| 研究課題/領域番号 |
19H00891
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| 研究機関 | 分子科学研究所 |
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研究代表者 |
山本 浩史 分子科学研究所, 協奏分子システム研究センター, 教授 (30306534)
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| 研究分担者 |
川椙 義高 東邦大学, 理学部, 講師 (40590964)
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| 研究期間 (年度) |
2019-04-01 – 2023-03-31
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| キーワード | 有機トランジスタ / 強相関電子系 / 超伝導デバイス / モット絶縁体 / スピントロニクス / キラル伝導体 |
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| 研究実績の概要 |
３つのサブテーマそれぞれについて、今後の計測において基盤となる技術要素の開発を進め、一定の進捗が得られた。（１）有機強相関電子系の相図探索については、ホールドープされた有機モット絶縁体であるκ-(BEDT-TTF)_4Hg_2.89Br_8の電界効果測定において、これまで問題となっていた低温での結晶割れを回避することが出来るようになった。このような結晶に対してSiO_2/Si基板を用いて電界効果トランジスタによる物理的キャリアドーピングを試みたところ、中間温度域でのｐ型動作を観測することが出来た。一方で低温領域では界面トラップ準位の影響が大きく、トランジスタ動作にはまだ困難があることが明らかとなっている。（２）室温動作モットFETの開発については、液晶性単分子膜の作製に取り組んだ。テトラチアフルバレン誘導体に導入するアルキル鎖の長さを2種類混合することによってスピンコート薄膜の膜厚が制御可能であることが分かった。また、単分子薄膜を用いたFETの動作確認を行い、0.1 cm^2/Vsを超える良好な移動度を実現することに成功した。（３）キラルな結晶を用いたスピン流計測については、無機結晶であるCrNb_3S_6に電流を通じることによってスピン偏極が生じ、これを磁束計で検出可能であることが分かった。CISS (Chirality Induced Spin Selectivity)効果によるスピン偏極の絶対値を求めたところ、ドリフト電流を担う電子の数に比べて10万倍も大きなスピン偏極が生じていることが明らかとなった。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
有機モット絶縁体の相図完成に向けた検討においては、化学ドープされた有機モット絶縁体であるκ-(BEDT-TTF)_4Hg_2.89Br_8の薄膜単結晶をデバイス化することに成功し、冷却過程での結晶の割れを回避するための技術開発についても目処を立てることが出来た。さらにFET測定に挑戦したところ、100Ｋ程度の中間温度域でｐ型の電界効果を観測することが出来た。これは、当該サンプルが既にホールドープされていることと矛盾しない結果であり、これまで主にｎ型の電界効果が観測されていた他のモットFETとは異なる界面電子状態を有することを示唆している。一方低温では電界効果が確認されず、界面トラップ準位の多さを示唆する結果となった。
室温モットFETの開発については、これまでに得られた分子膜が２~３分子の厚みを有していたため、これを改良して単分子膜にすることを試みた。これまで用いていた炭素数12のアルキル鎖を導入したテトラチアフルバレン誘導体に加えて、炭素数14のアルキル鎖を導入したテトラチアフルバレン誘導体を合成し、両者を混合することによって単分子薄膜を作製することに成功した。これは単分子膜の表面に構造的な不整合を生み出し、複数膜構造をエネルギー的に不利にすることが出来たためと考えられる。FET特性は良好であったが、化学ドーピングを行うと膜質が変化し、導通が取れなくなることが明らかとなった。
キラルな金属結晶CrNb_3S_6に電流を通じながら、SQUIDで磁化を計測したところ、電流誘起磁化を検出した。CISS (Chirality Induced Spin Selectivity)効果によるスピン偏極の絶対値を求めたところ、ドリフト電流を担う電子の数に比べて10万倍も大きなスピン偏極が生じていることが明らかとなった。
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| 今後の研究の推進方策 |
これまでに検討を行ってきた強相関電子系κ-(BEDT-TTF)_4Hg_2.89Br_8における電界効果デバイスの動作を、低温領域まで広げるために、界面トラップ準位の削減と、高密度電界キャリア注入を検討する。そのためには結晶合成の高度化のみならず、EDLTによるゲート動作の確認が必要である。今後のバンド幅制御のことも考慮して、フレキシブル基板を用いたEDLTデバイスを作製し、電界効果の計測を行うことが必要である。またこれに加えて、他の強相関電子系にも対象範囲を広げ、超伝導相とゼロギャップ半導体相や量子スピン液体相との相関について検討を開始する。より多様な物質での検討を行うことによって、強相関電子系の多面的な理解を目指す。
室温動作モット転移トランジスタの作製については、単分子膜でのモット絶縁体状態を創り出すために、単分子薄膜の化学的安定性を向上させる必要がある。高分子化反応を用いた薄膜構造の安定化を用いて、ドーピング時の膜構造変化を防止する。
キラルモット絶縁体を用いたスピン注入については、P2_1の空間群を有するκ-(BEDT-TTF)_2Cu(NCS)_2のバルク結晶について、検討を開始する。とりわけ超伝導相でのスピン流生成について検討を行う。
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