研究課題
生体系の電子移動過程においては、電子供与体および受容体をとりまく生体分子や溶媒分子といった環境のさまざまな性質が反応性に影響を与える。特に水分子の分布や配向の変化そして分極といった応答は電子移動の反応性を支配する重要な要因である。本研究では、分子性液体の積分方程式理論を基盤として、電子状 態理論および溶媒和ダイナミクス理論を組み合わせることで、高度に溶媒の応答を考慮した溶液内および生体内電子移動反応理論を構築する。この理論を用いて、生体内電子移動過程における電子状態変化と溶媒和ダイナミクスの相関を明らかにすることを目的とする。本年度は、昨年度までに開発した、溶媒分極を取り入れた3D-RISM理論と電子状態理論との連成手法を用いた応用に取り組んだ。この手法は、溶液内分子の電子状態理論である3D-RISM-SCF法の定式化と同様の手法を、溶媒分極型3D-RISM理論へ拡張したものである。この定式化では系の自由エネルギーを、溶質の電子波動関数、溶媒分極 密度、溶媒分子分布の汎関数と見なして変分法を適用することで、この連成手法に、理論的裏付けを与えることに成功した。本年度は、この手法をキノンーポルフィリン間励起電子移動過程に適用し、電子移動過程における溶媒の分子分子および分極電荷分布の応答に関して調査を行った。また、この手法を基盤として溶液内分子の相対論的電子状態理論の構築を行った。また、これに並行して、拡張MOZプログラムの開発・整備を行った。この拡張にあたっては応募者がすでに開発済みのMOZプログラムを基盤とした開発を行った。これらの研究成果は国際学会招待講演および査読付き国際学術誌上において報告された。
令和4年度が最終年度であるため、記入しない。
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すべて 国際共同研究 (2件) 雑誌論文 (5件) (うち国際共著 1件、 査読あり 4件) 学会発表 (11件) (うち国際学会 7件、 招待講演 11件) 備考 (1件)
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