配位数が異なる銅酸化物における真の電子状態と超伝導発現機構の統一的解明

2019 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 19H01841
• 研究機関: 上智大学
• 研究代表者: 足立 匡 上智大学, 理工学部, 教授 (40333843)
• 研究分担者: 藤田 全基 東北大学, 金属材料研究所, 教授 (20303894) ; 木村 宏之 東北大学, 多元物質科学研究所, 教授 (50312658)
• 研究期間 (年度): 2019-04-01 – 2022-03-31
• キーワード: 電子ドープ型銅酸化物 / T*型銅酸化物 / ミュオンスピン緩和 / X線吸収分光 / 精密結晶構造解析

研究実績の概要

電子ドープ型T'銅酸化物La2-xCexCuO4のオーバードープ領域の薄膜をパルスレーザー堆積法で作製した。作製後の還元アニール条件を調整することで、最適に還元されたx=0.13と0.17の薄膜を準備し、低エネルギーミュオンを用いたμSR測定を行った。その結果、x=0.13、0.17ともに低温でCuスピン相関が発達することを見出した。x=0.17でのCuスピン相関の発達は、最近提案されている強磁性ゆらぎが関係しているかもしれない。
電子ドープ型T'銅酸化物Pr1.3-xLa0.7CexCuO4のアンダードープ領域の単結晶に適切な還元を行った試料を用いてホール抵抗の測定を行った。その結果、還元してTc~28Kのバルク超伝導を示すx=0.10ではホール抵抗率が磁場に非線形に振る舞うことを見出した。このことから、超伝導とマルチキャリアに関係があると結論した。
KEK-PFのBL-14Aに設置された放射光X線回折装置を用いて、電子ドープ型(Pr,La,Ce)2CuO4の超伝導試料の超精密結晶構造解析を行った。通常のArアニール、プロテクトアニール、ダイナミックアニールの異なる還元によって、(Pr,La,Ce)サイトが少なくとも2サイトに無秩序に分裂する構造が解消されることを見出した。これは、母物質試料の結果と一致する。
T*構造銅酸化物La1-x/2Eu1-x/2SrxCuO4の磁性研究をミュオンスピン回転/緩和(μSR)法で行い、本物質の超伝導化に必要な高圧酸素アニール処理によってスピングラス的磁気秩序が広いSr濃度範囲で消失することを明らかにした。T*構造銅酸化物の静的磁気秩序と超伝導の競合関係を示す結果で、これにより酸素5配位構造の研究を行う基盤を整えた。また、La2-xSrxCuO4の超伝導相で、超伝導と共存／競合する二種類の電荷秩序が存在することを高分解能共鳴軟X線散乱で明らかにした。これまでの中性子散乱の結果と合わせ、共存／競合状態が磁気秩序と密接な関わりがあることも判明した。

現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

T'構造銅酸化物において、Cuスピン相関、マルチキャリアと超伝導の関連についての結果を得たことで、我々が提唱する電子構造モデルが実現している可能性が高くなった点は重要な進展である。また、精密結晶構造解析からレアアースサイトの分裂が還元によってなくなることを明らかにした点も重要な知見である。さらに、T*構造に関して磁性と超伝導が競合することが明らかになったことも大きな発見である。これらのことから、今年度は概ね期待通りの進展と判断した。

今後の研究の推進方策

T'型Pr1.3-xLa0.7CexCuO4のホール抵抗測定を拡張し、様々な電子ドープ試料と還元試料において測定を継続し、マルチキャリアと超伝導の関連を確定させる。また、X線吸収分光の測定から還元による電子ドープ量を定量的に評価し、還元による電子状態の変化についての知見を得る。
T'型Nd2-xCexCuO4のx=0.15の単結晶試料に様々な還元を行い、輸送特定とミュオンスピン緩和の測定から還元による電子状態の変化を明らかにする。また、精密結晶構造解析から還元が構造に与える影響を明らかにする。
T*型銅酸化物に様々な酸化還元アニールを行い、ミュオンスピン緩和とX線吸収分光の測定から、5配位銅酸化物の電子状態の特徴を洗い出す。

研究成果

• [国際共同研究] オークリッジ国立研究所/ブルックヘブン国立研究所/SLAC国際加速器研究所(米国)
  • 国名: 米国
  • 外国機関名: オークリッジ国立研究所/ブルックヘブン国立研究所/SLAC国際加速器研究所
  • 他の機関数: 4
• [国際共同研究] McMaster University(カナダ)
  • 国名: カナダ
  • 外国機関名: McMaster University
• [国際共同研究] Institut Laue Langevin 研究所(フランス)
  • 国名: フランス
  • 外国機関名: Institut Laue Langevin 研究所
• [国際共同研究] Helmholtz Zentrum Berlin(ドイツ)
  • 国名: ドイツ
  • 外国機関名: Helmholtz Zentrum Berlin
• [国際共同研究] Paul Scherrer Institut/University of Zurich(スイス)
  • 国名: スイス
  • 外国機関名: Paul Scherrer Institut/University of Zurich
• [国際共同研究]
  • 他の国数: 2
• [雑誌論文] Fluctuations of various order parameters in cuprate and Fe-based superconductors as revealed by microwave absorption measurements (2019)
  • 著者名/発表者名: I. I. Gimazov, Yu. I. Talanov, T. Adachi, T. Noji, Y. Koike, K. Omori, Y. Tanabe, D. Chareev and A. Vasiliev
  • 雑誌名: Magnetic Resonance in Solids. Electronic Journal. 巻: 21 ページ: 19305(1-9)
  • DOI: 10.26907/mrsej-19305
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Fabrication of high-temperature quasi-two-dimensional superconductors at the interface of a ferroelectric Ba0.8Sr0.2TiO3 film and an insulating parent compound of La2CuO4 (2019)
  • 著者名/発表者名: D. P. Pavlov, R. R. Zagidullin, V. M. Mukhortov, V. V. Kabanov, T. Adachi, T. Kawamata, Y. Koike and R. F. Mamin
  • 雑誌名: Physical Review Letters 巻: 122 ページ: 237001(1-5)
  • DOI: 10.1103/PhysRevLett.122.237001
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Band structure of overdoped cuprate superconductors: density functional theory matching experiments (2019)
  • 著者名/発表者名: K.P. Kramer, M. Horio, Y. Sassa, M. Shi, S. Pyon, T. Takayama, H. Takagi, T. Adachi, T. Ohgi, T. Kawamata, Y. Koike, T. Kondo, O.J. Lipscombe, S.M. Hayden, M. Ishikado, H. Eisaki, T. Neupert, J. Chang et al.
  • 雑誌名: Physical Review B 巻: 99 ページ: 224509(1-8)
  • DOI: 10.1103/PhysRevB.99.224509
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Observation of two types of charge-density-wave orders in superconducting La2-xSrxCuO4 (2019)
  • 著者名/発表者名: J.-J. Wen, H. Huang, S.-J. Lee, H. Jang, J. Knight, Y. S. Lee, M. Fujita, K. M. Suzuki, S. Asano, S. A. Kivelson, C.-C. Kao, and J.-S. Lee
  • 雑誌名: Nature Communications 巻: 10 ページ: 3269(1-6)
  • DOI: 10.1038/s41467-019-11167-z
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Oxidation Annealing Effects on the Spin-Glass-Like Magnetism and Appearance of Superconductivity in T*-type La1-x/2Eu1-x/2SrxCuO4 (0.14≦x≦0.28) (2019)
  • 著者名/発表者名: S. Asano, K. M. Suzuki, K. Kudo, I. Watanabe, A. Koda, R. Kadono, T. Noji, Y. Koike, T. Taniguchi, S. Kitagawa, K. Ishida, and M. Fujita
  • 雑誌名: Journal of the Physical Society of Japan 巻: 88 ページ: 084709(1-6)
  • DOI: 10.7566/JPSJ.88.084709
  • 査読あり
• [雑誌論文] Growth of free-standing La2-xSrxCuO4 nanoparticles (2019)
  • 著者名/発表者名: S. Winarsih, F. Budiman, H. Tanaka, T. Adachi, T. Goto, B. Soegijono, B. Kurniawan and I. Watanabe
  • 雑誌名: Materials Science Forum 巻: 966 ページ: 357-362
  • DOI: 10.4028/www.scientific.net/MSF.966.357
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Muon-spin relaxation study of the spin correlations in the overdoped regime of electron-doped high-Tc cuprate superconductors (2019)
  • 著者名/発表者名: M. A. Baqiya, T. Adachi, A. Takahashi, T. Konno, T. Ohgi, I. Watanabe and Y. Koike
  • 雑誌名: Physical Review B 巻: 100 ページ: 064514(1-5)
  • DOI: 10.1103/PhysRevB.100.064514
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] d-wave superconducting gap observed in protect-annealed electron-doped cuprate superconductors Pr1.3-xLa0.7CexCuO4 (2019)
  • 著者名/発表者名: M. Horio, K. Koshiishi, S. Nakata, K. Hagiwara, Y. Ota, K. Okazaki, S. Shin, S. Ideta, K. Tanaka, A. Takahashi, T. Ohgi, T. Adachi, Y. Koike and A. Fujimori
  • 雑誌名: Physical Review B 巻: 100 ページ: 054517(1-5)
  • DOI: 10.1103/PhysRevB.100.054517
  • 査読あり
• [雑誌論文] Nature of carrier doping in T’-La1.8-xEu0.2SrxCuO4 studied by X-ray photoemission and absorption spectroscopy (2019)
  • 著者名/発表者名: C. Lin, M. Horio, T. Kawamata, S. Saito, K. Koshiishi, S. Sakamoto, Y. Zhang, K. Yamamoto, K. Ikeda, Y. Hirata, K. Takubo, H. Wadati, A. Yasui, Y. Takagi, E. Ikenaga, T. Adachi, Y. Koike and A. Fujimori
  • 雑誌名: Journal of the Physical Society of Japan 巻: 88 ページ: 115004(1-2)
  • DOI: 10.7566/JPSJ.88.115004
  • 査読あり
• [雑誌論文] Crystal Structures of Highly Hole-Doped Layered Perovskite Nickelate Pr2-xSrxNiO4 Studied by Neutron Diffraction (2019)
  • 著者名/発表者名: R. Kajimoto, K. Nakajima, M. Fujita, M. Ishikado, S. Torii, Y. Ishikawa, P. Miao, and T. Kamiyama
  • 雑誌名: Journal of the Physical Society of Japan 巻: 88 ページ: 114602(1-6)
  • DOI: 10.7566/JPSJ.88.114602
  • 査読あり
• [雑誌論文] Pauli-limit upper critical field of high-temperature superconductor La1.84Sr0.16CuO4 (2019)
  • 著者名/発表者名: D. Nakamura, T. Adachi, K. Omori, Y. Koike and S. Takeyama
  • 雑誌名: Scientific Reports 巻: 9 ページ: 16949(1-8)
  • DOI: 10.1038/s41598-019-52973-1
  • 査読あり / オープンアクセス
• [学会発表] ミュオンスピン緩和で見る機能性材料のスピンゆらぎ (2020)
  • 著者名/発表者名: 足立匡
  • 学会等名: 第33回日本放射光科学会年会企画シンポジウム「協奏的量子ビーム研究による科学の最前線 －他の量子ビームを知ってみよう－」
  • 招待講演
• [学会発表] PF-BL14Aにおけるデータ計測および処理システムの開発 (2020)
  • 著者名/発表者名: 坂倉輝俊，御手洗誠，山本孟，木村宏之，岸本俊二
  • 学会等名: 2019年度量子ビームサイエンスフェスタ
• [学会発表] FeSe1-xSx薄膜におけるスピン相関の発達 (2020)
  • 著者名/発表者名: 足立匡, 河合優茉, 色摩直樹, 崎下雄稀, 鍋島冬樹, Andreas Suter, パクサンウン, 小宮世紀, 一瀬中, 前田京剛
  • 学会等名: 日本物理学会第75回年次大会
• [学会発表] 電子ドープ型銅酸化物高温超伝導体La2-xCexCuO4薄膜のオーバードープ領域におけるCuスピン相関 (2020)
  • 著者名/発表者名: パクサンウン, 岡部博孝, 中村惇平, Andreas Suter, 河合優茉, 桑原英樹, 門野良典, 足立匡
  • 学会等名: 日本物理学会第75回年次大会
• [学会発表] 鉄カルコゲナイドFeTe薄膜の酸化処理による超伝導化と電子状態 (2020)
  • 著者名/発表者名: 河合優茉, パクサンウン, 岡部博孝, 中村惇平, 寺嶋理人, 桑原英樹, 野地尚, 小池洋二, 門野良典, 足立匡
  • 学会等名: 日本物理学会第75回年次大会
• [学会発表] Development of ferromagnetic fluctuations in heavily overdoped Bi-2201 cuprates (2019)
  • 著者名/発表者名: T. Adachi, K. Kurashima, S. Onishi, M. Harada, K. Kawabata, H. Kuwahara, H. Kuroe, K. M. Suzuki, Y. Fukunaga, T. Kawamata, T. Noji, Y. Koike, H. Miyasaka, I. Watanabe, M. Miyazaki, A. Koda, R. Kadono
  • 学会等名: Spectroscopies in Novel Superconductors 2019 (SNS2019)
  • 国際学会
• [学会発表] Development of ferromagnetic fluctuations in heavily overdoped Bi-2201 high-Tc superconductors (2019)
  • 著者名/発表者名: T. Adachi, K. Kurashima, S. Onishi, M. Harada, K. Kawabata, H. Kuwahara, H. Kuroe, K. M. Suzuki, Y. Fukunaga, T. Kawamata, T. Noji, Y. Koike, H. Miyasaka, I. Watanabe, M. Miyazaki, A. Koda, R. Kadono
  • 学会等名: International Conference 'Superstripes 2019'
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Annealing Effect on Electronic State in Electron-Doped Cuprate (2019)
  • 著者名/発表者名: M. Fujita
  • 学会等名: International Conference 'Superstripes 2019'
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Single Crystal X-Ray Structure Analysis of T’-Type Cuprate Superconductor via Reduction Annealing (2019)
  • 著者名/発表者名: M. Mitarashi
  • 学会等名: Research Frontier of Advanced Spectroscopies for Correlated Electron Systems
  • 国際学会
• [学会発表] μSR study of the Cu-spin correlation and superconductivity in the bulk superconducting underdoped Nd2-xCexCuO4 single crystals (2019)
  • 著者名/発表者名: 足立匡，出井優，川端公貴，今井明音，桑原英樹，黒江晴彦，渡邊功雄，幸田章宏，岡部博孝，門野良典
  • 学会等名: 2018年度J-PARC/MUSE成果報告会
• [学会発表] Quantum phase transition induced by local structural change in T'-structured cuprate oxide (2019)
  • 著者名/発表者名: 藤田 全基、浅野 駿、工藤 康太、高濱 元史、谷口 貴紀、石井 賢司、山瀬 博之、幸田 章宏, 小嶋 健児, 門野 良典、渡邊 功、野地 尚、小池 洋二
  • 学会等名: 2018年度J-PARC/MUSE成果報告会
• [学会発表] 中性子散乱装置群PATHを基盤とした東北大学における中性子利用プラットフォームの構築 (2019)
  • 著者名/発表者名: 藤田 全基
  • 学会等名: 東北大金研-CROSSワークショップ「J-PARCとJRR-3の相補利用による偏極中性子科学の新展開」
• [学会発表] Bi-2201系銅酸化物の超オーバードープ領域における強磁性ゆらぎ (2019)
  • 著者名/発表者名: 足立匡
  • 学会等名: 高温超伝導フォーラム第7回会合
• [学会発表] 電子ドープ型T'銅酸化物Nd2-xCexCuO4のアンダードープ領域における還元処理による電子状態の変化 (2019)
  • 著者名/発表者名: 出井優, 川端公貴, 今井明音, 馬橋直貴, 桑原英樹, 黒江晴彦, 渡邊功雄, 幸田章宏, 岡部博孝, 門野良典, 足立匡
  • 学会等名: 日本物理学会2019年秋季大会
• [学会発表] Feを置換したBi-2201系銅酸化物の超過剰ドープ領域における新奇な磁気状態 (2019)
  • 著者名/発表者名: 足立匡, 大西柊成, 原田真由子, 川端公貴, 桑原英樹, 黒江晴彦, 渡邊功雄, 倉嶋晃士, 川股隆行, 小池洋二
  • 学会等名: 日本物理学会2019年秋季大会
• [学会発表] Nd:YAGレーザーを用いたPLD法による電子ドープ型銅酸化物高温超伝導体のオーバードープ領域の薄膜作製 (2019)
  • 著者名/発表者名: パクサンウン, 岡部博孝, 中村惇平, 桑原英樹, 門野良典, 足立匡
  • 学会等名: 日本物理学会2019年秋季大会
• [学会発表] T'-Nd2-xCexCuO4+δ (x=0.10)の還元アニールによる構造変化の研究 (2019)
  • 著者名/発表者名: 御手洗誠，坂倉輝俊，木村宏之，浅野駿，藤田全基，出井優，今井明音，足立匡，岸本俊二
  • 学会等名: 日本物理学会2019年秋季大会
• [学会発表] 非弾性中性子散乱から見た超高分解能 RIXS への期待 (2019)
  • 著者名/発表者名: 藤田 全基
  • 学会等名: 次世代放射光超高分解能RIXSワークショップ
  • 招待講演
• [学会発表] 量子ビーム融合利用における放射光X線への期待 理学研究科放射光シンポジウムー量子物質科学 (2019)
  • 著者名/発表者名: 藤田 全基
  • 学会等名: 理学研究科放射光シンポジウムー量子物質科学のフロンティアー
  • 招待講演
• [学会発表] Ferromagnetic fluctuations in heavily hole-overdoped Bi-2201 cuprates: transport, magnetic and μSR studies (2019)
  • 著者名/発表者名: T. Adachi, K. Kurashima, S. Onishi, M. Harada, K. Kawabata, H. Kuwahara, H. Kuroe, T. Kawamata, T. Noji, Y. Koike, I. Watanabe, M. Miyazaki, A. Koda, R. Kadono
  • 学会等名: J-PARC Symposium 2019
  • 国際学会
• [学会発表] Preparation of thin films of the electron-overdoped high-Tc cuprates La2-xCexCuO4 by PLD using a Nd:YAG laser (2019)
  • 著者名/発表者名: S. E. Park, H. Okabe, J. Nakamura, H. Kuwahara, R. Kadono, T. Adachi
  • 学会等名: J-PARC Symposium 2019
  • 国際学会
• [学会発表] Thin-film growth by the pulsed-laser deposition and superconducting properties of iron-chalcogenide FeTe (2019)
  • 著者名/発表者名: Y. Kawai, S. E. Park, H. Okabe, J. Nakamura, M. Terajima, H. Kuwahara, T. Noji, Y. Koike, R. Kadono, T. Adachi
  • 学会等名: J-PARC Symposium 2019
  • 国際学会
• [学会発表] μSR study of the electronic states in the electron-underdoped high-Tc cuprates Nd2-xCexCuO4 (2019)
  • 著者名/発表者名: Y. Idei, K. Kawabata, A. Imai, N. Umahashi, H. Kuwahara, H. Kuroe, I. Watanabe, A. Koda, H. Okabe, R. Kadono, T. Adachi
  • 学会等名: J-PARC Symposium 2019
  • 国際学会
• [学会発表] Development of ferromagnetic fluctuations in heavily hole-overdoped high-Tc cuprates (2019)
  • 著者名/発表者名: T. Adachi, K. Kurashima, S. Onishi, M. Harada, K. Kawabata, H. Kuwahara, H. Kuroe, T. Kawamata, T. Noji, Y. Koike, I. Watanabe, M. Miyazaki, A. Koda, R. Kadono
  • 学会等名: International Conference 'Electron Correlation in Superconductors and Nanostructures (ECSN-2019)
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Spin fluctuations in high-temperature superconductors probed by muon (2019)
  • 著者名/発表者名: T. Adachi
  • 学会等名: Materials Research Meeting 2019 (MRM 2019)
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Magnetism in T*-Type La1-x/2Eu1-x/2SrxCuO4 Studied by μSR Measurement (2019)
  • 著者名/発表者名: M. Fujita
  • 学会等名: Materials Research Meeting 2019 (MRM 2019)
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] 電子ドープ型T'-214系の研究の現状 (2019)
  • 著者名/発表者名: 足立匡
  • 学会等名: 科研費基盤B合同研究会
• [学会発表] T'型高温超伝導体における結晶構造の還元アニール効果 (2019)
  • 著者名/発表者名: 木村宏之
  • 学会等名: 科研費基盤B合同研究会
• [学会発表] Dual nature of spin excitations in hole-doped cuprate (2019)
  • 著者名/発表者名: M. Fujita
  • 学会等名: The 60th REIMEI International Workshop "New excitations for spintronics seen with quantum beams”
  • 国際学会 / 招待講演
• [備考] 上智大学理工学部機能創造理工学科足立研ホームページ
  • URL: http://www.ph.sophia.ac.jp/~adachi/
• [備考] 東北大学金属材料研究所藤田研ホームページ
  • URL: http://qblab.imr.tohoku.ac.jp/
• [備考] 東北大学多元物質科学研究所木村研ホームページ
  • URL: http://www2.tagen.tohoku.ac.jp/lab/kimura/
• [学会・シンポジウム開催] GIMRT Workshop: Making the Invisible Visible Together: Synergetic Collaboration Between Material and Synchrotron Science Through IMR-MAX IV Joint Research (2020)
• [学会・シンポジウム開催] ICC-IMR Workshop "Research Frontier of Advanced Spectroscopies for Correlated Electron Systems" (2019)