火炎に与える壁面の効果には,流体力学的効果および熱的効果に加え,火炎内のラジカルが壁面に吸着し再結合して消失する化学的効果が存在する.しかし,化学的効果に関しては,ラジカル表面反応の定量化が極めて難しいことから,そのメカニズムには不明な点が多い.本研究では,非平衡プラズマ技術と燃焼診断技術を融合した独自のラジカル表面反応評価手法を駆使し,吸着・再結合・脱離からなる一連のラジカル表面反応過程を解明・モデリングすることを目的とした. 当該年度は,超高真空中でのプラズマ分子線散乱計測により,化学的効果において最も重要なHおよびOラジカルの吸着挙動を,燃焼器で多用されるステンレスに対して直接的に評価した.ガス供給量およびプラズマ出力を調整することで単色性の良いHおよびOラジカル線を生成し散乱実験に適用した結果,HおよびOの初期吸着係数はそれぞれ0.5および0.9であること,また,試験した壁温範囲(30 ~ 800 ℃)において,吸着特性の温度依存性は小さいことを初めて明らかにした.また,非平衡プラズマジェットを活用することで,大気圧下でのラジカル吸着挙動の評価も進めた.プラズマジェットによりHおよびOラジカルを生成し,石英,アルミナ,YSZ表面に照射した結果,石英およびYSZ表面では,HおよびOともに有為に吸着することを分光計測を通じて確認した.さらに,H吸着後の壁面上での再結合反応速度を定量化するため,壁面よどみ火炎を対象とし,HのH2への再結合により壁面近傍で増加するH2濃度をガスクロマトグラフィーにより測定した.計測データを気相・表面素反応機構を考慮した数値解析結果と比較した結果,ステンレスおよび石英上のH再結合反応速度は10^5 1/s以上であることが判り,Hの表面反応は吸着律速であることを実証し,化学的効果のモデリングにあたり極めて重要な知見を得ることに成功した.
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