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2022 年度 研究成果報告書

5~7族の金属錯体の個性を活かした触媒的な高難度変換反応の開発

研究課題

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研究課題/領域番号 19H02719
研究種目

基盤研究(B)

配分区分補助金
応募区分一般
審査区分 小区分33020:有機合成化学関連
研究機関名古屋大学

研究代表者

村井 征史  名古屋大学, 理学研究科, 准教授 (40647070)

研究期間 (年度) 2019-04-01 – 2023-03-31
キーワード遷移金属触媒 / クロム / gem-二金属反応剤 / アルキリデン / メタセシス / レニウム
研究成果の概要

5~7族の金属錯体は、様々な原子価や酸化状態を取れるため、これまで重合や酸化反応に使われてきた。本研究では、申請者が独自に見出したgem-二金属反応剤が有するアルキリデン種等価体としての反応性を基に、これまでとは異なる視点から新反応の開拓を目指した。その結果、オレフィンの立体選択的スタニルシクロプロパン化や、エンインやアルキニルケトンの付加を伴う環化反応を見出し、発生するアルキリデン種等価体が、求核的なSchrock型の反応性を有することを明らかにした。また、配位子を適切に添加することで、環化反応の経路のスイッチングや、活性種であるgem-二クロムシリルメタンの単結晶X線構造解析に成功した。

自由記述の分野

有機合成化学

研究成果の学術的意義や社会的意義

本研究で開発した反応は、一段階で複数の炭素-炭素結合を立体選択的に形成しながら、さらなる変換反応の足場としても利用できるスズやケイ素官能基を有する複雑な骨格の分子を与えるため、有用と言える。また、エンインやアルキニルケトンの環化で構築される二環性シクロアルカン骨格は、生理活性物質や天然物などに幅広く見られる骨格でもあり、それらの効率的な合成法に応用できる可能性も示された。これらは、5~7族の金属元素を用いることで初めて実現できた特徴的な反応であり、学術的にも社会的にも意義のある成果が本研究により得られたと言える。

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公開日: 2024-01-30  

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