配位数が異なる銅酸化物における真の電子状態と超伝導発現機構の統一的解明

2020 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 19H01841
• 研究機関: 上智大学
• 研究代表者: 足立 匡 上智大学, 理工学部, 教授 (40333843)
• 研究分担者: 藤田 全基 東北大学, 金属材料研究所, 教授 (20303894) ; 木村 宏之 東北大学, 多元物質科学研究所, 教授 (50312658)
• 研究期間 (年度): 2019-04-01 – 2022-03-31
• キーワード: 電子ドープ型銅酸化物 / T*型銅酸化物 / ミュオンスピン緩和 / X線吸収分光 / 精密結晶構造解析

研究実績の概要

T'型銅酸化物Pr1.3-xLa0.7CexCuO4の単結晶を用いてホール抵抗率の測定を行った。その結果、電子を僅かにドープしたx=0.05ではホール抵抗率は磁場に対して線形に振る舞うことを見出した。この試料では、超伝導の体積分率が小さく、反強磁性と共存している可能性がある。したがって、電子ポケットが生成して電子のシングルキャリアが支配的になっている可能性があると結論した。
無限層銅酸化物Ca0.85Sr0.15CuO2の薄膜をパルスレーザー堆積法で作製し、様々な酸化還元条件でアニールを行った。その結果、還元によって抵抗が増大する一方、参加によって抵抗が減少することがわかった。これは、薄膜の作製時に生成するCuO2面内酸素欠損が酸素アニールで補填されたためと考えられる。
前年度に引き続き、放射光X線回折実験を様々なCeドープ量、還元条件のPr1.3-xLa0.7CexCuO4に対して行った。また、還元によって現れる析出相の空間構造について、散漫散乱の3次元空間分布の測定を行った結果、還元の条件によってその構造が異なっていることを見出した。尚、オークリッジ国立研究所にて計画していた中性子構造解析は新型コロナの蔓延による渡航禁止により、延期を余儀なくされた。
T*型銅酸化物LaEuSeCuOの磁気相関に対する不純物置換効果をμSR法で調べ、広いホール濃度領域でフェルミ液体的基底状態が実現している徴候を得た。また、フッ素置換によりホール濃度が希薄な試料を作製し、La2-xSrxCuO4に比べて低ドープ域まで超伝導相が存在することを明らかにできた。本研究で注目する、配位数が電子状態を決める要因であることを示唆する実験結果である。

現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

T'構造銅酸化物において、マルチキャリアと超伝導の密接な関連がさらに高まった結果を得たことで、我々が提唱する電子構造モデルの妥当性が高くなった点は重要な進展である。また、還元によって現れる析出相がアニール条件で変わることを発見できたことも重要な知見である。
T'型と同じ平面4配位構造を有する無限層銅酸化物の薄膜の作製に成功したことで、今後のアニールによる電子状態の変化の研究が加速すると思われる。
T*構造に関して、低ホール濃度領域まで超伝導領域が広がっていることが明らかになった点は特筆に値する。これらのことから、今年度は概ね期待通りの進展と判断した。

今後の研究の推進方策

T'型Pr1.3-xLa0.7CexCuO4においてミュオンスピン緩和測定を行い、マルチキャリア、シングルキャリアとCuスピン相関の発達の関連を明らかにする。また、X線吸収分光の測定から還元による電子ドープ量を定量的に評価し、還元による電子状態の変化についての知見を得る。
無限層銅酸化物の薄膜に関して、La置換によって電子をドープした薄膜の作製も行い、酸化還元ニールから電子状態の変化について調べる。また、精密結晶構造解析からアニールによる構造の変化についても調べる。
T*型銅酸化物に様々な酸化還元アニールを行い、ミュオンスピン緩和とX線吸収分光の測定から、5配位銅酸化物の電子状態の特徴を洗い出す。

研究成果

• [国際共同研究] ブルックヘブン国立研究所/オークリッジ国立研究所/国立標準技術研究所(米国)
  • 国名: 米国
  • 外国機関名: ブルックヘブン国立研究所/オークリッジ国立研究所/国立標準技術研究所
  • 他の機関数: 5
• [国際共同研究] 西湖大学(中国)
  • 国名: 中国
  • 外国機関名: 西湖大学
• [国際共同研究] The University of New South Wales(オーストラリア)
  • 国名: オーストラリア
  • 外国機関名: The University of New South Wales
• [国際共同研究] Paul Scherrer Institut/University of Zurich(スイス)
  • 国名: スイス
  • 外国機関名: Paul Scherrer Institut/University of Zurich
• [国際共同研究] Helmholtz Zentrum Berlin(ドイツ)
  • 国名: ドイツ
  • 外国機関名: Helmholtz Zentrum Berlin
• [雑誌論文] Revisiting the 63Cu NMR Signature of Charge Order in La1.875Ba0.125CuO4 (2021)
  • 著者名/発表者名: T. Imai, P. M. Singer, A. Arsenault, and M. Fujita
  • 雑誌名: Journal of the Physical Society of Japan 巻: 90 ページ: 034705(1-11)
  • DOI: 10.7566/JPSJ.90.034705
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Extended superconducting dome revealed by angle-resolved photoemission spectroscopy of electron-doped cuprates prepared by the protect annealing method (2021)
  • 著者名/発表者名: C. Lin, T. Adachi, M. Horio, T. Ohgi, M. A. Baqiya, T. Kawamata, H. Sato, T. Sumura, K. Koshiishi, S. Nakata, G. Shibata, K. Hagiwara, M. Suzuki, K. Ono, K. Horiba, H. Kumigashira, S. Ideta, K. Tanaka, Y. Koike and A. Fujimori
  • 雑誌名: Physical Review Research 巻: 3 ページ: 013180(1-8)
  • DOI: 10.1103/PhysRevResearch.3.013180
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] High-temperature charge-stripe correlations in La1.675Eu0.2Sr0.125CuO4 (2020)
  • 著者名/発表者名: Q. Wang, M. Horio, K. von Arx, Y. Sassa, O. Ivashko, S. Pyon, H. Takagi, T. Kurosawa, M. Oda, T. Adachi, Y. Koike, W. Zhang, J. Zhao, N. B. Christensen, H. M. Ronnow, T. Schmitt, J. Chang et al.
  • 雑誌名: Physical Review Letters 巻: 124 ページ: 187002(1-7)
  • DOI: 10.1103/PhysRevLett.124.187002
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] 139La NMR investigation of the interplay between lattice, charge, and spin dynamics in the charge-ordered high-Tc cuprate La1.875Ba0.125CuO4 (2020)
  • 著者名/発表者名: P. M. Singer, A. Arsenault, T. Imai, and M. Fujita
  • 雑誌名: Physical Review B 巻: 101 ページ: 174508(1-9)
  • DOI: 10.1103/PhysRevB.101.174508
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Magnetic inhomogeneity in charge-ordered La1.885Sr0.115CuO4studied by NMR (2020)
  • 著者名/発表者名: A. Arsenault, T. Imai, P. M. Singer, K. M. Suzuki, and M. Fujita
  • 雑誌名: Physical Review B 巻: 101 ページ: 184505(1-8)
  • DOI: 10.1103/PhysRevB.101.184505
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Revisiting the Phase Diagram of T*-type La1-x/2Eu1-x/2SrxCuO4 Using Oxygen K-edge X-ray Absorption Spectroscopy (2020)
  • 著者名/発表者名: S. Asano, K. Ishii, K. Yamagami, J. Miyawaki, Y. Harada, and M. Fujita
  • 雑誌名: Journal of the Physical Society of Japan 巻: 89 ページ: 075002(1-2)
  • DOI: 10.7566/JPSJ.89.075002
  • 査読あり
• [雑誌論文] Pseudogap behavior in T'-Pr1.3-xLa0.7CexCuO4 revealed by 63,65Cu NMR (2020)
  • 著者名/発表者名: Y. S. Lee, H. Fukazawa, S. Kanamaru, M. Yamamoto, Y. Kohori, A. Takahashi, T. Kawamata, K. Kawabata, K. Tajima, T. Adachi, Y. Koike
  • 雑誌名: Journal of the Physical Society of Japan 巻: 89 ページ: 073709(1-5)
  • DOI: 10.7566/JPSJ.89.073709
  • 査読あり
• [雑誌論文] Magnetic behavior of T′-type Eu2CuO4 revealed by muon spin rotation and relaxation measurements (2020)
  • 著者名/発表者名: M. Fujita, K. M. Suzuki, S. Asano, H. Okabe, A. Koda, R. Kadono, and I. Watanabe
  • 雑誌名: Physical Review B 巻: 102 ページ: 054116(1-7)
  • DOI: 10.1103/PhysRevB.102.045116
  • 査読あり
• [雑誌論文] Variable range hopping resistivity in La2-xSrxCuO4 nanoparticles evaluated by four point probe method (2020)
  • 著者名/発表者名: S. Winarsih, F. Budiman, H. Tanaka, T. Adachi, T. Goto, B. Soegijono, B. Kurniawan, I. Watanabe
  • 雑誌名: Key Engineering Materials 巻: 860 ページ: 142-147
  • DOI: 10.4028/www.scientific.net/KEM.860.142
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Using uniaxial stress to probe the relationship between competing superconducting states in a cuprate with spin-stripe order (2020)
  • 著者名/発表者名: Z. Guguchia, D. Das, C. N. Wang, T. Adachi, N. Kitajima, M. Elender, F. Bruckner, S. Ghosh, V. Grinenko, T. Shiroka, M. Muller, C. Mudry, C. Baines, M. Bartkowiak, Y. Koike, A. Amato, J. M. Tranquada, H.-H. Klauss, C. W. Hicks, H. Luetkens
  • 雑誌名: Physical Review Letters 巻: 125 ページ: 097005(1-7)
  • DOI: 10.1103/PhysRevLett.125.097005
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Hints for the nematic pseudogap in nearly optimally doped La2-xSrxCuO4 superconductor (2020)
  • 著者名/発表者名: M. Matusiak, T. Adachi, Y. Tanabe, Y. Koike
  • 雑誌名: Physical Review Research 巻: 2 ページ: 032070(R)(1-7)
  • DOI: 10.1103/PhysRevResearch.2.032070
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Coexistence of Two Components in Magnetic Excitations of La2－xSrxCuO4 (x = 0.10 and 0.16) (2020)
  • 著者名/発表者名: K. Sato, K. Ikeuchi, R. Kajimoto, S. Wakimoto, M. Arai, and M. Fujita
  • 雑誌名: Journal of the Physical Society of Japan 巻: 89 ページ: 114703(1-7)
  • DOI: 10.7566/JPSJ.89.114703
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Localized character of charge excitations for La2-xSrxNiO4+δ revealed by oxygen K-edge resonant inelastic x-ray scattering (2020)
  • 著者名/発表者名: K. Yamagami, K. Ishii, Y. Hirata, K. Ikeda, J. Miyawaki, Y. Harada, M. Miyazaki, S. Asano, M. Fujita, and H. Wadati
  • 雑誌名: Physical Review B 巻: 102 ページ: 165145(1-7)
  • DOI: 10.1103/PhysRevB.102.165145
  • 査読あり
• [雑誌論文] Oxide Fermi liquid universality revealed by electron spectroscopy (2020)
  • 著者名/発表者名: M. Horio, K. P. Kramer, Q. Wang, Y. Sassa, M. Shi, S. Rohlf, T. Ohgi, T. Kawamata, T. Adachi, Y. Koike, A. Fujimori, M. Hoesch, J. Chang et al.
  • 雑誌名: Physical Review B 巻: 102 ページ: 245153(1-7)
  • DOI: 10.1103/PhysRevB.102.245153
  • 査読あり / 国際共著
• [学会発表] 電子ドープ型銅酸化物La2-xCexCuO4薄膜のオーバードープ領域におけるCuスピン相関 (2021)
  • 著者名/発表者名: 足立匡, パクサンウン, 岡部博孝, 中村惇平, Andreas Suter, 河合優茉, 桑原英樹, 門野良典
  • 学会等名: 高温超伝導フォーラム第8回会合
• [学会発表] 電子ドープ型銅酸化物におけるマルチ量子ビームで見るスピン相関と超伝導 (2021)
  • 著者名/発表者名: 足立匡
  • 学会等名: 第68回応用物理学会春季学術講演会
  • 招待講演
• [学会発表] 電子ドープ型銅酸化物高温超伝導体La2-xCexCuO4薄膜のオーバードープ領域におけるCuスピン相関 (2021)
  • 著者名/発表者名: パクサンウン, 河合優茉, Andreas Suter, 岡部博孝, 中村惇平, 桑原英樹, 門野良典, 足立匡
  • 学会等名: 第68回応用物理学会春季学術講演会
• [学会発表] 水素化物超伝導研究の現状 (2020)
  • 著者名/発表者名: 足立匡
  • 学会等名: 研究会「量子スローダイナミクスと機能 －基礎科学から新材料へ－」
• [学会発表] X線結晶構造解析による電子密度計測の理論限界へのアプローチ (2020)
  • 著者名/発表者名: 坂倉輝俊，木村宏之，野田幸男，山本孟，岸本俊二
  • 学会等名: 日本セラミックス協会第33回秋季シンポジウム
  • 招待講演
• [学会発表] Bi-2201系銅酸化物の超過剰ドープ領域における強磁性ゆらぎに対する磁性不純物の効果 (2020)
  • 著者名/発表者名: 小宮山陽太, 大西柊成, 原田真由子, 桑原英樹, 黒江晴彦, 倉嶋晃士, 川股隆行, 小池洋二, 足立匡
  • 学会等名: 日本物理学会2020年秋季大会
• [学会発表] 低エネルギーミュオンで見る鉄系/銅酸化物超伝導薄膜のスピンダイナミクス (2020)
  • 著者名/発表者名: 足立匡, 河合優茉, パクサンウン, 鍋島冬樹, 色摩直樹, 崎下雄稀, 前田京剛, 岡部博孝, 中村惇平, 門野良典, 渡邊功雄, Andreas Suter
  • 学会等名: ミュオン科学研究会「ソフトマター・ミュオニウム・強相関電子系におけるミュオンサイエンスの進展」
• [学会発表] 電子ドープ型銅酸化物高温超伝導体La2-xCexCuO4薄膜のオーバードープ領域におけるCuスピン相関 (2020)
  • 著者名/発表者名: パクサンウン, 河合優茉, Andreas Suter, 岡部博孝, 中村惇平, 桑原英樹, 門野良典, 足立匡
  • 学会等名: 日本中性子科学会第20回年会
• [学会発表] 電子ドープ型T'銅酸化物Nd2-xCexCuO4 の最適ドープ領域におけるCuスピン相関と超伝導 (2020)
  • 著者名/発表者名: 出井優, 川端公貴, 今井明音, 桑原英樹, 黒江晴彦, 渡邊功雄, 幸田章宏, 岡部博孝, 門野良典, 足立匡
  • 学会等名: 日本中性子科学会第20回年会
• [学会発表] 還元されたT'型銅酸化物Pr1.3-xLa0.7CexCuO4 (x=0.10)単結晶におけるCuスピン相関と超伝導 (2020)
  • 著者名/発表者名: 永久保侑祐, 洲村拓哉, 石本奨, 桑原英樹, 倉嶋晃士, 小池洋二, 渡邊功雄, 宮崎正範, 幸田章宏, 門野良典, 足立匡
  • 学会等名: 日本中性子科学会第20回年会
• [学会発表] Spin dynamics in superconducting thin films of iron chalcogenides and high-Tc cuprates probed by low-energy muon (2020)
  • 著者名/発表者名: T. Adachi
  • 学会等名: International Conference on Functional Materials Science 2020 (ICFMS2020)
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] ミュオンスピン緩和で見る銅酸化物/鉄系超伝導体のスピンダイナミクス (2020)
  • 著者名/発表者名: 足立匡
  • 学会等名: 東京大学駒場物性セミナー
  • 招待講演
• [備考] 上智大学理工学部機能創造理工学科足立研ホームページ
  • URL: http://www.ph.sophia.ac.jp/~adachi/
• [備考] 東北大学金属材料研究所藤田研ホームページ
  • URL: http://qblab.imr.tohoku.ac.jp/
• [備考] 東北大学多元物質科学研究所木村研ホームページ
  • URL: http://www2.tagen.tohoku.ac.jp/lab/kimura/