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2019 年度 実績報告書

アロトロピー組織制御とDBTC機構解明のマリアージュで実現する革新的水素分離膜

研究課題

研究課題/領域番号 19H02467
研究機関大分工業高等専門学校

研究代表者

松本 佳久  大分工業高等専門学校, 機械工学科, 教授 (40219522)

研究分担者 湯川 宏  名古屋大学, 工学研究科, 助教 (50293676)
南部 智憲  鈴鹿工業高等専門学校, その他部局等, 教授 (10270274)
池田 一貴  大学共同利用機関法人高エネルギー加速器研究機構, 物質構造科学研究所, 特別准教授 (80451615)
研究期間 (年度) 2019-04-01 – 2022-03-31
キーワード水素 / 金属物性 / 放射線,X線,粒子線 / 反応・分離工学 / 材料加工・処理
研究実績の概要

本研究ではバナジウムなどの5族金属で見られる延性-脆性遷移固溶水素濃度(DBTC)の発現メカニズムを解明するとともに,水素透過能と耐久性向上に有効な結晶および粒界(GB)構造を見出して,マリアージュ(調和効果)によって温和な運転条件下で作動可能な微細組織・構造を得ることを目的としている。そのため,中性子高強度全散乱装置により水素の空間配置の濃度依存性を明らかし,さらに高圧アロトロピー組織制御によりサブミクロンサイズ結晶粒にまで微細化したバナジウムや他の5族金属の水素拡散経路を調べ,水素透過流束の向上に寄与する因子を膜透過水素の可視化で調べることにしている。
初年度は,J-PARC/MLFの中性子高強度全散乱装置(NOVA)の試料ホルダーの耐熱・耐水素圧力性の改善を行った。具体的には試料ホルダーへのメタルシール設置と耐熱水素導入バルブへの置換等の改良を試みた。また純V製サンプルカップについては,高温水素負荷の際に,それ自体が水素脆性領域での運転による破壊が懸念されたため,サンプルカップ内外面への被覆材料の選定と最適被覆法についての検討を行った。実際,内面と外面では異なる被覆が施され,サンプルカップの水素透過性を極限まで阻止でき,また母相への水素溶解を防ぐ新たな複合断面構造が提案出来た。これにより,従来,試料ホルダーへのH2やD2の負荷圧力1MPaでは200℃加熱が限界であったが,これを315℃の耐熱性を得ての封止試験実施により,300℃で0.1H/Vや0.4H/VなどのDBTC前後の水素固溶状態での平衡水素圧力条件下で中性子散乱測定が可能な状態にした。
上記処理済みサンプルカップを用いた中性子散乱測定は,J-PARC/MLF(NOVA)のビームタイムの都合上,翌年度に実施するが,これに先立ち,評価対象試料の水素化速度試験も実施し,平衡水素圧力条件も見出した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

当初予定していた初年度の研究計画において,下記については目標を達成できたため。また一部の実施内容は,次年度以降計画の内容を前倒し実施しており,総合的に順調に課題を遂行していると自己評価している。その具体的根拠は,下記の通りである。
①中性子散乱測定による水素の空間配置の解析に向けての,J-PARC/MLFのNOVA試料ホルダーの耐熱性改良の遂行と成功,②中性子散乱測定前のバナジウムおよびタンタル試料の水素化速度試験の実施,③高圧ねじり(HPT)加工及び高圧下率圧延による結晶粒微細化の実現と,メゾスコピック結晶領域での組織変化の様相把握,水素透過試験による水素透過性能の相違の把握,④バナジウムの巨大ひずみ付与加工や高圧下率圧延など加工プロセスの違いによって,熱処理後の結晶組織(再結晶集合組織)で出現する優先方位の特徴を明らかにした,⑤水素ガス透過の可視化に向けての取り組みでは,オペランド水素顕微鏡を用いた協働研究プロジェクトを物質・材料研究機構の先端材料解析研究拠点表界面物理計測グループと連携して次年度に実施できる体制を構築した。
尚,上記試料ホルダーならびに対策済みサンプルカップを用いた中性子散乱測定は,J-PARC/MLF(NOVA)のビームタイムの都合上,次年度に繰り越しとなっているが,その分,次年度以降計画の内容が前倒し実施されており,総合的に概ね順調に研究が進展していると考えている。
このように,初年度は同時並行的に一部次年度計画分も前倒し実施をしており,総合的には事業期間全体(3年間)の1/3を経過した段階で,研究実施計画(全体)に対して,その進捗率が総合的に35%程度であると考えているため,上記の進捗状況(達成度)の区分とした。

今後の研究の推進方策

本研究課題は当初の計画通り研究代表者が主体的かつ総括して遂行することにしているが,次年度についても引き続き,研究分担者の名古屋大学湯川助教,鈴鹿高専南部教授および高エネルギー加速器研究機構池田特別准教授の協力を得て共同で実施することになっており,各研究機関の特徴や課題解決に向けた得意分野をそれぞれの研究者が発揮することで,この研究をさらに進めていきたいと思っている。分担者の役割は明確であり,研究成果の達成に向けて一丸となって当該研究を進める合意形成が強固になされている。また代表者は分担者,協力者らと常に相互訪問による情報交換を行っており,本研究に関しても連絡調整は十分に行えている状況であるので,これを今後も有機的に活用したい。協力者の豊橋技術科学大学の戸高教授はは巨大ひずみ加工を各種金属材料に施してその特異な現象を発見していることに加えて,学術的裏付けをも検討するこの分野の第一人者である。当該課題においても引き続き超微細粒組織制御に関する多方面からの協力を頂くことの了解を得ている。また,物質・材料研究機構の板倉リーダーはオペランド水素顕微鏡による薄膜透過水素の可視化についての第一人者であり,早速,本研究課題の遂行に向けての研究プロジェクトを立ち上げて頂いた。このように,初年度に当初計画通りに研究チームの土俵作りを終えており,新しい知見や研究情報を得るための枝葉の研究も行いつつ,本研究課題を発展させたいと考えている。

  • 研究成果

    (18件)

すべて 2020 2019 その他

すべて 雑誌論文 (2件) (うち査読あり 2件、 オープンアクセス 2件) 学会発表 (9件) (うち国際学会 4件、 招待講演 2件) 備考 (1件) 産業財産権 (6件) (うち外国 1件)

  • [雑誌論文] 中性子イメージングによる純パラジウムおよびアルミニウム合金中の水素濃度解析2019

    • 著者名/発表者名
      清水一行,林田洋寿,戸田裕之,甲斐哲也,松本吉弘,松本佳久
    • 雑誌名

      日本金属学会誌

      巻: 83 ページ: 434-440

    • DOI

      https://doi.org/10.2320/jinstmet.J2019016

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Effects of Surface Vanadium Species on the Hydrogen Permeability through Vanadium Membrane without Palladium-Catalyst Overlayer2019

    • 著者名/発表者名
      Yuya Shirasu, Tomonori Nambu, Kaori Omata, Hiroshi Yukawa, Yoshihisa Matsumoto
    • 雑誌名

      MATERIALS TRANSACTIONS

      巻: 60 ページ: 2174-2178

    • DOI

      https://doi.org/10.2320/matertrans.MT-MAW2019005

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [学会発表] Effect of hydrogen on void initiation in tensile test of carbon steel JIS-S25C2019

    • 著者名/発表者名
      Nishimura, R, Tsutsumi, N, Matsumoto, Y, Oda, K
    • 学会等名
      International Conference on Advanced Technology in Experimental Mechanics 2019 (ATEM'19)
    • 国際学会
  • [学会発表] Vanadium Alloy Membranes for Extraction of Highly Pure Hydrogen from Ammonia and Methylcyclohexane2019

    • 著者名/発表者名
      C, Nishimura, H, Nakagawa, S, Sakurai, H, Yoshinaga, H, Yukawa, N, Yukawa, Y, Matsumoto, T, Nambu
    • 学会等名
      World Hydrogen Technologies Convention 2019 (WHTC2019)
    • 国際学会
  • [学会発表] High-Capacity Hydrogen Separation Device with Flat Membranes of Vanadium Alloy2019

    • 著者名/発表者名
      H, Nakagawa, H, Yoshinaga, S, Sakurai, H, Yukawa, Y, Matsumoto, N, Yukawa, T, Nambu, C, Nishimura
    • 学会等名
      World Hydrogen Technologies Convention 2019 (WHTC2019)
    • 国際学会
  • [学会発表] Effect of grain refinement on hydrogen diffusivity of vanadium membrane2019

    • 著者名/発表者名
      Y. Matsumoto, K. Uemura, N. Iwamaru, Y. Todaka
    • 学会等名
      HYdrogen - POwer THeoretical and Engineering Solutions International Symposium (HYPOTHESIS XIV)
    • 国際学会
  • [学会発表] 水素分離用バナジウム合金膜の耐久性向上とデバイス化2019

    • 著者名/発表者名
      中川宏司, 吉永英雄, 湯川伸樹, 松本佳久
    • 学会等名
      第39回水素エネルギー協会(HESS)大会
  • [学会発表] 超高純度の水素を安価に精製する金属膜の技術 -その社会実装に向けての取組み-2019

    • 著者名/発表者名
      松本佳久
    • 学会等名
      第29回日本MRS年次大会
    • 招待講演
  • [学会発表] 超高純度水素を一発で精製する低コスト膜分離技術2019

    • 著者名/発表者名
      松本佳久
    • 学会等名
      エコテクノ2019 アカデミックセミナー
    • 招待講演
  • [学会発表] 金属水素分離膜の応力解析と構造設計2019

    • 著者名/発表者名
      吉田淳一郎, 松本佳久
    • 学会等名
      第29回日本MRS年次大会
  • [学会発表] 高圧下率圧延でメゾスコピック結晶化したバナジウム水素分離膜の創製2019

    • 著者名/発表者名
      片伯部拳磨, 松本佳久
    • 学会等名
      第29回日本MRS年次大会
  • [備考] 松本佳久研究室 大分工業高等専門学校 (研究業績)

    • URL

      http://onct.oita-ct.ac.jp/kikai/matumoto/Publications.html

  • [産業財産権] 水素分離膜2020

    • 発明者名
      松本佳久,佐藤誠,横山朋樹,森迫和宣,永井正章
    • 権利者名
      国立高等専門学校機構,三和プレス,ハイドロネクスト
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      特願2020-002493
  • [産業財産権] 水素分離装置2019

    • 発明者名
      松本佳久,吉永英雄,中川宏司,湯川宏,湯川伸樹,西村睦,南部智憲
    • 権利者名
      国立高等専門学校機構,太陽鉱工,名古屋大学,物質材料研究機構
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      特願2019-103837
  • [産業財産権] 水素分離装置2019

    • 発明者名
      松本佳久,永井正章,森迫和宣,工藤一久,森川慶昌,藤沢毅吏ほか
    • 権利者名
      国立高等専門学校機構,ハイドロネクスト,三和プレス
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      特願2019-130536
  • [産業財産権] 水素分離装置及びその製造方法2019

    • 発明者名
      松本佳久,永井正章,森迫和宣,大塚康弘,佐藤誠
    • 権利者名
      国立高等専門学校機構,ハイドロネクスト,三和プレス
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      特願2019-130537
  • [産業財産権] 水素透過装置2019

    • 発明者名
      松本佳久,森迫和宣,永井正章,横山朋樹
    • 権利者名
      国立高等専門学校機構,ハイドロネクスト,三和プレス
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      特願2019-170949
  • [産業財産権] 水素透過装置、水素透過金属膜、水素透過金属膜の製造方法、ガスケット、及びガスケットの製造方法2019

    • 発明者名
      松本佳久,湯川宏,湯川伸樹,吉永英雄,中川宏司,西村睦,南部智憲
    • 権利者名
      国立高等専門学校機構,名古屋大学,太陽鉱工
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      PCT/JP2019/046823
    • 外国

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公開日: 2021-01-27  

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