| 研究課題/領域番号 |
19H02435
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| 研究機関 | 大阪大学 |
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研究代表者 |
今中 信人 大阪大学, 工学研究科, 教授 (30192503)
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| 研究分担者 |
布谷 直義 大阪大学, 工学研究科, 助教 (40715314)
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| 研究期間 (年度) |
2019-04-01 – 2022-03-31
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| キーワード | 環境触媒 / 有害有機物質 / 酸化触媒 / 希土類 |
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| 研究実績の概要 |
本研究では常圧常温で、気相中または液相中での有害有機物の無害化、さらには有用有機物への変換を実現できる高活性触媒の開発を目的としている。このような高活性触媒を実現するため、本研究では、触媒周囲に存在する酸素（気相中においては酸素ガス、液相中においては溶存酸素）に加え、格子内部から酸素を容易に放出できる固体材料を助触媒として用いる。助触媒内部から、白金等の酸化活性種に酸素種を供給する際には、格子内の酸化物イオン伝導および酸化還元（電子伝導）の観点から新規触媒の設計および創成を行う。
2019年度は、自動車排ガス用助触媒として知られているCeO2-ZrO2に、酸化還元しやすいSn4+/2+を導入し、電子伝導を付与したCeO2-ZrO2-SnO2を助触媒として用い、これをPt活性種とともに高比表面積担体（メソポーラスシリカSBA-16）に分散担持したPt/CeO2-ZrO2-SnO2/SBA-16触媒を創成した。その結果、液相中の有害有機物質であるp-クレゾールを、常圧80℃の温和な条件において、完全に浄化できることを明らかにした。
また、酸化物イオン伝導体として知られているアパタイト型La10Si6O27に、酸化還元しやすいCo2+/3+を添加したLa10Si5CoO27-dを助触媒として創成し、これをPtとともに高比表面積のγ-Al2O3に担持したところ、気相中のトルエンを120℃で完全分解できることを明らかにした。
また、全く新しい助触媒材料としてオキシフッ化ランタンLaOFに着目し、そこに価数変化しやすいNi2+/3+を添加した材料を合成したところ、La0.95Ni0.05O0.975Fが酸素を効率的に供給できることを見出した。これをPtとともに高比表面積のγ-Al2O3に担持したところ、助触媒として機能し、気相中のトルエンを120℃で完全分解できることを明らかにした。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
1: 当初の計画以上に進展している
理由
排水中の有害有機物質であるp-クレゾールを酸化分解するためには、従来は高圧高温（5～20気圧、100℃以上）条件が必要であったが、CeO2-ZrO2-SnO2を助触媒としたPt/CeO2-ZrO2-SnO2/SBA-16を用いることにより、常圧80℃という極めて温和な条件下において、p-クレゾールの完全浄化を実現している。
また、酸化物イオン伝導性の観点から設計したアパタイト型La10Si5CoO27-dを助触媒として用いることにより、気相中のトルエンを120℃で完全分解できることを見出した。
さらに、全く新しい助触媒材料として、オキシフッ化ランタン系La0.95Ni0.05O0.975Fの創成を行った。これを助触媒として用いることにより活性種上での酸化反応が促進され、気相中のトルエンを120℃で完全分解できることを明らかにしている。
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| 今後の研究の推進方策 |
2019年度の研究により、助触媒の酸化物イオン伝導および電子伝導が、活性種への酸素供給能に関与することが明らかになっている。そこで、さらなる電子伝導の付与、および酸化物イオンおよび電子伝導の制御を行うため、構成陽イオンよりも低価数かつ酸化還元しやすいイオンの添加や、新規助触媒材料の探索を行う。また、得られた助触媒材料の酸化物イオン伝導性および電子伝導性を、交流インピーダンス法や酸素-空気濃淡電池による起電力測定などにより評価し、酸素貯蔵放出能との相関を明らかにする。さらに、ラマン分光分析、X線光電子分光測定、粉末X線回折測定により助触媒材料の構造や結合様式を調べるとともに、触媒粉末についても電子顕微鏡観察や比表面積測定などを行い、表面状態や粒界状態を調べる。得られた知見は随時触媒設計指針にフィードバックを行う。
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