| 研究課題/領域番号 |
19H02677
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| 研究機関 | 九州大学 |
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研究代表者 |
吉田 紀生 九州大学, 理学研究院, 准教授 (10390650)
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| 研究分担者 |
山口 毅 名古屋大学, 工学研究科, 助教 (80345917)
中野 晴之 九州大学, 理学研究院, 教授 (90251363)
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| 研究期間 (年度) |
2019-04-01 – 2023-03-31
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| キーワード | 積分方程式理論 / 電子移動 / エネルギー移動 / 溶媒和ダイナミックス理論 / 分極応答理論 |
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| 研究実績の概要 |
生体系の電子移動過程においては、電子供与体および受容体をとりまく生体分子や溶媒分子といった環境のさまざまな性質が反応性に影響を与える。特に水分子の分布や配向の変化そして分極といった応答は電子移動の反応性を支配する重要な要因である。本研究では、分子性液体の積分方程式理論を基盤として、電子状態理論および溶媒和ダイナミクス理論を組み合わせることで、高度に溶媒の応答を考慮した溶液内および生体内電子移動反応理論を構築する。この理論を用いて、生体内電子移動過程における電子状態変化と溶媒和ダイナミクスの相関を明らかにすることを目的とする。
本年度は、昨年度までに開発した、溶媒分極を取り入れた3D-RISM理論と電子状態理論との連成手法の開発を行った。これは、溶液内分子の電子状態理論である3D-RISM-SCF法の定式化と同様の手法を、溶媒分極型3D-RISM理論へ拡張したものである。この定式化では系の自由エネルギーを、溶質の電子波動関数、溶媒分極密度、溶媒分子分布の汎関数と見なして変分法を適用することで、この連成手法に、理論的裏付けを与えることに成功した。この手法をパラニトロアニリンの光励起へ適用し、電子励起にともなう溶媒分極、溶媒分布および溶質の波動関数影響を明らかにした。
この内容は国際誌に掲載されるとともに、国際学会の招待講演で報告された。
また、これに並行して、拡張MOZプログラムの開発・整備を行った。この拡張にあたっては応募者がすでに開発済みのMOZプログラムを基盤とした開発を行った。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
本研究課題の軸となる溶媒分極可能モデルの開発と、それを基盤とした非平衡溶媒和自由エネルギー算出法の開発およびダイナミックス理論の開発、および電子状態理論との連成手法の開発が完了しており、おおむね順調に進展していると考えられる。
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| 今後の研究の推進方策 |
今後はこれまでに開発した手法を駆使して、生体内エネルギー移動関係分子へ適用し、同過程における溶媒分極およびそれに共役した緩和ダイナミックスの役割を解明する。
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