研究課題
我々は、高強度レーザーパルスやアト秒光パルス、極端紫外自由電子レーザーパルス下における、分子内多電子系の非線形・非摂動・非平衡ダイナミクスを、現実的な計算時間で正確に計算できる第一原理計算手法の開発（第一原理高強度場物理・アト秒科学）を進めている。このような計算は、基底状態の第一原理計算に比べて格段に難しいが、その理由は、非線形・非摂動・非平衡であることに加えて、励起・イオン化により波動関数が空間的に広がっていること、基底状態より電子相関が顕著であることである。核のクーロンポテンシャルと核近傍で局所的に高い空間分解能を要求することと、波動関数が広い領域に広がっていることを両立させるために、非直交曲線座標（その座標上で等間隔に離散化した場合に、物理空間では核近傍で細かく、核から遠いところでは粗く離散化されるように工夫した座標）や多重解像度メッシュを導入し、計算結果に実質的に寄与しない内殻電子を擬ポテンシャルで置き換える工夫をした。これによって、一般の分子に対して、分子の対称性を利用した簡略化に頼ることなしに、実時間第一原理計算ができるようになった。特に、時間依存密度汎関数法や時間依存ハートリーフォック法のように平均場レベルで他の電子の効果を考慮するのではなく、多配置展開を使って電子相関を考慮しながらのシミュレーションを実施し、例えば、高強度レーザーに照射された分子から発生する高次高調波のスペクトルを計算することが可能になった。
2: おおむね順調に進展している
一般化曲線座標の非直交化や、多配置波動関数理論への発展が順調に進み、従来よりも大きな分子で、電子相関を考慮した実時間第一原理計算を可能にした。
引き続き、一般的な分子に対して、高次高調波発生や光電子分光に関して、実験と定量的に比較できる第一原理計算を行うための基盤の整備を着実に進める。それとともに、キラル分子を対象とした拡張に着手し、並行して、自由電子レーザーを使った実験との比較を念頭においた計算を検討する。
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すべて 国際共同研究 (2件) 雑誌論文 (7件) (うち国際共著 3件、 査読あり 6件、 オープンアクセス 3件) 学会発表 (8件) (うち国際学会 2件、 招待講演 1件) 備考 (1件)
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