固体塩化物を用いた気相法によるⅢ族窒化物擬似基板及びデバイスの単一プロセス作製

2019 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 19H02614
• 研究機関: 東京農工大学
• 研究代表者: 村上 尚 東京農工大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (90401455)
• 研究期間 (年度): 2019-04-01 – 2022-03-31
• キーワード: 窒化ガリウム / 結晶成長 / トリハライド / 低転位 / 加工サファイア基板

研究実績の概要

本研究では、結晶の成長速度が極めて大きいトリハライド気相成長(THVPE)法の優位点と、デバイス作製の主力手法である有機金属気相成長(MOVPE)法の概念を取り入れた固体ソースTHVPE法を提案し、GaN種結晶基板作製のための高速成長モードとGaN/AlGaN系デバイス作製のための超低速成長モードとを同時に達成する手法を確立することを目指した。H31/R1年度においては、固体ソースTHVPE装置の装置改良を実施するとともに、窒化ガリウム結晶成長の実証、加工サファイア基板上高品質GaN結晶成長の実証実験を行い、目的である擬似GaN基板作製の可能性を見出す成果をあげた。具体的には、THVPE成長における成長条件(GaCl3供給濃度、NH3濃度、ガス総流量、成長温度)と成長速度との関係を体系的に調査し、実用的に採用できる成長速度にて結晶品質の劣化なく成長できる条件を明らかにし、安定的なGaN高速結晶成長の可能性を見出した。さらに、加工サファイア基板上GaN選択核形成条件を探索し、成長温度および原料供給量の組み合わせによる低転位化(低欠陥化)の指針を得ることができた。次年度以降、種々の加工サファイア基板上の成長を検討し、効率的な転位消滅の可能性を探索するとともに、GaN結晶の厚膜化および低転位化のための条件探索を行う。結晶評価として、成長した結晶の転位伝搬挙動を多光子励起フォトルミネッセンス法にて詳細な解析を行っていく予定である。

現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

固体ソースTHVPE法によるGaN結晶成長での懸案事項は、原料供給系(ステンレス配管、バルブ、反応管)への原料固着、閉塞であるが、装置周辺部材の選定を工夫し、原料供給系の加熱処理(恒温化)により、問題なく運用できた。これにより、安定的なGaN結晶成長が達成され、さらには、加工サファイア基板上でのGaN選択成長条件の探索がスムーズに行われた。加工サファイア基板上のGaN成長では、選択成長が達成される条件が限られており、本研究では成長温度および三塩化ガリウム原料供給濃度の最適化を行い、従来よりも高温(1100℃以上)で成膜を行うこと、成長初期における原料供給濃度の低減化により達成できることを見出した。加工サファイア基板上へのGaN選択成長が安定的に可能となったことから、結晶の低転位化の道筋が示され、今後様々な種類の加工サファイアを検討することで目的の擬似GaN基板が達成できると考えている。

今後の研究の推進方策

H31/R1年度に加工サファイア基板上でのGaN選択成長が達成されたことから、GaN結晶の低転位化に取り組む。具体的には現行の加工サファイア基板上でのGaN成長モード(二次元成長および三次元成長の制御)制御を試み、効率的に転位が消滅する手法を確立する。また、種々の加工サファイア基板上の成長も検討し、効率的な転位消滅の可能性を探索する。
成長させたGaN結晶の転位伝搬挙動をR2年度に整備する多光子励起フォトルミネッセンスにて評価を行い、転位消滅メカニズムを明らかにし、成長実験にフィードバックする。
一方、固体ソースTHVPE法によるGaN成長過程(メカニズム)に関して検討を深める必要があることから、GaCl3とNH3の気相中および固体表面での反応過程を調査する。従来のTHVPE成長装置では、金属ガリウムと塩素を二段階で反応しGaCl3を発生する機構を用いることから、「本当に100%の収率でGaCl3が原料部で生成しているのか？」という疑問に対し、実証する術がなく、THVPE法によるGaNの反応・生成機構も不明な点が多かった。本研究では固体GaCl3を用いる利点を活かし、GaNの反応・生成機構の解明に迫っていく。

研究成果

• [雑誌論文] Growth of Highly Crystalline GaN at High Growth Rate by Trihalide Vapor‐Phase Epitaxy (2020)
  • 著者名/発表者名: Yamaguchi Akira、Oozeki Daisuke、Kawamoto Naoya、Takekawa Nao、Bulsara Mayank、Murakami Hisashi、Kumagai Yoshinao、Matsumoto Koh、Koukitu Akinori
  • 雑誌名: physica status solidi (b) 巻: 257 ページ: 1900564-1-5
  • DOI: 10.1002/pssb.201900564
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Influence of intermediate layers on thick InGaN growth using tri-halide vapor phase epitaxy (2019)
  • 著者名/発表者名: Ema Kentaro、Uei Rio、Murakami Hisashi、Koukitu Akinori
  • 雑誌名: Japanese Journal of Applied Physics 巻: 58 ページ: SC1027-1-5
  • DOI: 10.7567/1347-4065/ab112c
  • 査読あり
• [雑誌論文] Growth of GaN on a three-dimensional SCAATTM bulk seed by tri-halide vapor phase epitaxy using GaCl3 (2019)
  • 著者名/発表者名: Iso Kenji、Oozeki Daisuke、Ohtaki Syoma、Murakami Hisashi、Koukitu Akinori
  • 雑誌名: Japanese Journal of Applied Physics 巻: 58 ページ: SC1024-1-5
  • DOI: 10.7567/1347-4065/ab1479
• [雑誌論文] GaN growth via tri-halide vapor phase epitaxy using solid source of GaCl3: investigation of the growth dependence on NH3 and additional Cl2 (2019)
  • 著者名/発表者名: Takekawa Nao、Takahashi Machi、Kobayashi Mayuko、Kanosue Ichiro、Uno Hiroyuki、Takemoto Kikurou、Murakami Hisashi
  • 雑誌名: Japanese Journal of Applied Physics 巻: 58 ページ: SC1022-1-6
  • DOI: 10.7567/1347-4065/ab09da
• [学会発表] Recent progress of thick GaN and its related alloys via HVPE and THVPE (2020)
  • 著者名/発表者名: Hisashi Murakami, Naoya Kawamoto, Yoshinao Kumagai, Akinori Koukitu
  • 学会等名: SPIE Photonics West 2020
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] THVPE法を用いたInGaN厚膜成長における緩和状態の制御 (2020)
  • 著者名/発表者名: 日永田 亮平、江間 研太郎、村上 尚、纐纈 明伯
  • 学会等名: 第67回応用物理学会春季学術講演会
• [学会発表] トリハライド気相成長法を用いたβ-酸化ガリウム成長 (2020)
  • 著者名/発表者名: 江間 研太郎、小川 直紀、佐々木 公平、倉又 朗人、村上 尚
  • 学会等名: 第67回応用物理学会春季学術講演会
• [学会発表] Growth of lattice-relaxed InGaN thick films by tri-halide vapor phase epitaxy (2019)
  • 著者名/発表者名: K. Ema, R. Uei, M. Kawabe, H. Murakami, Y. Kumagai and A. Koukitu
  • 学会等名: The 7th International Conference on Light-Emitting Devices and Their Industrial Applications '19 (LEDIA '19)
  • 国際学会
• [学会発表] イオン注入ドーピングを用いたβ-Ga2O3縦型パワーデバイス開発 (2019)
  • 著者名/発表者名: 東脇 正高, Man Hoi Wong, 林 家弘, 湯田 洋平, 綿引 達郎, 山向 幹雄, 後藤 健, 村上 尚, 熊谷 義直
  • 学会等名: 独立行政法人日本学術振興会ワイドギャップ半導体光・電子デバイス第162委員会第113回研究会
  • 招待講演
• [学会発表] β-Ga2O3 MOSFETs with Nitrogen-Ion-Implanted Back-Barrier: DC Performance and Trapping Effects (2019)
  • 著者名/発表者名: Man Hoi Wong, Ken Goto, Hisashi Murakami, Yoshinao Kumagai, and Masataka Higashiwaki
  • 学会等名: Compound Semiconductor Week 2019 (CSW 2019)
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Vertical Ga2O3 Schottky Barrier Diodes with Guard Ring Formed by Nitrogen-Ion Implantation (2019)
  • 著者名/発表者名: Chia-Hung Lin, Yohei Yuda, Man Hoi Wong, Mayuko Sato, Nao Takekawa, Keita Konishi, Tatsuro Watahiki, Mikio Yamamuka, Hisashi Murakami, Yoshinao Kumagai, and Masataka Higashiwaki
  • 学会等名: Compound Semiconductor Week 2019 (CSW 2019)
  • 国際学会
• [学会発表] Vertical Ga2O3 Transistors Fabricated By Ion Implantation Doping (2019)
  • 著者名/発表者名: M. Higashiwaki, M. H. Wong, K. Goto, H. Murakami, and Y. Kumagai
  • 学会等名: 235th ECS Meeting
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] p型酸化ガリウムの形成とそのデバイス応用 (2019)
  • 著者名/発表者名: 東脇 正高, ワン マンホイ, 林 家弘, 湯田 洋平, 綿引 達郎, 山向 幹雄, 後藤 健, 村上 尚, 熊谷 義直
  • 学会等名: 独立行政法人日本学術振興会先端ナノデバイス・材料テクノロジー第151委員会
  • 招待講演
• [学会発表] 酸化ガリウムトランジスタ開発の進展 (2019)
  • 著者名/発表者名: 東脇 正高, Man Hoi Wong, 後藤 健, 村上 尚, 熊谷 義直
  • 学会等名: 2019年日本結晶成長学会特別講演会
  • 招待講演
• [学会発表] トリハライド気相成長法による格子緩和したInGaN厚膜成長 (2019)
  • 著者名/発表者名: 江間 研太郎, 植井 里緒, 川邉 充希, 村上 尚, 熊谷 義直, 纐纈 明伯
  • 学会等名: 第11回ナノ構造・エピタキシャル成長講演会
• [学会発表] 水素・窒素気流中におけるβ-Ga2O3(001)，(010)，(-201)基板の熱的・化学的安定性の検討 (2019)
  • 著者名/発表者名: 山野邉 咲子, 後藤 健, 村上 尚, 山腰 茂伸, 熊谷 義直
  • 学会等名: 第11回ナノ構造・エピタキシャル成長講演会
• [学会発表] ベータ酸化ガリウムHVPE成長における成長温度および供給VI/III比の影響 (2019)
  • 著者名/発表者名: 後藤 健, 三浦 遼, 加茂 崇, 竹川 直, 村上 尚, 熊谷 義直
  • 学会等名: 第11回ナノ構造・エピタキシャル成長講演会
• [学会発表] Enhancement-Mode Current Aperture Vertical Ga2O3 MOSFETs (2019)
  • 著者名/発表者名: Man Hoi Wong, Hisashi Murakami, Yoshinao Kumagai, and Masataka Higashiwaki
  • 学会等名: 77th Device Research Conference (77th DRC)
  • 国際学会
• [学会発表] Growth of Lattice-Relaxed InGaN Thick Films on Patterned Sapphire Substrates by Tri-Halide Vapor Phase Epitaxy (2019)
  • 著者名/発表者名: Kentaro Ema, Rio Uei, Mitsuki Kawabe, Hisashi Murakami, Yoshinao Kumagai and Akinori Koukitu
  • 学会等名: The 13th International Conference on Nitride Semiconductors (ICNS-13)
  • 国際学会
• [学会発表] Growth of High Crystalline Quality GaN with High Growth Rate by THVPE (2019)
  • 著者名/発表者名: Akira Yamaguchi, Daisuke Oozeki, Naoya Kawamoto, Nao Takekawa, Mayank Bulsara, Hisashi Murakami, Yoshinao Kumagai, Koh Matsumoto and Akinori Koukitu
  • 学会等名: The 13th International Conference on Nitride Semiconductors (ICNS-13)
  • 国際学会
• [学会発表] Growth of Gallium Oxide by HVPE (2019)
  • 著者名/発表者名: Y. Kumagai, K. Konishi, K. Goto, H. Murakami, A. Kuramata, S. Yamakoshi, B. Monemar, and M. Higashiwaki
  • 学会等名: 2019 International Workshop on Gallium Oxide and Other Related Materials (IWGO 2019)
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Influence of growth temperature and input VI/III ratio on crystallinity in homoepitaxy of β-Ga2O3 by halide vapor phase epitaxy (2019)
  • 著者名/発表者名: K. Goto, R. Miura, T. Kamo, N. Takekawa, H. Murakami, and Y. Kumagai
  • 学会等名: 2019 International Workshop on Gallium Oxide and Other Related Materials (IWGO 2019)
  • 国際学会
• [学会発表] Comparison between lateral and vertical Ga2O3 isolation structures (2019)
  • 著者名/発表者名: C. De Santi, A. Nardo, M. H. Wong, K. Goto, A. Kuramata, S. Yamakoshi, H. Murakami, Y. Kumagai, M. Higashiwaki, G. Meneghesso, E. Zanoni, M. Meneghini
  • 学会等名: 2019 International Workshop on Gallium Oxide and Other Related Materials (IWGO 2019)
  • 国際学会
• [学会発表] Impact of electron-beam irradiation on the performance of β-Ga2O3 Schottky barrier diodes (2019)
  • 著者名/発表者名: C.-H. Lin, A. Takeyama, M. Sato, N. Takekawa, K. Konishi, Y. Yuda, T. Watahiki, M. Yamamuka, H. Murakami, Y. Kumagai, T. Ohshima, and M. Higashiwaki
  • 学会等名: 2019 International Workshop on Gallium Oxide and Other Related Materials (IWGO 2019)
  • 国際学会
• [学会発表] Investigation of Thermal and Chemical Stabilities of (001), (010), and (-201) β-Ga2O3 substrates in a flow of either N2 or H2 (2019)
  • 著者名/発表者名: R. Togashi, S. Yamanobe, K. Goto, H. Murakami, S. Yamakoshi, and Y. Kumagai
  • 学会等名: 2019 International Workshop on Gallium Oxide and Other Related Materials (IWGO 2019)
  • 国際学会
• [学会発表] THVPE法で成長したε-Ga2O3膜の分光エリプソメトリーによる物性評価 (2019)
  • 著者名/発表者名: 森山 匠、和才 容子、竹川 直、村上 尚
  • 学会等名: 第80回応用物理学会秋季学術講演会
• [学会発表] HVPE法を用いたβ-Ga2O3成長における成長温度と供給VI/III比の影響 (2019)
  • 著者名/発表者名: 後藤 健、三浦 遼、加茂 崇、竹川 直、村上 尚、熊谷 義直
  • 学会等名: 第80回応用物理学会秋季学術講演会
• [学会発表] トリハライド気相成長法によるa面sapphire基板上へのε-Ga2O3成長 (2019)
  • 著者名/発表者名: 江間 研太郎、竹川 直、後藤 健、村上 尚、熊谷 義直
  • 学会等名: 第80回応用物理学会秋季学術講演会
• [学会発表] β-Ga2O3 ショットキーバリアダイオードの電子線照射に対する耐性 (2019)
  • 著者名/発表者名: 林 家弘、武山 昭憲、湯田 洋平、綿引 達郎、村上 尚、熊谷 義直、大島 武、東脇 正高
  • 学会等名: 第80回応用物理学会秋季学術講演会
• [学会発表] Homoepitaxial growth of β-Ga2O3 by halide vapor phase epitaxy for the preparation of epitaxial wafers for vertical power device application (2019)
  • 著者名/発表者名: Yoshinao Kumagai, Ken Goto, Keita Konishi, Hisashi Murakami, Akito Kuramata, Shigenobu Yamakoshi, Bo Monemar, and Masataka Higashiwaki
  • 学会等名: Asia-Pacific Workshop on Widegap Semiconductors 2019
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Impact of the Growth Temperature on GaN Crystal Characteristics by Trihalide Vapor Phase Epitaxy (2019)
  • 著者名/発表者名: Erina Miyata, Syoma Ohtaki, Kenji Iso, Hisashi Murakami, and Akinori Koukitu
  • 学会等名: Asia-Pacific Workshop on Widegap Semiconductors 2019
  • 国際学会
• [学会発表] Phonons, free charge carriers, excitons and band-to-band transitions in beta Ga2O3 and related alloys determined by ellipsometry and optical Hall effect (2019)
  • 著者名/発表者名: M. Schubert, A. Mock, S. Knight, M. Hilfiker, M. Stokey, V. Darakchieva, A. Papamichail, R. Korlacki, M.J. Tadjer, Z. Galazka, G. Wagner, N. Blumenschein, A. Kuramata, K. Goto, H. Murakami, Y. Kumagai, M. Higashiwaki, A. Mauze, Y. Zhang, and J. S. Speck
  • 学会等名: Asia-Pacific Workshop on Widegap Semiconductors 2019
  • 国際学会 / 招待講演