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2019 年度 実績報告書

酸化物/窒化物へテロ界面を持つバルクナノコンポジット熱電変換材料の開発

研究課題

研究課題/領域番号 19H02800
研究機関九州大学

研究代表者

大瀧 倫卓  九州大学, 総合理工学研究院, 教授 (50223847)

研究期間 (年度) 2019-04-01 – 2022-03-31
キーワード酸化物熱電変換材料 / ナノ構造制御 / 窒化物 / 拡散防止層 / ナノコンポジット / ヘテロ界面 / フォノン散乱
研究実績の概要

本研究は、温度差を電力に直接変換する熱電変換材料について、耐熱性が高い物質群である酸化物系材料に着目し、高温でもナノ構造を安定に保持するため、異種材料として高い導電性を 有する金属窒化物を拡散防止材料として組み合わせたナノコンポジット化を行い、優れた熱電変換性能を長期間保持できる手法を開発するものである。
2019年度は、n型酸化物熱電変換材料として優れた性能を示すことが知られているSrTiO3(STO)酸化物ナノ粒子の表面を窒化物シェルで覆った酸化物@窒化物コアシェル型ナノ粒子の液相合成方法を確立した。市販のSTOナノ粒子上にチタンテトラブトキシド(TBOT)の加水分解によるゾルゲル法でTiO2シェルを被覆し、その後シェルのみをアンモニア流通下での焼成により窒化しTiNとすることにより、酸化物/窒化物コアシェル構造ナノ粒子を合成した。TBOTの滴下の順序と加水分解に用いるNH3水の滴下量の調整により、20から40nmの膜厚を有するSTO/TiO2コアシェルナノ粒子が得られた。得られたナノ粒子のSTO/TiNコアシェル構造は、SEM/EDSのライン分析と元素マッピングから明確に確認できた。このコアシェル型ナノ粒子の焼結により、STO酸化物ナノ粒子間をTiNの拡散防止層で隔てたナノコンポジット構造を形成した。TiNの融点は約2950°Cと高温であるため、窒化物の焼結実績が豊富な放電プラズマ焼結(SPS)を採用し、ナノ構造を保持した短時間焼結を行うことにより、酸化物/窒化物ナノコンポジットを得ることができた。SEM/EDSなどによりナノコンポジット材料の微細構造を種々のサイズスケールで観察し、導電率、ゼーベック係 数、熱伝導率の測定により熱電特性を評価した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

3: やや遅れている

理由

2019年度の後半に、研究代表者が不測の急性疾病で緊急入院し、1ヶ月半の入院加療を要したため、年度後半に予定していた研究計画を次年度に繰り越して実施することになった。さらに2020年度は、年度当初から新型コロナウイルス感染症の拡大によって研究活動がほぼ不可能となったため、研究計画を修正するとともに、一部の計画は第3年度の2021年度まで再度繰り越すことになった。このため、2019年度の当初計画は予定通りには進捗しておらず、計画の一部に変更と遅れが見られるが、研究計画の繰越実施により、期待された成果はおおむね達成されている。

今後の研究の推進方策

上述の通り、2019年度の後半に予定していた研究計画は次年度に繰り越したが、2020年度当初から新型コロナウイルス感染症の拡大によって研究活動がほぼ不可能となったため、一部の計画は2021年度まで再度繰り越すことになった。状況の変化に対応して、具体的な実験手法の一部を変更しているが、当初の目的と基本的な研究方針からの大きな逸脱はない。

  • 研究成果

    (21件)

すべて 2020 2019

すべて 雑誌論文 (2件) (うち国際共著 1件、 査読あり 2件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (19件) (うち国際学会 11件、 招待講演 5件)

  • [雑誌論文] Enhanced figure of merit of cement composites with graphene and ZnO nanoinclusions for efficient energy harvesting in buildings2020

    • 著者名/発表者名
      Ghosh Sampad、Harish Sivasankaran、Ohtaki Michitaka、Saha Bidyut Baran
    • 雑誌名

      Energy

      巻: 198 ページ: 117396~117396

    • DOI

      10.1016/j.energy.2020.117396

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Simultaneous Enhancement in the Electrical Conductivity and Reduction in the Lattice Thermal Conductivity Leading to Enhanced Thermoelectric ZT Realized by Incorporation of Metallic Nanoparticles into Oxide Matrix2020

    • 著者名/発表者名
      Shinji HIRATA and Michitaka OHTAKI
    • 雑誌名

      Evergreen

      巻: 7 ページ: 1-6

    • DOI

      10.5109/2740934

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [学会発表] 組成とナノ構造の制御による酸化物サーモエレクトロニクスの開拓 ーバルク酸化物における熱・電子輸送の実験的探究と新規分野開拓ー2020

    • 著者名/発表者名
      大瀧倫卓
    • 学会等名
      日本セラミックス協会2020年年会
    • 招待講演
  • [学会発表] 酸化物熱電変換材料の挑戦と展望2020

    • 著者名/発表者名
      大瀧倫卓
    • 学会等名
      賢材研究会2019年度賢材シンポジウム
    • 招待講演
  • [学会発表] 酸化物熱電変換材料の開発戦略と最新状況2019

    • 著者名/発表者名
      大瀧倫卓
    • 学会等名
      日本セラミックス協会九州支部春季特別講演会
    • 招待講演
  • [学会発表] Anomalous Reduction of Lattice Thermal Conductivity in ZnO-based Thermoelectric Oxides with Extended Solid Solubility Limit on Binary Doping2019

    • 著者名/発表者名
      Michitaka Ohtaki
    • 学会等名
      E-MRS 2019 Spring Meeting/IUMRS-ICAM2019
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Nano-structured ReO3-type Building Blocks for Reduced Lattice Thermal Conductivity in High Temperature WO2.70 Penta-columnar Phase2019

    • 著者名/発表者名
      Nhat Q. M. Tran, Koichiro Suekuni, Michitaka Ohtaki
    • 学会等名
      The 38th International Conference on Thermoelectrics & the 4th Asian Conference on Thermoelectrics (ICT/ACT2019)
    • 国際学会
  • [学会発表] Thermoelectric properties of Ru-doped β-pyrochlore CsW2O62019

    • 著者名/発表者名
      Sasikan Maneeyom, Koichiro Suekuni, Michitaka Ohtaki
    • 学会等名
      The 38th International Conference on Thermoelectrics & the 4th Asian Conference on Thermoelectrics (ICT/ACT2019)
    • 国際学会
  • [学会発表] ZnO/GaN複合焼結体の熱電特性2019

    • 著者名/発表者名
      有吉真、末國晃一郎、大瀧倫卓
    • 学会等名
      第56回化学関連支部合同九州大会
  • [学会発表] SrTiO3系酸化物/TiNコアシェル構造ナノ粒子の合成と構造制御2019

    • 著者名/発表者名
      長﨑青波、渡邊厚介、末國晃一郎、大瀧倫卓
    • 学会等名
      第56回化学関連支部合同九州大会
  • [学会発表] Ultra-low Lattice Thermal Conductivity of ZnO-based Thermoelectric Oxides2019

    • 著者名/発表者名
      Michitaka Ohtaki
    • 学会等名
      XXVIII International Materials Research Congress (IMRC2019)
    • 国際学会
  • [学会発表] High Thermoelectric Performance of Reduced Nb-doped SrTiO3 Containing Exsolved Ni nanoparticles2019

    • 著者名/発表者名
      Michitaka Ohtaki
    • 学会等名
      17th European Conference on Thermoelectrics (ECT2019)
    • 国際学会
  • [学会発表] Thermoelectric Performance of Mo-doped bulk In2O32019

    • 著者名/発表者名
      Wojciech Klich, Koichiro Suekuni, Michitaka Ohtaki
    • 学会等名
      The 13th Pacific Rim Conference of Ceramic Societies (PACRIM13)
    • 国際学会
  • [学会発表] Anisotropic Thermoelectric Properties of W18O49 Prepared by SPS2019

    • 著者名/発表者名
      Nhat Quang Minh Tran, Koichiro Suekuni, Michitaka Ohtaki
    • 学会等名
      The 13th Pacific Rim Conference of Ceramic Societies (PACRIM13)
    • 国際学会
  • [学会発表] Synthesis and Thermoelectric Properties of β-pyrochlore Oxide CsW2-xRuxO62019

    • 著者名/発表者名
      Sasikan Maneeyom, Koichiro Suekuni, Michitaka Ohtaki
    • 学会等名
      The 13th Pacific Rim Conference of Ceramic Societies (PACRIM13)
    • 国際学会
  • [学会発表] Biomimetic Self-assembly Synthesis of Highly Regulated Single-nm Thick Layered Oxides and their Physicochemical Properties2019

    • 著者名/発表者名
      Michitaka Ohtaki
    • 学会等名
      The 13th Pacific Rim Conference of Ceramic Societies (PACRIM13)
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Anomalous Extension of the Solubility Limit in ZnO Leading to an Extremely Low Thermal Conductivity2019

    • 著者名/発表者名
      Michitaka Ohtaki
    • 学会等名
      2nd International Workshop on Materials and Applications for Next-generation Utilization of Thermoelectric Energy Conversion (MANUTEC-2)
    • 国際学会
  • [学会発表] ZnOとGaNを複合した焼結体の合成と熱電特性2019

    • 著者名/発表者名
      有吉真、末國晃一郎、大瀧倫卓
    • 学会等名
      日本セラミックス協会九州支部秋季研究発表会
  • [学会発表] ゾルゲル法によるSrTiO3/TiNコアシェル構造ナノ粒子の合成と構造制御2019

    • 著者名/発表者名
      長崎青波、末國晃一郎、大瀧倫卓、渡邊厚介
    • 学会等名
      日本セラミックス協会九州支部秋季研究発表会
  • [学会発表] 還元処理によりNiナノ粒子を溶離析出したSrTiO3セラミックスの熱電性能2019

    • 著者名/発表者名
      大瀧倫卓、平田慎治、末國晃一郎
    • 学会等名
      日本セラミックス協会九州支部秋季研究発表会
  • [学会発表] High Thermoelectric Performance of Porous Nb- and Ni-doped SrTiO3 Containing Highly Dispersed Exsolved Ni Nanoparticles2019

    • 著者名/発表者名
      Michitaka Ohtaki, Shinji Hirata, Koichiro Suekuni
    • 学会等名
      The 36th International Japan-Korea Seminar on Ceramics
    • 国際学会

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公開日: 2022-12-28  

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