ナノ結晶一粒子に対するマルチスケールX線構造解析システムの開発

2021 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 19H02618
• 研究機関: 国立研究開発法人量子科学技術研究開発機構
• 研究代表者: 大和田 謙二 国立研究開発法人量子科学技術研究開発機構, 関西光科学研究所 放射光科学研究センター, グループリーダー (60343935)
• 研究分担者: 黒岩 芳弘 広島大学, 先進理工系科学研究科(理), 教授 (40225280) ; 山崎 裕一 国立研究開発法人物質・材料研究機構, 統合型材料開発・情報基盤部門, 主幹研究員 (70571610) ; 菅原 健人 国立研究開発法人量子科学技術研究開発機構, 関西光科学研究所 放射光科学研究センター, 技術員 (80831304)
• 研究期間 (年度): 2019-04-01 – 2022-03-31
• キーワード: ナノ結晶 / 一粒子まるごと計測 / コヒーレントX線 / ブラッグコヒーレントX線回折イメージング / チタン酸バリウム / ドメイン / 歪

研究実績の概要

R3年度は、BaTiO3結晶のみならず多様な材料系において、ブラッグコヒーレントX線回折イメージングにより40nmから1000nmサイズまでのナノ結晶の構造を安定して再構成することが可能となった。局所加熱ヒーターの検討により、一粒子結晶を追跡した温度変化実験が視野に入ってきた。これにより、最小40nm級と200nm級のキューブ状BaTiO3結晶を比較することが可能となり、相転移やドメインのでき方のサイズ依存性を明らかにすることが出来た。基板に単純担持した40nm級結晶一粒子の観測は特質に値し、サイズ効果の解明に資する成果である。また一粒子のドメイン構造を観測できるようになったことで、強誘電体で重要となるドメイン壁の振舞いが詳細に調べられるようになった。
実空間拘束条件の高度化では、データに基づく初期サポート推定から始まり逐次サポートを最適化してゆくShrink-wrap法の導入に注力し、回復像の品質向上を達成した。これにより、40nmから1000nmサイズまでのナノ結晶の概形を含む構造を安定して得ることが出来るようになった。情報科学に基づく実空間拘束条件については、最新の動向を踏まえ引き続き検討することとしたい。
物性計測については非接触方式で誘電特性の情報が得られるラマン分光を検討した。これまでに500nm級BaTiO3結晶１粒からのラマン散乱の取得には成功したが、温度変化に伴う試料ドリフトの補償が不十分のため結果にばらつきが生じている。自動追尾システムの導入を検討している。
ブラッグコヒーレントX線回折イメージングで実施した同一粒子に対し精密構造解析を行うことについては、結晶のtransferに困難があり難航している。引き続き実施する。
また、コヒーレントX線散乱プロファイルの詳細な解析により、ドメイン壁の情報を得ることが出来ることが明らかとなった。

現在までの達成度 (段落)

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

研究成果

• [雑誌論文] Bragg coherent diffraction imaging allowing simultaneous retrieval of three-dimensional shape and strain distribution for 40-500 nm particles (2021)
  • 著者名/発表者名: Oshime Norihiro、Ohwada Kenji、Sugawara Kento、Abe Tomohiro、Yamauchi Reiji、Ueno Tetsuro、Machida Akihiko、Watanuki Tetsu、Ueno Shintaro、Fujii Ichiro、Wada Satoshi、Sato Ryota、Teranishi Toshiharu、Yamauchi Miho、Ishii Kenji、Toyokawa Hidenori、Momma Koichi、Kuroiwa Yoshihiro
  • 雑誌名: Japanese Journal of Applied Physics 巻: 60 ページ: SFFA07～SFFA07
  • DOI: 10.35848/1347-4065/ac148b
  • 査読あり
• [雑誌論文] Observation of 90° domain walls in relaxor ferroelectrics PMN-28.6%PT by focusing upon the CTR scattering (2021)
  • 著者名/発表者名: Ohwada Kenji、Namikawa Kazumichi
  • 雑誌名: Japanese Journal of Applied Physics 巻: 60 ページ: SFFA05～SFFA05
  • DOI: 10.35848/1347-4065/ac0df7
  • 査読あり
• [雑誌論文] Morphotropic phase boundaries of (1-x)Pb(Zn1/3Nb2/3)O3-xPbTiO3 probed by Raman spectroscopy at high temperature (2021)
  • 著者名/発表者名: Kanagawa Akari、Fujii Yasuhiro、Ohwada Kenji、Akishige Yukikuni、Tsukada Shinya
  • 雑誌名: Japanese Journal of Applied Physics 巻: 60 ページ: SFFA04～SFFA04
  • DOI: 10.35848/1347-4065/ac0c6d
  • 査読あり
• [学会発表] BraggコヒーレントX線回折を用いたPd水素化物ナノ結晶の3次元イメージング (2022)
  • 著者名/発表者名: 押目 典宏 , 大和田 謙二 , 菅原 健人 , 島田 歩 , 安部友啓 , 山内礼士 , 上野 哲朗 , 町田 晃彦 , 綿貫 徹 , 上野慎太郎 , 藤井一郎 , 和田智志 , 佐藤良太 , 寺西利治 , 山内美穂 , 石井 賢司 , 豊川 秀訓 , 黒岩芳弘
  • 学会等名: 日本物理学会2022年年次大会
• [学会発表] Bragg コヒーレントX線回折を用いたナノ結晶の外形、歪分布のイ メージング (2021)
  • 著者名/発表者名: 押目 典宏 , 大和田 謙二 , 菅原 健人 , 安部 友啓 , 山内 礼士 , 上野 哲朗 , 町田 晃彦 , 綿貫 徹 , 石井 賢司 , 上野 慎太郎 , 藤井 一郎 , 和田 智志 , 佐藤 良太 , 寺西 利治 , 山内 美穂 , 豊川 秀訓 , 黒岩 芳弘
  • 学会等名: 日本物理学会2021年秋季大会
• [学会発表] コヒーレントX線回折を利用したナノ結晶の3次元イメージング (2021)
  • 著者名/発表者名: 押目 典宏 , 大和田 謙二 , 菅原 健人 , 安部友啓 , 山内礼士 , 上野 哲朗 , 町田 晃彦 , 綿貫 徹 , 上野慎太郎 , 藤井一郎 , 和田智志 , 黒岩芳弘
  • 学会等名: 第38回強誘電体会議
• [学会発表] CTR散乱に注目したリラクサー強誘電体70%Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-30%PbTiO3 (PMN-30%PT)の90度ドメイン境界の観察 (2021)
  • 著者名/発表者名: 大和田 謙二 , 並河 一道
  • 学会等名: 第38回強誘電体会議
• [学会発表] Development and improvement of Bragg coherent diffraction imaging for expanding observable particle-size range (2021)
  • 著者名/発表者名: Oshime Norihiro , Owada Kenji , Sugawara Kento , Ueno Tetsuro , Machida Akihiko , Watanuki Tetsu , Ishii Kenji , Toyokawa Hidenori , Kuroiwa Yoshihiro
  • 学会等名: Twenty-Fifth Congress and General Assembly of the International Union of Crystallography
  • 国際学会
• [学会発表] Bragg-CDI法による結晶ナノ粒子の観察 (2021)
  • 著者名/発表者名: 大和田謙二
  • 学会等名: 令和3年度文部科学省ナノテクノロジープラットフォーム事業 JAEA＆QST微細構造解析プラットフォーム合同地域セミナー ―最新の電子状態・表面反応・結晶構造解析-