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2020 年度 実績報告書

カーボンナノチューブの近赤外発光に対する修飾分子の作用解明と機能開拓

研究課題

研究課題/領域番号 19H02557
研究機関九州大学

研究代表者

白木 智丈  九州大学, 工学研究院, 准教授 (10508089)

研究期間 (年度) 2019-04-01 – 2023-03-31
キーワードカーボンナノチューブ / 近赤外発光 / 化学修飾 / 分子構造 / ドープ / 欠陥
研究実績の概要

単層カーボンナノチューブ(SWNT)は、ナノ構造特性として位置づけられる励起子由来の近赤外発光を示す。本研究では、局所化学修飾という欠陥ドープ技術によって新たな発光を示すSWNT(lf-SWNT)において、化学修飾で導入した有機分子の電子・構造特性に基づく発光の波長域拡張や波長変換などの機能化の実現とそのメカニズム解明を行っている。
2020年度は、前年度に見出したlf-SWNTの発光に対する修飾分子の作用(修飾分子の電子的特性や双極子モーメント等)の知見をもとに、光応答性を示すフォトクロミック分子を修飾したlf-SWNTを設計し合成を行った。その結果、ナノチューブ上においてフォトクロミック分子の光異性化を誘起出来ることを明らかにし、光を外部刺激としてlf-SWNTの発光波長のスイッチングが行える系を開拓可能なことを示す結果が得られた。また、分子の立体構造に着目してナノチューブとの相互作用を従来系よりも向上させることを目的とした修飾分子を用いてlf-SWNTを合成したところ、分子の構造・形状の違いが発光特性を大きく変化させる要因になる挙動が観測された。近接二点での化学修飾を行う目的で開発しているビスアリールジアゾニウム塩誘導体においては、修飾点間の距離や位置を変化させる分子設計を新たに導入した修飾分子を合成した。それらを用いて調製した二点修飾型lf-SWNTの発光特性評価を行った結果、従来観測されていた分子構造の変化による波長変化挙動と比べてより大きな発光波長のシフトを誘導できうる知見を得た。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

3: やや遅れている

理由

研究実績の概要に記載の通り、今回の新規修飾分子の合成を基にしたアプローチによって検証目的としていたlf-SWNTの発光波長変調とそのメカニズムに関する知見が得られてきている。2020年度は新型コロナウイルス感染拡大の影響により、計画していた実験の進捗にわずかな遅れが生じた。しかしながら、本研究における検討項目において一定の成果がそれぞれ得られたことから、研究プロジェクト全体の進捗に対する影響は大きくないと考えている。そのため、今後についても検討内容の大幅な変更は行わずに、当初の実験計画に従って研究を進めていく。

今後の研究の推進方策

次年度は現在の研究方針を継続し、実験計画に従って研究を遂行する。その中では、フォトクロミック分子を種々修飾させたlf-SWNTを用いて、発光波長の光スイッチングシステムの構築を検討する。また、昨年度開発した相互作用を向上させる修飾分子を用いたlf-SWNTについては、修飾分子の構造的因子と発光波長・発光効率との相関を検証し、さらなる高機能化を目指す。二点修飾型lf-SWNTにおいては修飾構造と波長変化の関係をより詳細に検証するとともに、新規発光の起源である励起子物性についても明らかにしていく。以上の知見を基にして、lf-SWNTの発光特性変調のための独自の新技術開発を行う。

  • 研究成果

    (41件)

すべて 2021 2020 その他

すべて 国際共同研究 (2件) 雑誌論文 (6件) (うち国際共著 3件、 査読あり 6件、 オープンアクセス 4件) 学会発表 (29件) (うち国際学会 5件、 招待講演 3件) 備考 (4件)

  • [国際共同研究] Linkoping University(スウェーデン)

    • 国名
      スウェーデン
    • 外国機関名
      Linkoping University
  • [国際共同研究] Silesian University of Technology(ポーランド)

    • 国名
      ポーランド
    • 外国機関名
      Silesian University of Technology
  • [雑誌論文] Molecular Functionalization of Carbon Nanotubes towards Near Infrared Photoluminescent Nanomaterials2021

    • 著者名/発表者名
      Shiraki Tomohiro
    • 雑誌名

      Chemistry Letters

      巻: 50 ページ: 397~404

    • DOI

      10.1246/cl.200776

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Carbon Nanotube Photoluminescence Modulation by Local Chemical and Supramolecular Chemical Functionalization2020

    • 著者名/発表者名
      Shiraki Tomohiro、Miyauchi Yuhei、Matsuda Kazunari、Nakashima Naotoshi
    • 雑誌名

      Accounts of Chemical Research

      巻: 53 ページ: 1846~1859

    • DOI

      10.1021/acs.accounts.0c00294

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Radical Polymer Grafting on the Surface of Single-Walled Carbon Nanotubes Enhances Photoluminescence in the Near-Infrared Region: Implications for Bioimaging and Biosensing2020

    • 著者名/発表者名
      Nagai Yukiko、Nakamura Kenta、Yudasaka Masako、Shiraki Tomohiro、Fujigaya Tsuyohiko
    • 雑誌名

      ACS Applied Nano Materials

      巻: 3 ページ: 8840~8847

    • DOI

      10.1021/acsanm.0c01561

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Enhancing near-infrared photoluminescence from single-walled carbon nanotubes by defect-engineering using benzoyl peroxide2020

    • 著者名/発表者名
      Przypis Lukasz、Krzywiecki Maciej、Niidome Yoshiaki、Aoki Haruka、Shiraki Tomohiro、Janas Dawid
    • 雑誌名

      Scientific Reports

      巻: 10 ページ: 19877

    • DOI

      10.1038/s41598-020-76716-9

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Thermoelectric Properties of Thin Films from Sorted Single-Walled Carbon Nanotubes2020

    • 著者名/発表者名
      Podlesny Blazej、Kumanek Bogumila、Borah Angana、Yamaguchi Ryohei、Shiraki Tomohiro、Fujigaya Tsuyohiko、Janas Dawid
    • 雑誌名

      Materials

      巻: 13 ページ: 3808~3808

    • DOI

      10.3390/ma13173808

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] One-step sorting of single-walled carbon nanotubes using aqueous two-phase extraction in the presence of basic salts2020

    • 著者名/発表者名
      Podlesny Blazej、Shiraki Tomohiro、Janas Dawid
    • 雑誌名

      Scientific Reports

      巻: 10 ページ: 9250

    • DOI

      10.1038/s41598-020-66264-7

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [学会発表] Near Infrared Photoluminescence Properties of Diarylethene-functionalized Single-walled Carbon Nanotubes2021

    • 著者名/発表者名
      Tomohiro Shiraki, Yasuto Nakagawa, Takuya Nakashima, Tsuyoshi Kawai, Tsuyohiko Fujigaya
    • 学会等名
      日本化学会第101春季年会(2021)
  • [学会発表] Solvatochromism of near infrared photoluminescence from molecularly functionalized carbon nanotubes2021

    • 著者名/発表者名
      Yoshiaki Niidome, Tsuyohiko Fujigaya, Tomohiro Shiraki
    • 学会等名
      日本化学会第101春季年会(2021)
  • [学会発表] 単層カーボンナノチューブの励起子発光を制御する局所化学修飾技術2021

    • 著者名/発表者名
      白木智丈
    • 学会等名
      第10回フラーレン・ナノチューブ・グラフェン若手研究会
    • 招待講演
  • [学会発表] Excitonic photoluminescence properties of locally functionalized singlewalled carbon nanotubes using cycloaddition modification2021

    • 著者名/発表者名
      Tomohiro Shiraki, Keita Hayashi, Tsuyohiko Fujigaya
    • 学会等名
      第60回フラーレン・ナノチューブ・グラフェン総合シンポジウム
  • [学会発表] 単層カーボンナノチューブの近赤外発光特性を高機能化させる化学修飾アプローチ2021

    • 著者名/発表者名
      白木智丈
    • 学会等名
      「ナノ・バイオ融合によるエネルギー集積・高度利用研究拠点形成」講演会
    • 招待講演
  • [学会発表] ビスアリールジアゾニウム塩のリンカー鎖長に依存した化学修飾カーボンナノチューブの近赤外発光波長変化2020

    • 著者名/発表者名
      青木榛花, Yu Boda, 田中直樹, 藤ヶ谷剛彦, 白木智丈
    • 学会等名
      令和2年度 九州地区高分子若手研究会・冬の講演
  • [学会発表] Near Infrared Photoluminescence Properties of Locally Functionalized Single-Walled Carbon Nanotubes with Proximal Modification Sites2020

    • 著者名/発表者名
      Haruka Aoki, Yu Boda, Naoki Tanaka, Tsuyohiko Fujigaya, Tomohiro Shiraki
    • 学会等名
      2020 MRS Fall Meeting
    • 国際学会
  • [学会発表] Monitoring of Adsorption Behavior of Serum Albumin onto the Fatty Acid-Modified Single-Walled Carbon Nanotube2020

    • 著者名/発表者名
      Kenta Nakamura, Yoshiaki Niidome, Yukiko Nagai, Tanaka Naoki, Tomohiro Shiraki, Takeshi Mori, Yoshiki Katayama, Tsuyohiko Fujigay
    • 学会等名
      2020 MRS Fall Meeting
    • 国際学会
  • [学会発表] 反応基を複数有する修飾分子を用いた化学修飾単層カーボンナノチューブの近赤外発光特性2020

    • 著者名/発表者名
      青木榛花、田中直樹、藤ヶ谷剛彦、白木智丈
    • 学会等名
      第10回CSJ化学フェスタ2020
  • [学会発表] 単層カーボンナノチューブの化学修飾を利用した欠陥ドープ構造変化に伴う近赤外発光特性の変調2020

    • 著者名/発表者名
      林啓太、藤ヶ谷剛彦、白木智丈
    • 学会等名
      第10回CSJ化学フェスタ2020
  • [学会発表] IRAI Project (1.0) success stories: Our achievements on scientific collaboration & human networking2020

    • 著者名/発表者名
      Gabor Mehes, Tomohiro Shiraki
    • 学会等名
      MIRAI 2.0 Japanese-Swedish Joint Kick-off / Scientific Webinar
    • 国際学会
  • [学会発表] Monitoring of adsorption behavior of serum albumin onto the single-walled carbon nanotube functionalized with fatty acid2020

    • 著者名/発表者名
      中村 賢拓, 新留 嘉彬, 永井 薫子, 田中 直樹, 白木 智丈, 森 健, 片山 佳樹, 藤ヶ谷 剛彦
    • 学会等名
      第59回フラーレン・ナノチューブ・グラフェン総合シンポジウム
  • [学会発表] Locally functionalized single-walled carbon nanotubes synthesized by azide compounds and their photoluminescence properties2020

    • 著者名/発表者名
      林啓太、藤ヶ谷剛彦、白木智丈
    • 学会等名
      第59回フラーレン・ナノチューブ・グラフェン総合シンポジウム
  • [学会発表] Photoluminescence property changes of locally functionalized single-walled carbon nanotubes using structural differences of proximal modifiers2020

    • 著者名/発表者名
      青木 榛花, 田中 直樹, 藤ヶ谷 剛彦, 白木 智丈
    • 学会等名
      第59回フラーレン・ナノチューブ・グラフェン総合シンポジウム
  • [学会発表] Light-driven wavelength shifts of photoluminescence from single-walled carbon nanotubes by functionalization with diarylethene derivatives2020

    • 著者名/発表者名
      中川 泰人, 中嶋 琢也, 河合 壯, 藤ヶ谷 剛彦, 白木 智丈
    • 学会等名
      第59回フラーレン・ナノチューブ・グラフェン総合シンポジウム
  • [学会発表] Effects of pyrene derivatives on photoluminescence properties of single-walled carbon nanotubes2020

    • 著者名/発表者名
      余 博達, 藤ヶ谷 剛彦, 白木 智丈
    • 学会等名
      第59回フラーレン・ナノチューブ・グラフェン総合シンポジウム
  • [学会発表] Structure-dependent solvatochromic shifts of excitonic photoluminescence from locally functionalized single-walled carbon nanotubes2020

    • 著者名/発表者名
      新留 嘉彬, 藤ヶ谷 剛彦, 白木 智丈
    • 学会等名
      第59回フラーレン・ナノチューブ・グラフェン総合シンポジウム
  • [学会発表] 乳化重合によるカーボンナノチューブ表面の架橋高分子ゲル層形成と新規発光の創出2020

    • 著者名/発表者名
      永井 薫子、中村賢拓、`湯田坂 雅子、白木 智丈、藤ヶ谷 剛彦
    • 学会等名
      第69回高分子討論会
  • [学会発表] Chemical Modification of Single-walled Carbon Nanotubes for Near Infrared Photoluminescence Nanomaterial Fabrication2020

    • 著者名/発表者名
      Tomohiro Shiraki
    • 学会等名
      SNU-KYUSHU JOINT SYMPOSIUM
    • 国際学会
  • [学会発表] Energy Modulation of Localized Excitons in Single-walled Carbon Nanotubes by Molecular Chemistry Approaches2020

    • 著者名/発表者名
      Tomohiro Shiraki
    • 学会等名
      第81回応用物学会秋季学術講演会 JSAP-OSA Joint Symposia(4.5 Nanocarbon and 2D Materials)
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 誘電環境変化に対する半導体性単層カーボンナノチューブの励起子エネルギー変化における化学修飾の作用2020

    • 著者名/発表者名
      新留 嘉彬, 藤ヶ谷 剛彦, 白木 智丈
    • 学会等名
      第81回応用物学会秋季学術講演会
  • [学会発表] 半導体性単層カーボンナノチューブの化学修飾による欠陥ドープ構造変化と近赤外発光特性への影響2020

    • 著者名/発表者名
      林啓太、白木智丈、藤ヶ谷剛彦
    • 学会等名
      第69回高分子学会年次大会
  • [学会発表] 反応基を複数有する修飾分子を用いた化学修飾単層カーボンナノチューブの近赤外フォトルミネッセンスとその波長変化挙動2020

    • 著者名/発表者名
      青木榛花、白木智丈、藤ヶ谷剛彦
    • 学会等名
      第69回高分子学会年次大会
  • [学会発表] 脂肪酸修飾単層カーボンナノチューブ表面への血清アルブミン吸着挙動の観察2020

    • 著者名/発表者名
      中村 賢拓、新留 嘉彬、永井 薫子、田中 直樹、白木 智丈、森 健、片山 佳樹、藤ヶ谷 剛彦,
    • 学会等名
      第69回高分子学会年次大会
  • [学会発表] Light-induced wavelength changes in near infrared photoluminescence from single-walled carbon nanotubes functionalized with diarylethene derivatives2020

    • 著者名/発表者名
      Yasuto Nakagawa,Tomohiro Shiraki, Takuya Nakashima, Tsuyoshi Kawai, Tsuyohiko Fujigaya
    • 学会等名
      第69回高分子学会年次大会
  • [学会発表] 化学修飾カーボンナノチューブの近赤外発光におけるアリールジアゾニウム塩の分子構造の違いに基づく特性変化2020

    • 著者名/発表者名
      余博達、白木智丈、藤ヶ谷剛彦
    • 学会等名
      第69回高分子学会年次大会
  • [学会発表] Solvatochromism of near infrared photoluminescence from oxygen-doped single-walled carbon nanotubes2020

    • 著者名/発表者名
      Yoshiaki Niidome,Tomohiro Shiraki, Tsuyohiko Fujigaya
    • 学会等名
      第69回高分子学会年次大会
  • [学会発表] 乳化重合による架橋高分子ゲル被覆カーボンナノチューブの合成と新規発光の創出および被覆ゲル層の形成過程の可視化2020

    • 著者名/発表者名
      永井薫子、湯田坂雅子、白木智丈、新留嘉彬、余博達、藤ヶ谷剛彦
    • 学会等名
      第69回高分子学会年次大会
  • [学会発表] Nanoporous Nitrogen-doped Carbon Synthesis from Triazine-based Covalent Organic Frameworks2020

    • 著者名/発表者名
      Tomohiro Shiraki, Gayoung Kim, Tsuyohiko Fujigaya
    • 学会等名
      第69回高分子学会年次大会
  • [備考] 大学研究者情報Webページ1

    • URL

      https://hyoka.ofc.kyushu-u.ac.jp/search/details/K005418/index.html

  • [備考] 大学研究者情報Webページ2

    • URL

      https://kyushu-u.pure.elsevier.com/ja/persons/tomohiro-shiraki

  • [備考] researchmap

    • URL

      https://researchmap.jp/kst

  • [備考] 研究室ホームページ

    • URL

      http://www.chem.kyushu-u.ac.jp/~fifth/jp

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公開日: 2021-12-27  

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