マクロ・メソ・ミクロ孔といった空間階層性を有した多孔質物質は,触媒をはじめとして吸着材料,イオン交換,太陽光発電,ガス検知など非常に広範な機器において中心的な役割を果たしている.一般に触媒作用においては,触媒表面に目的分子が拡散し吸着することで反応が進むことから,固体触媒での目的分子の移動現象を正確にモデル化することが強く求められる.本研究では,単一分子計測法(SMT: Single Molecule Tracking)により,階層性を有した微細孔内での分子の吸着・拡散現象を適切にモデル化することを目標とし,個々の分子運動を直接計測・解析する.これにより将来的に,微細孔径分布をコントロールすることで,所望する性能を有した材料をボトムアップにより設計開発するための方法論の基盤構築を行うことを目的とする. 上述の目的を達成するために,本年度では,昨年度までに構築したSMT計測システムを用いて,実際の多孔質材料内でのナノ粒子の拡散運動の調査を実施した.特に本年度では,計測データのSN比の向上と,長時間の粒子軌跡の取得のために,量子収率と耐光性が高く,径の大きな蛍光性のナノ粒子を用いて実験を行うこととした.計測対象には,異なるスケールの孔径を有する多孔質材料内においてSMT計測を実施した.得られた結果を解析したところ,ナノ粒子の拡散係数は液体バルク中を自由拡散している粒子の拡散係数よりも低下していることが分かった.また各粒子の軌跡データから,時間ステップと変位の間のモーメントに基づき運動モードの解析を行ったところ,ナノ粒子の運動は微細孔内での拘束や壁面吸着の影響を受けていることが明らかとなった.これらの影響を受けている粒子は非常に多く,自由拡散している粒子は極めて少ないことも明らかとなった.本研究により,多孔質材料内のナノ粒子の運動挙動を個々の粒子単位で解析し,把握することができた.
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