層状遷移金属化合物の自然量子構造を利用した高性能熱電半導体の創製と網羅的探索

2021 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 19H02425
• 研究機関: 東京工業大学
• 研究代表者: 片瀬 貴義 東京工業大学, 科学技術創成研究院, 准教授 (90648388)
• 研究期間 (年度): 2019-04-01 – 2022-03-31
• キーワード: 熱電変換材料 / 層状半導体 / 量子構造 / 材料設計 / 低環境負荷

研究実績の概要

無毒で豊富な元素で構成される高性能熱電半導体の実現を目指して、層状遷移金属化合物のバルク二次元電子ガスを利用して巨大熱電能を引き出す、その材料設計指針を確立することを目的としている。昨年度に実現したKCoO2型層状化合物SrTiN2, BaZrN2, BaHfN2の高純度バルク焼結体について詳細な半導体特性解析と電子構造評価を行った。ゼーベック係数と電気伝導度から重み付きキャリア移動度とキャリア濃度を算出した。SrTiN2のキャリア濃度は10^20cm-3で縮退伝導を示し、赤外分光測定から室温の粒内電子移動度は10cm2/Vs程度であることを明らかにした。一方、BaHfN2では10^18cm-3までキャリア生成が抑制されており、放射光光電子分光からフェルミレベルは伝導帯下端から430meVの位置にあることが確認された。化学結合解析と欠陥計算から、BaHfN2のHf-N結合力が強いために窒素欠損が生成しにくく、不純物酸素を取り組みにくいことが分かった。電子構造・欠陥計算と化学結合解析を併用して合成プロセスを設計し、大気中で不安定な物質でも不純物や欠陥の生成を抑制して新しい半導体材料を実現する手法を確立した。この研究成果はInorganic Chemistry誌に出版された。上記の研究手法を応用し、層構造が異なるα-NaFeO2型層状化合物SrZrN2とSrHfN2や、2次元MoN層を有するMgMoN2の合成と計算にも取り組んだ。特にMgMoN2は電子と正孔の有効質量が小さく、両極性ドーピングが可能な半導体として有望であることを明らかにした。

現在までの達成度 (段落)

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

研究成果

• [国際共同研究] 華中科技大学/蘇州大学(中国)
  • 国名: 中国
  • 外国機関名: 華中科技大学/蘇州大学
• [国際共同研究] ウィーン工科大学(オーストリア)
  • 国名: オーストリア
  • 外国機関名: ウィーン工科大学
• [国際共同研究] 中央研究院(その他の国・地域（台湾）)
  • 国名: その他の国・地域
  • 外国機関名: 中央研究院
• [雑誌論文] Design, Synthesis, and Optoelectronic Properties of the High-Purity Phase in Layered AETMN2 (AE = Sr, Ba; TM = Ti, Zr, Hf) Semiconductors (2022)
  • 著者名/発表者名: Akihiro Shiraishi, Shigeru Kimura, Xinyi He, Naoto Watanabe, Takayoshi Katase, Keisuke Ide, Makoto Minohara, Kosuke Matsuzaki, Hidenori Hiramatsu, Hiroshi Kumigashira, Hideo Hosono, and Toshio Kamiya
  • 雑誌名: Inorg. Chem. 巻: 61 ページ: 6650-6659
  • DOI: 10.1021/acs.inorgchem.2c00604
  • 査読あり
• [雑誌論文] High-Mobility Metastable Rock-Salt Type (Sn,Ca)Se Thin Film Stabilized by Direct Epitaxial Growth on a YSZ (111) Single-Crystal Substrate (2022)
  • 著者名/発表者名: Xinyi He, Jinshuai Chen, Takayoshi Katase, Makoto Minohara, Keisuke Ide, Hidenori Hiramatsu, Hiroshi Kumigashira, Hideo Hosono, and Toshio Kamiya
  • 雑誌名: ACS Appl. Mater. Interfaces 巻: 14 ページ: 18682-18689
  • DOI: 10.1021/acsami.2c01464
  • 査読あり
• [雑誌論文] Electronic and Lattice Thermal Conductivity Switching by 3D-2D Crystal Structure Transition in Nonequilibrium (Pb1-xSnx)Se (2022)
  • 著者名/発表者名: Y. Nishimura, Xinyi He, Takayoshi Katase, Terumasa Tadano, Keisuke Ide, Suguru Kitani, Kota Hanzawa, Shigenori Ueda, Hidenori Hiramatsu, Hitoshi Kawaji, Hideo Hosono, and Toshio Kamiya
  • 雑誌名: Adv. Electron. Mater. 巻: 0 ページ: 2200024
  • DOI: 10.1002/aelm.202200024
  • 査読あり
• [雑誌論文] Degenerated Hole Doping and Ultra-Low Lattice Thermal Conductivity in Polycrystalline SnSe by Nonequilibrium Isovalent Te Substitution (2022)
  • 著者名/発表者名: Xinyi He, Haoyun Zhang, Takumi Nose, Takayoshi Katase, Terumasa Tadano, Keisuke Ide, Shigenori Ueda, Hidenori Hiramatsu, Hideo Hosono, and Toshio Kamiya
  • 雑誌名: Adv. Sci. 巻: 0 ページ: 2105958
  • DOI: 10.1002/advs.202105958
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Large phonon drag thermopower boosted by massive electrons and phonon leaking in LaAlO3/LaNiO3/LaAlO3 heterostructure (2021)
  • 著者名/発表者名: Masatoshi Kimura, Xinyi He, Takayoshi Katase, Terumasa Tadano, Jan M. Tomczak, Makoto Minohara, Ryotaro Aso, Hideto Yoshida, Keisuke Ide, Shigenori Ueda, Hidenori Hiramatsu, Hiroshi Kumigashira, Hideo Hosono, and Toshio Kamiya
  • 雑誌名: Nano Lett. 巻: 21 ページ: 9240-9246
  • DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c03143
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Breaking of thermopower - conductivity trade-off in LaTiO3 film around Mott insulator to metal transition (2021)
  • 著者名/発表者名: Takayoshi Katase, Xinyi He, Terumasa Tadano, Jan M. Tomczak, Takaki Onozato, Keisuke Ide, Bin Feng, Tetsuya Tohei, Hidenori Hiramatsu, Hiromichi Ohta, Yuichi Ikuhara, Hideo Hosono, and Toshio Kamiya
  • 雑誌名: Adv. Sci. 巻: 8 ページ: 202102097
  • DOI: 10.1002/advs.202102097
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Ion substitution effect on defect formation in two-dimensional transition metal nitrides semiconductor, AETiN2 (AE = Ca, Sr, Ba) (2021)
  • 著者名/発表者名: Xinyi He, Takayoshi Katase, Keisuke Ide, Hideo Hosono, and Toshio Kamiya
  • 雑誌名: Inorg. Chem. 巻: 60 ページ: 10227-10234
  • DOI: 10.1021/acs.inorgchem.1c00526
  • 査読あり
• [学会発表] 非平衡カルコゲナイド固溶系半導体の2次元―3次元構造転移と巨大電子物性変調 (2021)
  • 著者名/発表者名: 片瀬貴義
  • 学会等名: 日本セラミックス協会 第34回秋季シンポジウム
  • 招待講演
• [学会発表] 3D-2D structural phase transition and giant electronic conductivity modulation in non-equilibrium hetero-structural alloy, (Pb1-xSnx)Se (2021)
  • 著者名/発表者名: Takayoshi Katase, Xinyi He, Terumasa Tadano, Keisuke Ide, Hideto Yoshida, Shiro Kawachi, Junichi Yamaura, Masato Sasase, Hidenori Hiramatsu, Hideo Hosono, Toshio Kamiya
  • 学会等名: The Twelfth International Conference on the Science and Technology for Advanced Ceramics (STAC12)
  • 国際学会
• [学会発表] Two-dimensional layered semiconductors AETMN2 (AE = Sr, Ba; TM = Ti, Zr, Hf); high-purity bulk synthesis and electronic property characterization (2021)
  • 著者名/発表者名: Shigeru Kimura, Akihiro Shiraishi, Xinyi He, Takayoshi Katase, Keisuke Ide, Hidenori Hiramatsu, Hideo Hosono, Toshio Kamiya
  • 学会等名: 2021 Materials Research Society Fall Meeting & Exhibit
  • 国際学会
• [学会発表] Large phonon drag thermopower enhancement by epitaxial strain and phonon leaking in LaAlO3 / LaNiO3 / LaAlO3 heterostructure (2021)
  • 著者名/発表者名: Masatoshi Kimura, Xinyi He, Takayoshi Katase, Keisuke Ide, Hidenori Hiramatsu, Hideo Hosono, Toshio Kamiya
  • 学会等名: 2021 Materials Research Society Fall Meeting & Exhibit
  • 国際学会
• [学会発表] Double charge polarity conversion by Sb doping in layered SnSe with switchable substitution sites (2021)
  • 著者名/発表者名: Xinyi He, Chihiro Yamamoto, Takayoshi Katase, Keisuke Ide, Hidenori Hiramatsu, Hideo Hosono, and Toshio Kamiya
  • 学会等名: 2021 Materials Research Society Fall Meeting & Exhibit
  • 国際学会
• [学会発表] Effect of hydrogen doping on transport property of ultrawide bandgap amorphous oxide semiconductor, amorphous Ga-O (2021)
  • 著者名/発表者名: Keisuke Ide, Yukari Kasai, Akihiro Kato, Takayoshi Katase, Hidenori Hiramatsu, Hideo Hosono, Toshio Kamiya
  • 学会等名: The Twelfth International Conference on the Science and Technology for Advanced Ceramics (STAC12)
  • 国際学会
• [学会発表] Room-temperature fabrication of ionic liquid gated Zn3N2 electric double layer transistors with non-degenerate channel electron density (2021)
  • 著者名/発表者名: Kaiwen Li, Kota Hanzawa, Keisuke Ide, Kosuke Matsuzaki, Takayoshi Katase, Hidenori Hiramatsu, Hideo Hosono, Zhang Qun, Toshio Kamiya
  • 学会等名: 2021 International Conference on Solid State Devices and Materials (SSDM 2021)
  • 国際学会
• [学会発表] Fabrication of Zn3N2 electric double layer transistor by ionic liquid gating (2021)
  • 著者名/発表者名: Kaiwen Li, Kota Hanzawa, Keisuke Ide, Kosuke Matsuzaki, Takayoshi Katase, Hidenori Hiramatsu, Hideo Hosono, Qun Zhang, Toshio Kamiya
  • 学会等名: The Twelfth International Conference on the Science and Technology for Advanced Ceramics (STAC12)
  • 国際学会
• [学会発表] Strain-induced large power-factor enhancement by breaking thermoelectric trade-off relation in lanthanum nickel oxide (2021)
  • 著者名/発表者名: Masatoshi Kimura, Yuhi Higuchi, Xinyi He, Takayoshi Katase, Terumasa Tadano, Keisuke Ide, Hidenori Hiramatsu, Hideo Hosono, Toshio Kamiya
  • 学会等名: The Twelfth International Conference on the Science and Technology for Advanced Ceramics (STAC12)
  • 国際学会
• [学会発表] Degenerate hole conduction and ultra-low lattice thermal conductivity of SnSe by nonequilibrium isovalent Te substitution (2021)
  • 著者名/発表者名: Takumi Nose, Xinyi He, Haoyun Zhang, Takayoshi Katase, Terumasa Tadano, Keisuke Ide, Hidenori Hiramatsu, Hideo Hosono, Toshio Kamiya
  • 学会等名: The Twelfth International Conference on the Science and Technology for Advanced Ceramics (STAC12)
  • 国際学会
• [学会発表] Electronic structures and electro-optical properties of layered oxychalcogenide semiconductor, AE2CuInO3Ch (AE: Alkaline earth, Ch: Chalcogen) (2021)
  • 著者名/発表者名: Xinyi He, Tatsuya Cho, Takayoshi Katase, Keisuke Ide, Hidenori Hiramatsu, Hideo Hosono, Toshio Kamiya
  • 学会等名: The Twelfth International Conference on the Science and Technology for Advanced Ceramics (STAC12)
  • 国際学会
• [学会発表] Current-driven metal-insulator transition observed in epitaxial thin films of the Mott Semiconductor Ca2RuO4 (2021)
  • 著者名/発表者名: Keiji Tsubaki, Tenki Ishida, Yasuo Takahashi, Takayoshi Katase, Toshio Kamiya, Atsushi Tsurumaki-Fukuchi, Masashi Arita
  • 学会等名: The Twelfth International Conference on the Science and Technology for Advanced Ceramics (STAC12)
  • 国際学会
• [学会発表] Probe Microscopy analysis of neuromorphic resistive memory functions of amorphous oxide semiconductors (2021)
  • 著者名/発表者名: Atsushi Tsurumaki-Fukuchi, Takayoshi Katase, Hiromichi Ohta, Masashi Arita, Yasuo Takahashi
  • 学会等名: The Twelfth International Conference on the Science and Technology for Advanced Ceramics (STAC12)
  • 国際学会
• [学会発表] Fabrication and characterization of resistive random-access memory device using amorphous 12CaO7Al2O3 (2021)
  • 著者名/発表者名: Tasuke Kadono, Keisuke Ide, Takayoshi Katase, Hidenori Hiramatsu, Hideo Hosono, and Toshio Kamiya
  • 学会等名: Materials Research Meeting 2021
  • 国際学会
• [学会発表] Transport properties of Zn3N2 investigated by ionic liquid gated electric-double-layer transistors (2021)
  • 著者名/発表者名: Kaiwen Li, Kota Hanzawa, Keisuke Ide, Kosuke Matsuzaki, Takayoshi Katase, Hidenori Hiramatsu, Hideo Hosono, Zhang Qun, Toshio Kamiya
  • 学会等名: Materials Research Meeting 2021
  • 国際学会
• [学会発表] Enhanced thermoelectric figure-of-merit ZT in layered SnSe doped with isovalent Te and its origin clarified by density functional theory (2021)
  • 著者名/発表者名: Xinyi He, Haoyun Zhang, Takumi Nose, Takayoshi Katase, Terumasa Tadano, Keisuke Ide, Hidenori Hiramatsu, Hideo Hosono, Toshio Kamiya
  • 学会等名: Materials Research Meeting 2021
  • 国際学会
• [学会発表] Appearance and large enhancement of phonon drag thermopower by epitaxial strain and phonon leaking from LaAlO3 in LaNiO3 (2021)
  • 著者名/発表者名: Masatoshi Kimura, Xinyi He, Takayoshi Katase, Terumasa Tadano, Jan M. Tomczak, Makoto Minohara, Ryotaro Aso, Hideto Yoshida, Keisuke Ide, Shigenori Ueda, Hidenori Hiramatsu, Hiroshi Kumigashira, Hideo Hosono, Toshio Kamiya
  • 学会等名: Materials Research Meeting 2021
  • 国際学会
• [学会発表] High-purity bulk synthesis and electronic properties of a two-dimensional layered semiconductor, alkaline earth transition metal nitrides (2021)
  • 著者名/発表者名: Shigeru Kimura, Akihiro Shiraishi, Xinyi He, Takayoshi Katase, Keisuke Ide, Hidenori Hiramatsu, Hideo Hosono, Toshio Kamiya
  • 学会等名: Materials Research Meeting 2021
  • 国際学会
• [学会発表] Probe Microscopy Analysis of Defect-Driven Analog Memory Functions of TaOx for Neuromorphic Computing (2021)
  • 著者名/発表者名: Atsushi Turumaki-Fukuchi, Takayoshi Katase, Hiromichi Ohta, Masashi Arita, and Yasuo Takahashi
  • 学会等名: Materials Research Meeting 2021
  • 国際学会
• [学会発表] Two-Step Current-Induced Transition in Ca2RuO4 Thin Films Observed in the Time-Resolved Resistive Switching Characteristics (2021)
  • 著者名/発表者名: Keiji Tsubaki, Atsushi Turumaki-Fukuchi, Yasuo Takahashi, Takayoshi Katase, Toshio Kamiya, and Masashi Arita
  • 学会等名: Materials Research Meeting 2021
  • 国際学会
• [学会発表] Fast and Reliable Resistance Switching in Ca2RuO4 Thin Films Driven by the Current-Induced Phase Transitions (2021)
  • 著者名/発表者名: Keiji Tsubaki, Atsushi Turumaki-Fukuchi, Yasuo Takahashi, Takayoshi Katase, Toshio Kamiya, and Masashi Arita
  • 学会等名: 2021 International Conference on Solid State Devices and Materials (SSDM)
  • 国際学会
• [学会発表] High electron conductivity and extremely low thermal conductivity of layered SnS semiconductor by geometrical Pb doping (2021)
  • 著者名/発表者名: Mari Hiramatsu, Xinyi He, Takayoshi Katase, Keisuke Ide, Hidenori Hiramatsu, Hideo Hosono, and Toshio Kamiya
  • 学会等名: The Twelfth International Conference on the Science and Technology for Advanced Ceramics (STAC12)
  • 国際学会
• [学会発表] Electronic structures and electronic properties of 2-dimensional layered semiconductors, AETMN2 (AE = Sr, Ba; TM = Ti, Zr, Hf) (2021)
  • 著者名/発表者名: Shigeru Kimura, Akihiro Shiraishi, Xinyi He, Takayoshi Katase, Keisuke Ide, Hidenori Hiramatsu, Hideo Hosono, and Toshio Kamiya
  • 学会等名: The Twelfth International Conference on the Science and Technology for Advanced Ceramics (STAC12)
  • 国際学会
• [学会発表] Phonon-drag driven giant anisotropic thermopower in epitaxially strained LaNiO3 (110) ultra-thin films (2021)
  • 著者名/発表者名: Masatoshi Kimura, Xinyi He, Takayoshi Katase, Terumasa Tadano, Keisuke Ide, Hidenori Hiramatsu, Hideo Hosono, and Toshio Kamiya
  • 学会等名: The Twelfth International Conference on the Science and Technology for Advanced Ceramics (STAC12)
  • 国際学会
• [学会発表] Thermoelectric properties of non-equilibrium SnSe thin films stabilized by epitaxial strain (2021)
  • 著者名/発表者名: Ryusei Higuchi, Takayoshi Katase, Kota Hanzawa, Shintaro Yasui, Keisuke Ide, Hidenori Hiramatsu, Hideo Hosono, and Toshio Kamiya
  • 学会等名: The Twelfth International Conference on the Science and Technology for Advanced Ceramics (STAC12)
  • 国際学会
• [学会発表] Origin of high-density hole doping by isovalent Te substitution in SnSe (2021)
  • 著者名/発表者名: Xinyi He, Haoyun Zhang, Takumi Nose, Takayoshi Katase, Keisuke Ide, Hidenori Hiramatsu, Hideo Hosono, and Toshio Kamiya
  • 学会等名: The Twelfth International Conference on the Science and Technology for Advanced Ceramics (STAC12)
  • 国際学会
• [学会発表] 300cm2/Vs以上の粒内正孔移動度を示す非平衡岩塩型(Sn,Ca)Seエピタキシャル薄膜 (2021)
  • 著者名/発表者名: ホ シンイ, チェン ジンシュアイ, 片瀬 貴義, 井手 啓介, 平松 秀典, 細野 秀雄, 神谷 利夫
  • 学会等名: 薄膜材料デバイス研究会 第18回研究集会
• [備考] Reserach map
  • URL: https://researchmap.jp/katase