| 研究課題/領域番号 |
19H00865
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| 研究機関 | 分子科学研究所 |
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研究代表者 |
杉本 敏樹 分子科学研究所, 物質分子科学研究領域, 准教授 (00630782)
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| 研究期間 (年度) |
2019-04-01 – 2022-03-31
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| キーワード | 極微分光法 / 非線形分光法 / レーザー分光法 / 水素結合 |
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| 研究実績の概要 |
固体表面の水素結合ネットワークにおける水素の局所配置は水分子凝集系の機能創発に関わる本質的に重要な構造情報である．しかし，X線や電子線等を用いた既存の表面科学的手法では表面水素結合ネットワーク中の水素の局所構造を解明することは困難である．本研究では，和周波顕微分光法を金属・酸化物のモデル表面上の水分子凝集系に応用し，水素結合ネットワーク中の水分子の水素の構造を解明することを目的とした極微分光計測法を実現するために，以下の研究に取り組んでいる．
【極微金属探針の高度化】昨年に引き続き，三端子電極を用いた金属の電気化学エッチングの高度化を行った．それによりAu細線の先端を曲率半径30 nmの精度で再現性よく作製できるようになった．また，電界印加イオンスパッタリングの条件検討によって観測が阻害されるという問題が昨年に発覚した．そこで本年度は，測定系とは独立した電界印加イオンスパッタリング装置を構築し，数nmの先端曲率半径を有する探針作製の準備を精力的にすすめた．
【STM装置内外部の光学系の最適化】昨年度に構築した光学系を再度見直し，微弱信号観測により適した光学系を構築した．具体的には，光線追跡計算を併用したレンズの再選定やステージ駆動機構の最適化，前方散乱信号に加えて後方散乱信号を計測するための光学系の追加を行った．この測定システムを用いて，ラマンスペクトルの測定感度の向上や，探針先端で誘起されるSTM発光の計測等に成功するなど，探針直下の非線形分光信号を高感度計測するための準備が順調に進んでいる．
【水分子吸着系の特異な集団挙動の発見】
計測方法論を構築するとともに，それの応用先となる興味深い物性を示す表面水分子を見出すことに成功した．顕微手法の根幹をなす和周波分光を用いて，界面水分子系の多体プロトンの物性変調の可能性を探索した．
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
測定系とは独立した電界印加イオンスパッタリング装置を構築することに成功し，これにより数nmの先端曲率半径を有する探針作製をすすめることを可能とした．また，前方散乱・後方散乱信号をそれぞれ計測可能な光学系を構築することで，探針直下の非線形分光信号を高感度計測する事を可能とした．また，表面水分子集合系において，新規な多体プロトンの協同的応答を見出すことに成功した．これにより，本研究で構築している手法を応用する興味深い表面水素結合系を準備することに成功した．上記の一連の内容の成功と共に，本研究は順調に進展している．
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| 今後の研究の推進方策 |
本研究では，二次非線形過程であるSFG過程に着目している．このSFG過程は二次非線形感受率χ(2)に支配される．重要なポイントは，このSFG過程は赤外パルス光電場と可視パルス光電場が時間的・空間的に重ね合わさった際に誘起されるという点である．つまり，“ 分子振動による赤外吸収過程”と“可視光に 誘起されるアンチストークスラマン散乱過程”から成るコヒーレントな過程とみなすことができる．したがって，入射赤外光のエネルギーが分子振動励起に必要なエネルギーと共鳴する際にこのSFG強度が増幅するため，SFG光の強度分布を入射赤外光のエネルギー(波数)の関数として計測することで顕微振動分光が可能となる．特に，本研究では，SFG光が「プロトンの配置H-up/d-down配置に依存して位相がπ変化する」という特徴を利用した計測研究を展開していく．
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