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2020 年度 実績報告書

単層グラフェン多孔質電極を用いた高容量・高電圧型電気二重層キャパシタの開発

研究課題

研究課題/領域番号 19H00913
研究機関東北大学

研究代表者

京谷 隆  東北大学, 工学研究科, 特任教授 (90153238)

研究分担者 西原 洋知  東北大学, 材料科学高等研究所, 教授 (80400430)
研究期間 (年度) 2019-04-01 – 2022-03-31
キーワードグラフェン / エッジサイト / キャパシタ / 劣化
研究実績の概要

エッジサイトのない単層グラフェンから構成される新規メソ多孔性カーボン「グラフェンメソスポンジ」は、一般的な有機電解液を用いた対称キャパシタを組んだ場合、室温では4.4 Vまでの非常に高い耐電圧を示すことがわかっている。しかし、単位表面積当たりの容量(面積比容量, F/cm2)が従来の活性炭に比べて低い欠点がある。そこで、カーボン骨格構造と面積比容量との関係を詳細に検討した。その結果、1枚の欠陥が無いグラフェンシートの場合は最も面積比容量が小さく、エッジサイトの導入や積層数が増加すると、面積比容量が増加することがわかった。しかし、エッジサイトを導入すると耐電圧が低下してしまう問題が生じ、積層数を増加させると重量比容量(F/g)が低下する問題が生じる。そこで、グラフェンメソスポンジの利点である耐電圧を低下させずに面積比容量を大きくする方法として、骨格内部への窒素ドープを行ったところ、有意な面積比容量の増加を確認することができた。
また、キャパシタ用カーボン材料の設計において、細孔径分布の正確な解析法の開発は重要であるため、この点にも取り組んだ。米国Jagiello博士と連携し、単層グラフェン多孔体の細孔径分布を従来よりも正確に算出可能なNLDFT法を用いた細孔径分布の解析手法の開発を行った。
グラフェンメソスポンジに各種ナノ粒子等を複合化させてキャパシタ容量を更に増加させる可能性に関しても検討を開始した。グラフェンメソスポンジの特性を損なわずに複合化を行う新しい手法として、ピレンの物理吸着を利用する方法を検討し、モデル系としてPdナノ粒子を高分散担持することに成功した。
グラフェンメソスポンジの大量生産に向けた検討についても進捗しており、アルカリ土類金属酸化物を鋳型とする低コストな製造法について、技術がほぼ完成した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

2020年度の検討により、カーボンのエッジサイトの量、グラフェンの積層数と面積比容量の関係に関するデータが取得できた。また、グラフェンメソスポンジの特性を損なわずに面積比容量を増加させる方法として、骨格内部への窒素ドープが有効であることも見出した。単層グラフェン多孔体の正確な細孔構造解析法についても新しいNLDFTモデルの構築ができた。さらに、グラフェンメソスポンジへのナノ粒子担持方法として、ピレンを経由する新しい手法を開発できた。グラフェンメソスポンジの産業利用も見据え、大量合成可能な新たな合成ルートの開拓も大きく進捗した。従来はアルミナ表面へ高温でメタンを接触させてグラフェンを成長させていたが、アルミナはフッ化水素酸で溶解除去する必要があり、これが大量生産のボトルネックとなっていた。そこで、塩酸で容易に溶解するアルカリ土類金属酸化物を鋳型とする新しい合成ルートの開拓を行った。アルカリ土類金属酸化物の活性はアルミナとは大きく異なっていたが、化学気相蒸着の最適条件の検討を行った結果、アルカリ土類金属酸化物を鋳型としても高品質なグラフェンメソスポンジが合成可能であることを見出した。

今後の研究の推進方策

本年度は単層グラフェン多孔体への窒素ドープ手法の更なる最適化を進め、高容量と高耐久性が最大となる材料合成手法を確立する。さらに、最適化した合成条件において、シームレスな多孔体電極を作製し、4.4Vの電圧で充放電可能であり、面積比容量が従来より大幅に増加した高エネルギー密度のキャパシタを構築する。電解液に関しても、従来の有機電解液に加えてより高電圧が期待できるイオン液体の検討を行う。アルカリ土類金属を鋳型にしたグラフェンメソスポンジの大量合成法については、複数種類のアルカリ土類金属酸化物に関し、活性の違いや合成されるグラフェンメソスポンジの品質の違いを検討し、工業的な大量生産に繋げる。

  • 研究成果

    (9件)

すべて 2021 2020 その他

すべて 国際共同研究 (1件) 雑誌論文 (5件) (うち国際共著 2件、 査読あり 5件) 学会発表 (3件) (うち国際学会 2件)

  • [国際共同研究] マイクロメトリックス/モンタナ州立大学(米国)

    • 国名
      米国
    • 外国機関名
      マイクロメトリックス/モンタナ州立大学
  • [雑誌論文] Elucidation of oxygen reduction reaction and nanostructure of platinum-loaded graphene mesosponge for polymer electrolyte fuel cell electrocatalyst2021

    • 著者名/発表者名
      Ohma Atsushi、Furuya Yoshihisa、Mashio Tetsuya、Ito Masashi、Nomura Keita、Nagao Tomohiko、Nishihara Hirotomo、Jinnai Hiroshi、Kyotani Takashi
    • 雑誌名

      Electrochimica Acta

      巻: 370 ページ: 137705~137705

    • DOI

      10.1016/j.electacta.2020.137705

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Quantitative analysis of the formation mechanism of tightly bound rubber by using carbon-coated alumina nanoparticles as a model filler2021

    • 著者名/発表者名
      Hoshikawa Yasuto、Kawaguchi Rei、Nomura Keita、Akahane Hidenobu、Ishii Takafumi、Ando Mariko、Hoshino Norihisa、Akutagawa Tomoyuki、Yamada Hiroshi、Kyotani Takashi
    • 雑誌名

      Carbon

      巻: 173 ページ: 870~879

    • DOI

      10.1016/j.carbon.2020.11.074

    • 査読あり
  • [雑誌論文] High-density monolithic pellets of double-sided graphene fragments based on zeolite-templated carbon2021

    • 著者名/発表者名
      Gabe Atsushi、Ouzzine Mohammed、Taylor Erin E.、Stadie Nicholas P.、Uchiyama Naoki、Kanai Tomomi、Nishina Yuta、Tanaka Hideki、Pan Zheng-Ze、Kyotani Takashi、Nishihara Hirotomo
    • 雑誌名

      Journal of Materials Chemistry A

      巻: 9 ページ: 7503~7507

    • DOI

      10.1039/d0ta11625d

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Development of a simple NLDFT model for the analysis of adsorption isotherms on zeolite templated carbon (ZTC)2020

    • 著者名/発表者名
      Jagiello Jacek、Kyotani Takashi、Nishihara Hirotomo
    • 雑誌名

      Carbon

      巻: 169 ページ: 205~213

    • DOI

      10.1016/j.carbon.2020.06.032

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Pyrene‐Thiol‐modified Pd Nanoparticles on Carbon Support: Kinetic Control by Steric Hinderance and Improved Stability by the Catalyst‐Support Interaction2020

    • 著者名/発表者名
      Yoshii Takeharu、Umemoto Daiki、Yamamoto Masanori、Kuwahara Yasutaka、Nishihara Hirotomo、Mori Kohsuke、Kyotani Takashi、Yamashita Hiromi
    • 雑誌名

      ChemCatChem

      巻: 12 ページ: 5880~5887

    • DOI

      10.1002/cctc.202000987

    • 査読あり
  • [学会発表] Synthesis of graphene mesosponge using HCl-dissolvable materials as a template2021

    • 著者名/発表者名
      Shogo Sunahiro, Keita Nomura, Shunsuke Goto, Masanori Yamamoto, Rui Tang, Takeharu Yoshii, Junko Nomura Kondo, Takashi Kyotani, Hirotomo Nishihara
    • 学会等名
      Fossil & Renewable Energy
    • 国際学会
  • [学会発表] Effect of Carbon Surface on Electrochemical Degradation of Organic Electrolyte-Based Supercapacitors2020

    • 著者名/発表者名
      Rui Tang, Yusuke Kawabe, Yasufumi Takahashi, Masanori Yamamoto, Hirotomo Nishihara, Takashi Kyotani
    • 学会等名
      The 3rd Symposium for The Core Research Clusters for Materials Science and Spintronics
    • 国際学会
  • [学会発表] Electrochemical capacitance in graphene based model frameworks: the effect of defect amount and graphene stacking number2020

    • 著者名/発表者名
      Rui Tang, Keita Nomura, Takashi Kyotani, Hirotomo Nishihara
    • 学会等名
      第20回東北大学多元物質科学研究所研究発表会

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公開日: 2021-12-27  

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