| 研究課題/領域番号 |
19H02677
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| 研究機関 | 九州大学 |
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研究代表者 |
吉田 紀生 九州大学, 理学研究院, 准教授 (10390650)
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| 研究分担者 |
山口 毅 名古屋大学, 工学研究科, 助教 (80345917)
中野 晴之 九州大学, 理学研究院, 教授 (90251363)
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| 研究期間 (年度) |
2019-04-01 – 2023-03-31
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| キーワード | 積分方程式理論 / 電子移動 / エネルギー移動 / 溶媒和ダイナミックス理論 / 分極応答理論 |
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| 研究実績の概要 |
生体系の電子移動過程においては、電子供与体および受容体をとりまく生体分子や溶媒分子といった環境のさまざまな性質が反応性に影響を与える。特に水分子の分布や配向の変化そして分極といった応答は電子移動の反応性を支配する重要な要因である。本研究では、分子性液体の積分方程式理論を基盤として、電子状態理論および溶媒和ダイナミクス理論を組み合わせることで、高度に溶媒の応答を考慮した溶液内および生体内電子移動反応理論を構築する。この理論を用いて、生体内電子移動過程における電子状態変化と溶媒和ダイナミクスの相関を明らかにすることを目的とする。
本年度は生体分子の溶媒和理論である3D-RISM理論を拡張し、溶媒分極を取り入れた新理論の開発、およびプログラム実装を行った。溶媒分極はチャージレスポンスカーネル法により実装した。これにより、溶媒分極という量子化学的効果を古典電磁気学の範囲内で評価することを可能とした。理論構築にあたり、溶媒に作用する他の分子の分極効果をどのように取り込むか、取り込みによって誘電物性がどのように変化するかを明らかにした。本研究では、溶質分極による効果、周囲の溶媒分子の効果、周囲の分極した溶媒分子の効果のそれぞれについて見当し、そのすべてを取り込むことで高精度な記述を可能とした。
また、これに並行して、拡張MOZプログラムの開発・整備を行った。この拡張にあたっては応募者がすでに開発済みのMOZプログラムを基盤とした開発を行った。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
1: 当初の計画以上に進展している
理由
溶媒分極型積分方程式理論の開発に成功し、プログラムの実装、応用計算および論文投稿まで行うことができた。さらにこの手法を基に、研究計画にはなかった新たな方法の着想得ることができた。このため、当初の計画以上に進展していると判断した。
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| 今後の研究の推進方策 |
今後は、溶媒分極型積分方程式理論に対する、溶媒和ダイナミックス理論および非平衡溶媒和自由エネルギー理論の定式化およびプログラム実装を行う。この手法を、溶液内電子移動ダイナミックスへ応用する。
また、引き続き拡張MOZ方程式理論の開発も並行して行う。
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