Paterek Juraj、Pejchal Jan、Jarosova Marketa、Rohlicek Jan、Kurosawa Shunsuke、Hanada Takashi、Yoshino Masao、Yamaji Akihiro、Toyoda Satoshi、Sato Hiroki、Ohashi Yuji、Kamada Kei、Yokota Yuui、Yoshikawa Akira、Nikl Martin
  • 雑誌名: Journal of Crystal Growth 巻: 572 ページ: 126252～126252
  • DOI: 10.1016/j.jcrysgro.2021.126252
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] The scintillation performance of one-inch diameter CsI/CsCl/NaCl eutectics grown by the Czochralski method (2021)
  • 著者名/発表者名: Takizawa Yui、Kamada Kei、Kutsuzawa Naoko、Yoshino Masao、Yamamoto Seiich、Jin Kim Kyoung、Murakami Rikito、Kochurikhin Vladimir V.、Yoshikawa Akira
  • 雑誌名: Journal of Crystal Growth 巻: 572 ページ: 126266～126266
  • DOI: 10.1016/j.jcrysgro.2021.126266
  • 査読あり
• [雑誌論文] Luminescence and scintillation properties of Gd3Sc2(Al3-xGax)O12:Ce (x = 1, 2, 3) garnet crystals (2021)
  • 著者名/発表者名: Chewpraditkul Warut、Pattanaboonmee Nakarin、Chewpraditkul Weerapong、Sakthong Ongsa、Kim Kyoung Jin、Yoshino Masao、Horiai Takahito、Kurosawa Shunsuke、Yoshikawa Akira、Kamada Kei、Drozdowski Winicjusz、Witkowski Marcin E.、Makowski Micha?、Kucerkova Romana、Nikl Martin
  • 雑誌名: Radiation Physics and Chemistry 巻: 187 ページ: 109559～109559
  • DOI: 10.1016/j.radphyschem.2021.109559
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Development of the Multi-Cubic γ-ray spectrometer and its performance under intense 137Cs and 60Co radiation fields (2021)
  • 著者名/発表者名: Kaburagi Masaaki、Shimazoe Kenji、Kato Masahiro、Kurosawa Tadahiro、Kamada Kei、Kim Kyoung Jin、Yoshino Masao、Shoji Yasuhiro、Yoshikawa Akira、Takahashi Hiroyuki
  • 雑誌名: Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A: Accelerators, Spectrometers, Detectors and Associated Equipment 巻: 1010 ページ: 165544～165544
  • DOI: 10.1016/j.nima.2021.165544
  • 査読あり
• [雑誌論文] Simultaneous in vivo imaging with PET and SPECT tracers using a Compton-PET hybrid camera (2021)
  • 著者名/発表者名: Uenomachi Mizuki、Takahashi Miwako、Shimazoe Kenji、Takahashi Hiroyuki、Kamada Kei、Orita Tadashi、Ogane Kenichiro、Tsuji Atsushi B.
  • 雑誌名: Scientific Reports 巻: 11 ページ: 17933
  • DOI: 10.1038/s41598-021-97302-7
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] A Crosshair Light Sharing PET Detector With DOI and TOF Capabilities Using Four-to-One Coupling and Single-Ended Readout (2021)
  • 著者名/発表者名: Yoshida Eiji、Obata Fujino、Kamada Kei、Yamaya Taiga
  • 雑誌名: IEEE Transactions on Radiation and Plasma Medical Sciences 巻: 5 ページ: 638～644
  • DOI: 10.1109/TRPMS.2020.3032466
  • 査読あり
• [雑誌論文] Structural analyses of Gd3(Al,Ga)5O12 garnet solid solutions via X-ray and UV absorption spectroscopy experiments for Gd atoms (2021)
  • 著者名/発表者名: Kitaura Mamoru、Kamada Kei、Ina Toshiaki、Yamane Hisanori、Ishizaki Manabu、Watanabe Shinta、Azuma Junpei、Yamamoto Isamu、Ohnishi Akimasa、Usuki Takeshi
  • 雑誌名: Journal of Alloys and Compounds 巻: 867 ページ: 159055～159055
  • DOI: 10.1016/j.jallcom.2021.159055
  • 査読あり
• [雑誌論文] Development of large size crystal growth technology of oxide eutectic scintillator and a proto-type Talbot Lau imaging system (2021)
  • 著者名/発表者名: Kamada Kei、Yamaguchi Hiroaki、Yasui Nobuhiro、Ohashi Ryota、Den Toru、Kim Kyoung Jin、Yoshino Masao、Yamaji Akihiro、Kurosawa Shunsuke、Shoji Yasuhiro、Yokota Yuui、Kochurikhin Vladimir. V.、Yoshikawa Akira
  • 雑誌名: Japanese Journal of Applied Physics 巻: 60 ページ: SBBK04～SBBK04
  • DOI: 10.35848/1347-4065/abd708
  • 査読あり
• [雑誌論文] First imaging demonstration of a crosshair light-sharing PET detector (2021)
  • 著者名/発表者名: Yoshida Eiji、Akamatsu Go、Tashima Hideaki、Kamada Kei、Yoshikawa Akira、Yamaya Taiga
  • 雑誌名: Physics in Medicine & Biology 巻: 66 ページ: 065013～065013
  • DOI: 10.1088/1361-6560/abe839
  • 査読あり
• [学会発表] Growth and scintillation properties of Li2SrCl4/LiSr2Cl5 eutectic (2021)
  • 著者名/発表者名: Kei Kamada, Yui Takizawa, Masao Yoshino, Naoko Kutsuzawa, Yasuhiro Shoji, Vladimir. V. Kochurikhin, Akira Yoshikawa
  • 学会等名: 22nd American Conference on Crystal Growth and Epitaxy (ACCGE-22)
  • 国際学会
• [学会発表] Growth and scintillation properties of LiBr/CeBr3 eutectic scintillator for neutron detection (2021)
  • 著者名/発表者名: Kei Kamada, Yui Takizawa, Masao Yoshino, Masao Yoshino, Ryuga Yajima, Kyoung Jin Kim, Vladimir. V. Kochurikhin, Akira Yoshikawa.
  • 学会等名: 2021 International Conference on Solid State Devices and Materials
  • 国際学会
• [学会発表] Growth of Eu doped LiBr/BaBr2 eutectic and its thermal neutron response. (2021)
  • 著者名/発表者名: Kei Kamada, Yui Takizawa, Masao Yoshino, Ryga Yajima, Kyoung Jin Kim, Vladimir. V. Kochurikhin, Akira Yoshikawa.
  • 学会等名: 11th International Conference on Luminescent Detectors and Transformers of Ionizing Radiation. (Lumdetr2021)
  • 国際学会
• [学会発表] Growth of ternary eutectic scintillator for high resolution radiation imaging (2021)
  • 著者名/発表者名: (10)Kei Kamada, Yui Takizawa, Naoko kutsuzawa, Masao Yoshino, Seiich Yamamoto, Kyoung jin Kim, Rikito Murakami, Vladimir V. Kochurikhin, Akira Yoshikawa
  • 学会等名: 2021 Virtual IEEE Nuclear Science Symposium and Medical Imaging Conference
  • 国際学会
• [産業財産権] 電解処理方法 (2021)
  • 発明者名: 吉川彰、鎌田圭、山口大聡、村上力輝斗
  • 権利者名: 吉川彰、鎌田圭、山口大聡、村上力輝斗
  • 産業財産権種類: 特許
  • 産業財産権番号: 特願2021-111275
• [産業財産権] シンチレータおよび放射線検出器 (2021)
  • 発明者名: 吉川 彰、鎌田 圭、瀧澤 優威 、沓澤直子、村上力輝斗、庄子育宏
  • 権利者名: 吉川 彰、鎌田 圭、瀧澤 優威 、沓澤直子、村上力輝斗、庄子育宏
  • 産業財産権種類: 特許
  • 産業財産権番号: 特願2021-028343