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2019 年度 実績報告書

構造傾斜領域の創出によるリラクサー薄膜のドメインエンジニアリング

研究課題

研究課題/領域番号 19H02421
研究機関東北大学

研究代表者

木口 賢紀  東北大学, 金属材料研究所, 准教授 (70311660)

研究分担者 白石 貴久  東北大学, 金属材料研究所, 助教 (50758399)
山田 智明  名古屋大学, 工学研究科, 准教授 (80509349)
今野 豊彦  東北大学, 金属材料研究所, 教授 (90260447)
研究期間 (年度) 2019-04-01 – 2022-03-31
キーワードリラクサー / 強誘電体 / 薄膜 / 組成相境界 / 歪み / 界面構造 / 相互拡散 / STEM
研究実績の概要

Pb(Mg1/3Nb2/3)O3ーPbTiO3ーPbZrO3(PMN-PTO-PZO)3元系固溶体のうち、PMN-PZO,PMN-PTO,PTO-PZO(PZT)の3種の2元系固溶体について、化学溶液堆積(CSD)やMOCVD法によりペロブスカイト相単相薄膜の(001)エピタキシャル成長条件を確立した。得られた薄膜について、XRD法と電子顕微鏡法による構造評価を行い、各組み合わせにおける組成相境界(MPB)組成の変化、組成相境界(MPB)近傍におけるドメイン構造、界面構造、歪み状態、電子状態について調べた。薄膜の歪み状態を変化させるために基板には、格子定数や熱膨張係数の異なる(001)配向SrTiO3(STO),KTaO3 (KTO),MgO単結晶基板を使用した。また、電気特性評価用に半導性LaドープSTO(La:STO)単結晶基板を使用した。各固溶体の組成域としては、MPBが予想される組成範囲に注目した。初年度は、このうち特に端成分である2元系固溶体PZTの界面構造制御の重要性を示す現象を見出したのでこの点に焦点を絞る。
1.CSD法における有機金属酸化物の低温熱分解過程で生じた非晶質PZT薄膜の段階でSTO基板上に約1-2単位胞の厚さの結晶相が(001)のCube-on-cubeの方位関係を持ってエピタキシャル成長し、結晶成長のシード層となることを見出した。
2.完全c軸配向PTO/STOやPZT/KTOでは格子ミスマッチが小さいため整合界面を形成し、基板側へのPbの拡散は見られず界面は原子レベルで急峻であった。一方、MgO基板上では部分転位を伴う特異な界面構造を形した。
3.PZT/STO半整合界面やPTO/STO薄膜における90°ドメインに伴って生成したミスフィット転位を拡散パスとしたPbの拡散が生じ、さらに90°ドメインの形成によりPbの拡散が促進される現象を見出した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

1.PMN-PZO,PMN-PTO,PTO-PZO(PZT)の3種の組み合わせの2元系固溶体について、化学溶液堆積(CSD)法やMOCVD法によりペロブスカイト相単相(001)エピタキシャル薄膜の成長条件を種種の基板について確立した。
2.CSD法における結晶成長過程を明らかにした。
3.薄膜と基板の整合性やドメイン構造に伴う格子欠陥や局所弾性場が界面急峻性に重要な役割を果たすことを明らかにした。
4.MPB組成における組織についても成果が出始めている。

今後の研究の推進方策

PMN-PZ,PMN-PT,PMN-PT-PZについて引き続き研究を進める。ただし、大学休業に伴う実質的な実験停止期間が2ヶ月に及び今後の社会情勢が不透明なため、基板種や組成域を精査して効率化を図る。特に、MPB組成域に及ぼす基板種、膜厚や配向の違いによる歪みの影響および構造、誘電特性の変化、3成分系における組織形成と誘電特性について、材料組織と結合状態の観点から研究を進める。

  • 研究成果

    (20件)

すべて 2020 2019 その他

すべて 国際共同研究 (1件) 雑誌論文 (5件) (うち査読あり 5件) 学会発表 (14件) (うち国際学会 4件、 招待講演 1件)

  • [国際共同研究] State University of New York(米国)

    • 国名
      米国
    • 外国機関名
      State University of New York
  • [雑誌論文] Switchable third ScFeO3 polar ferromagnet with YMnO3-type structure2020

    • 著者名/発表者名
      Hamasaki Yosuke、Katayama Tsukasa、Yasui Shintaro、Shiraishi Takahisa、Akama Akihiro、Kiguchi Takanori、Taniyama Tomoyasu、Itoh Mitsuru
    • 雑誌名

      Journal of Materials Chemistry C

      巻: 8 ページ: 4447~4452

    • DOI

      10.1039/C9TC07006K

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Epitaxial Growth Mechanism of Pb(Zr,Ti)O3 on SrTiO3 Thin Films by Chemical Solution Deposition through Self-Organized Seed Layer2020

    • 著者名/発表者名
      T. Kiguchi, T. Shimizu, T. Shiraishi, and T. J. Konno
    • 雑誌名

      J. Ceram. Soc. Jpn.

      巻: 128 ページ: -

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Local Interdiffusion of in PbTiO3 Epitaxial Thin Films on La-Doped SrTiO3 (001) Substrates through Misfit Dislocations2020

    • 著者名/発表者名
      T. Shimizu, T. Kiguchi, T. Shiraishi, and T. J. Konno
    • 雑誌名

      J. Ceram. Soc. Jpn.

      巻: 128 ページ: -

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Interface structure of Pb(Zr,Ti)O3/MgO(001) epitaxial thin film in early stage of Stranski-Krastanov growth mode2019

    • 著者名/発表者名
      Kiguchi Takanori、Kodama Yumiko、Shimizu Takumi、Shiraishi Takahisa、Wakiya Naoki、Konno Toyohiko J.
    • 雑誌名

      Japanese Journal of Applied Physics

      巻: 58 ページ: SLLA08~SLLA08

    • DOI

      10.7567/1347-4065/ab3b13

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Short range biaxial strain relief mechanism within epitaxially grown BiFeO32019

    • 著者名/発表者名
      Bae In-Tae、Yasui Shintaro、Ichinose Tomohiro、Itoh Mitsuru、Shiraishi Takahisa、Kiguchi Takanori、Naganuma Hiroshi
    • 雑誌名

      Scientific Reports

      巻: 9 ページ: 6715-1~6715-10

    • DOI

      10.1038/s41598-019-42998-x

    • 査読あり
  • [学会発表] 基板種に依存したPZT 薄膜のMPB 組織の変化2020

    • 著者名/発表者名
      木口賢紀, 清水匠, 白石貴久, 今野豊彦
    • 学会等名
      日本セラミックス協会2020年年会
  • [学会発表] MPB組成におけるPZT薄膜の組織と結合状態に及ぼす基板種の影響2020

    • 著者名/発表者名
      木口賢紀, 清水匠, 白石貴久, 今野豊彦
    • 学会等名
      第67回応用物理学会 春季学術講演会
  • [学会発表] PZT薄膜のMPB組成域における微細組織に及ぼすミスフィット転位の影響2019

    • 著者名/発表者名
      清水匠, 粟飯原雅矢, 木口賢紀, 白石貴久, 今野 豊彦
    • 学会等名
      2019年度 東北大学金属材料研究所 共同利用・共同研究ワークショップ 強誘電体関連物質の機能発現に関する構造科学の新展開
  • [学会発表] Structure and Electronic State of Misfit Strain Induced Morphotropic Phase Boundary Shift in Pb(Zr,Ti)O3 Epitaxial Thin Films on Various Substrate2019

    • 著者名/発表者名
      Takanori Kiguchi, Takumi Shimizu, Takahisa Shiraishi, Toyohiko J. Konno
    • 学会等名
      MRS 2019 Fall Meeting
    • 国際学会
  • [学会発表] PZT薄膜のMPB組成域における微細組織に及ぼす格子ミスマッチの影響2019

    • 著者名/発表者名
      清水匠, 粟飯原雅矢, 木口賢紀, 白石貴久, 今野豊彦
    • 学会等名
      日本セラミックス協会第39回電子材料研究討論会
  • [学会発表] Effect of elastic field on domain structure of PZT thin films in MPB composition2019

    • 著者名/発表者名
      Takumi Shimizu, Takanori Kiguchi, Takahisa Shiraishi, Toyohiko J Konno
    • 学会等名
      13th Pacific Rim Conference of Ceramic Societies (PACRIM13)
    • 国際学会
  • [学会発表] Nanodomain Structure of Ferroelectric HfO2-Based Epitaxial Thin Films2019

    • 著者名/発表者名
      Takanori Kiguchi, Takahisa Shiraishi, Takanori Mimura, Takao Shimizu, Hiroshi Funakubo, Toyohiko J. Konno
    • 学会等名
      13th Pacific Rim Conference of Ceramic Societies (PACRIM13)
    • 国際学会
  • [学会発表] 組成相境界近傍組成のPZT膜の電界による構造変化と圧電性の評価2019

    • 著者名/発表者名
      井上 英久, 清水 荘雄, 木口 賢紀, 白石 貴久, 舟窪 浩
    • 学会等名
      第80回応用物理学会 秋季学術講演会
  • [学会発表] PZT薄膜における組成相境界近傍の ドメイン構造に及ぼす弾性場の影響2019

    • 著者名/発表者名
      清水 匠, 木口 賢紀, 白石 貴久, 今野 豊彦
    • 学会等名
      第80回応用物理学会 秋季学術講演会
  • [学会発表] 電子エネルギー損失分光法によるPZT薄膜の結合状態の分析2019

    • 著者名/発表者名
      木口 賢紀, 清水 匠, 粟飯原 雅矢, 白石 貴久, 今野 豊彦
    • 学会等名
      第80回応用物理学会 秋季学術講演会
  • [学会発表] Short range biaxial strain relief mechanism within epitaxially grown BiFeO32019

    • 著者名/発表者名
      In-Tae Bae, 安井 伸太郎, 一ノ瀬 智浩, 伊藤 満, 白石 貴久, 木口 賢紀, 永沼 博
    • 学会等名
      第80回応用物理学会 秋季学術講演会
  • [学会発表] Nanostructure Analyses of Hafnia-Based Ferroelectric Thin Films by Aberration-Corrected Electron Microscopy2019

    • 著者名/発表者名
      T. Kiguchi, T. Shiraishi, T. Mimura, T. Shimizu, H. Funakubo, T.J. Konno
    • 学会等名
      The 10th Pacific Rim International Conference on Advanced Materials and Processing (PRICM10)
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] PbTiO3薄膜の界面急峻性に及ぼす導電性SrTiO3 基板の影響2019

    • 著者名/発表者名
      木口 賢紀, 清水 匠, 白石 貴久, 今野 豊彦
    • 学会等名
      日本顕微鏡学会 第75回学術講演会
  • [学会発表] PZTエピタキシャル薄膜の組成相境界近傍の微細構造2019

    • 著者名/発表者名
      木口 賢紀, 清水 匠, 白石 貴久, 今野 豊彦
    • 学会等名
      第36回強誘電体応用会議 (FMA36)

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公開日: 2021-01-27  

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