| 研究課題/領域番号 |
19H00888
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| 研究機関 | 神戸大学 |
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研究代表者 |
小堀 康博 神戸大学, 分子フォトサイエンス研究センター, 教授 (00282038)
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| 研究分担者 |
大西 洋 神戸大学, 理学研究科, 教授 (20213803)
池田 浩 大阪府立大学, 工学(系)研究科(研究院), 教授 (30211717)
羽會部 卓 慶應義塾大学, 理工学部(矢上), 教授 (70418698)
松木 陽 大阪大学, 蛋白質研究所, 准教授 (70551498)
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| 研究期間 (年度) |
2019-04-01 – 2023-03-31
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| キーワード | 一重項分裂 / エントロピー / 時間分解EPR / 中間体構造解析 / 振電相互作用 / 励起子解離 / 電荷解離 / 電子スピン分極 |
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| 研究実績の概要 |
単一の光子から複数の三重項励起子を生むシングレットフィッション(一重項分裂)は有機薄膜太陽電池において飛躍的に高い光エネルギー変換効率をもたらす現象として世界的に注目されている。本研究では、時間分解電子スピン共鳴法をベースに世界最高性能の空間分解能を持つ中間体構造解析の画期的ツールとして独自に開発してきた「電子スピン分極イメージング法」を主たる手法とし、時々刻々と変化する多重励起子や光電荷分離状態の立体配置とその分子運動効果をナノ秒領域の三次元動画 (映像化)として実験的に特徴づける。
固体材料として、TIPSペンタセンのスピンコート膜を作成し時間分解電子スピン共鳴スペクトルを観測した。スピン相関三重項対モデルを新規に構築し論文にした。さらにその手法による解析に従って、励起子分裂の解離(T+T)による立体配置を特徴づけると共に、スピン量子コヒーレンスの転送効果を実証した。
分担者の池田から提供を受けたテトラセン連結ダイマーについて、時間分解電子スピン共鳴計測をおこなうとともに、多重励起子生成直後の交換相互作用の揺らぎを考慮に入れた電子スピン分極解析を行った。これにより五重項多重励起子の生成に対し有効となる運動、立体配置が明らかになった。
有機薄膜太陽電池において光活性層において生成する電荷分離状態の立体構造と運動性の解析を行った。この結果、高振動モードによるホット励起子から生成する長距離電荷分離と、低振動揺らぎが起源となるトラップ性電荷分離状態の両者を三次元画像として映像化することに成功した。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
1: 当初の計画以上に進展している
理由
シングレットフィッション(SF)と、界面電荷分離過程で生成する中間体の立体構造を極めて高い空間分解能であるオングストローム領域で三次元映像として動画表示することが、デバイス高効率化に導く電子状態、エントロピー効果および分子運動性の明確な指針を得る上で重要である。ナノ秒時間分解電子スピン分極イメージングの解析プログラムが既に完成されているだけでなく、分子間および分子内励起子分裂で生じた多重励起子の観測と光電荷分離に対する具体的な立体構造や運動モードの理解が当初計画よりも進んでいる。よって当初の計画以上の進展が得られている。
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| 今後の研究の推進方策 |
①シングレットフィッション(SF)と、後続する②界面電荷分離過程で生成する中間体の立体構造を極めて高い空間分解能であるオングストローム領域で三次元映像として動画表示するため、さらに進んだな映像化プログラムの作成を進める。これとともに共同研究を積極的にすすめ、さら種々の励起子分裂材料についての構造や運動性解析とともに活性化エンタルピー、活性化エントロピーの特定や解離の活性化に寄与する振動モードおよび周波数の特定を進める。
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