| 研究課題/領域番号 |
19H02644
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| 研究機関 | 筑波大学 |
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研究代表者 |
山崎 信哉 筑波大学, 数理物質系, 助教 (70610301)
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| 研究分担者 |
田中 万也 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 原子力科学研究所 先端基礎研究センター, 研究副主幹 (60377992)
菱田 真史 筑波大学, 数理物質系, 助教 (70519058)
関根 由莉奈 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 原子力科学研究所 物質科学研究センター, 研究職 (00636912)
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| 研究期間 (年度) |
2019-04-01 – 2023-03-31
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| キーワード | リポソーム / ランタノイド / 希土類元素 / 高レベル放射性廃液 / DGA配位子 |
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| 研究実績の概要 |
高レベル放射性廃液に含まれる希土類元素やマイナーアクチノイド等の放射性核種を分離することは、廃棄物保管あるいは希少元素の有効利用のために重要なプロセスである。本研究の目的は既存の溶媒抽出法に代わる効率的かつ環境負荷の極めて少ない新規抽出法を確立する事である。そこで、本研究ではジグリコールアミド系（DGA）配位子をリポソームに封入して分離媒体とし、水溶液から希土類元素を吸着・回収する手法の開発を行っている。有機層の代わりとして、水中で安定に存在するリポソームを配位子の保持場とする事で、有機溶媒を用いずに希土類元素の抽出が可能となる。以上に基づき2020年度は下記の項目について検討した。
①リポソームに添加するDGA配位子の合成：希土類元素の回収効率を上げるためにはリポソームに導入できるDGA配位子の量を増やす事が考えられる。そこで、本年度は2本の炭素鎖数がそれぞれ14及び16のDGA配位子の合成を試みた。また、ホスファチジルエタノールアミン（PE）にDGAを導入した配位子、及びその前駆体であるジアルキルアミンの合成を試みた。この結果、16及びPE誘導体については合成後に回収する際、第三層を生じたため回収が困難であった。このため今後は合成した配位子の精製及び回収法についてさらなる検討を要する事が分かった。
②DGAリポソームによる希土類元素の抽出量評価：①で合成したDGA配位子を用いて希土類元素の抽出挙動について検討した。この結果、配位子導入リポソームへの吸着が示唆された。今後は希土類元素間の分配係数の違いなどに関するメカニズム解明を行う予定である。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
3: やや遅れている
理由
①-1 リポソームに添加するDGA配位子の合成を行った。2019年度は既存DGA配位子（d-octyldiglycolamic acid）をベースに、アルキル鎖が10と12のDGA配位子（D10DGA、D12DGA）を合成した。今年度は封入効率の増加を目的として、アルキル鎖を長くした配位子（D14DGA、D16DGA）の合成を試みた。また、合成に必要なジアルキルアミン（ジテトラデシルアミン、ジヘキサデシルアミン）を合成した。この結果、1H-NMRの結果から、ジアルキルアミンの生成を確認した。さらにこのジアルキルアミンと無水グリコール酸を反応させた結果、目的の化合物が確認された。しかし、D16DGAについては収率が低い事、精製する際に溶媒抽出を用いたところ第三層が生じた事などの問題から、吸着実験に必要な量が得られなかった。この問題解決のため、予定よりも進捗が遅れた。
①-2 上記に伴い、DGAリポソームによるREEの抽出量評価についても研究に遅れが生じた。このため、合成の最適化を集中的に行う事で遅延に対処する予定である。
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| 今後の研究の推進方策 |
2020年度は様々なDGA配位子を合成した。しかし、吸着実験に必要な量を得る事ができなかったため、リポソームへの各DGA配位子への導入量を最適化する必要がある。このために、スケールアップ及び反応効率の増加について取り組む予定である。また、合成後の精製法についてもカラム分離を用いて効率的に進める予定である。さらに希土類元素の吸着量と配位子の炭素数の関係性について明らかにする。
これまでの実験では炭素鎖が2本のDGA配位子を用いていたが今後は炭素鎖が1本のDGA配位子やn-カルボキシルアルカンをリポソームに導入して希土類元素間の吸着挙動について明らかにする予定である。また2020年度は放射光を用いた外部測定が十分にできなかったため、今後集中的に実験を行う。
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