| 研究実績の概要 |
本研究は独自に開発したガス導入アーク放電法により金属分散カーボンナノホーンを合成し、優れた水素吸蔵特性を導出するための合成条件を求めることが主な研究目的とする。金属分散カーボンナノホーンは、5000K程度の高温に瞬時に達するアーク放電を金属ワイヤーを含む炭素電極を使って行い、本研究では導入ガスに窒素を用いた。この目的達成のために合成条を分散金属種を変化させ、かつ、金属の含有量を変化させて金属分散カーボンナノホーンを合成した。金属種にはFe, Ni, などを使用した。これらの金属種の中では、Ti、Al、Feが上位から順に最も高い水素吸蔵特性を示した。この水素吸蔵量は、金属分散カーボンナノホーンの賦活によって増大することが可能である。本研究では二酸化炭素－窒素混合ガス雰囲気で1000℃まで昇温することにより、上述の分散カーボンナノホーンの水素吸蔵量が倍近くまで上昇することが分かった。昇温においてはプログラムが重要であり、これは過去にメタン吸蔵実験の経験を基にして決定した。このCO2賦活により金属分散カーボンナノホーンの比表面積は約200m2/gからほぼ倍増するので、水素が到達できる有効金属面積が増大することが理由として考えられる。金属分散の水素吸蔵量増加の効果を起こす機構は水素スピルオーバー効果であると考察されるが、その機構解明のために半経験的分子軌道法計算を行った。この計算により、水素が金属－炭素の界面付近で解離するときの活性化エネルギーについての計算を行った。
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